<span class='text_page_counter'>(1)</span><div class='page_container' data-page=1>

<b>ĐIỀU KHIỂN ÁNH SÁNG BẰNG TINH THỂ QUANG TỬ OPAL </b>

<b>Lê Đắc Tuyên1,*</b>

<b>, Nguyễn Thị Hiền2</b>
<i>1_{Trường Đại học Mỏ - Địa chất,}</i>
<i>2_{Trường Đại học Khoa học - ĐH Thái Nguyên}</i>

TÓM TẮT

Tinh thể quang tử là cấu trúc tuần hoàn của các vật liệu điện mơi, có thể tạo ra vùng cấm quang
học tác động và điều khiển ánh sáng. Với ưu điểm nổi bật về cấu trúc ba chiều và phương pháp chế
tạo đơn giản, tinh thể quang tử nhân tạo opal được chế tạo bằng quy trình tự sắp xếp trên cơ sở các
quả cầu silica. Hình thái học của mẫu chế tạo được kiểm tra bằng kính hiển vi điện tử độ phân giải
cao. Vùng cấm quang của tinh thể quang tử opal được nghiên cứu và phân tích bằng phổ phản xạ
và truyền qua. Chúng tơi có thể điều chỉnh vùng cấm quang của tinh thể quang tử opal bằng cách
thay đổi kích thước quả cầu hoặc góc tới của ánh sáng. Các kết quả nghiên cứu chứng tỏ vùng cấm
quang của tinh thể quang tử opal có thể điều khiển được cường độ huỳnh quang của nguyên tố đất
hiếm. Tinh thể quang tử opal kết hợp với kim loại tạo ra cấu trúc tuần hồn của các đĩa kim loại có
thể hấp thụ ánh sáng.

<i><b> Từ khóa: Tinh thể quang tử opal; điều khiển ánh sáng; hấp thụ sóng điện từ </b></i>

MỞ ĐẦU*

Tinh thể quang tử (photonic crystals) là một
vật liệu quang học mới trên cơ sở cấu trúc
tuần hồn của chất điện mơi [1,2]. Tinh thể
quang tử tương tác với photon tương tự cách
mà chất bán dẫn tác động lên electron. Bởi
vậy, chúng ta có thể áp dụng rất nhiều tính

chất đã biết của electron cho photon. Photon
nhanh hơn cũng như tổn hao năng lượng ít
hơn electron vì tương tác giữa chúng yếu hơn,
nên một thiết bị như diode hay transistor
quang học sẽ hoạt động nhanh và tốn ít năng
lượng hơn diode hay transistor điện tử thông
thường. Điều này giải thích vì sao tinh thể
quang tử được kỳ vọng rất lớn và được quan
tâm nghiên cứu cho các thiết bị quang điện tử
và quang tử [3,4].

Do cấu trúc tuần hoàn của chiết suất, ánh sáng
bị phản xạ và khúc xạ tại mặt phân cách giữa
các mơi trường, nên tinh thể quang tử có thể
tạo ra vùng cấm quang (photonic band gap).
Tinh thể quang tử chặn các photon (ánh sáng)
có năng lượng nằm trong vùng cấm quang và
cho phép các photon khác truyền qua. Sự tồn
tại của vùng cấm quang đã tạo ra nhiều hiện
tượng quang học mới và thú vị, cũng như
được sử dụng để điều khiển ánh sáng [1-4].

*

<i>Email: </i>

Ứng dụng nổi bật của tinh thể quang tử là sợi
quang học dùng trong thông tin quang, mạch
tổ hợp và tách sóng trong bộ xử lý tín hiệu

quang học [5-7]. Tuy nhiên, hầu hết các ứng
dụng chỉ sử dụng tinh thể quang tử một chiều
(1D) và hai chiều (2D). Tinh thể quang tử ba
chiều (3D), có ưu điểm ở khả năng điều khiển
ánh sáng theo cả ba chiều không gian, đang
được các nhà khoa học quan tâm nghiên cứu
cho các ứng dụng thực tế [6-8].

Tinh thể quang tử nhân tạo opal được tạo
thành từ các quả cầu silica kích thước nano
mét sắp xếp theo trật tự của mạng lập phương
tâm mặt (fcc) xếp chặt. Với ưu điểm nổi bật
về cấu trúc ba chiều và phương pháp chế tạo
đơn giản, tinh thể quang tử opal là ví dụ điển
hình được sử dụng nghiên cứu tính chất
quang cũng như làm cơ sở cho việc nghiên
cứu những tinh thể quang tử khác [8,9]. Hơn
nữa, việc nghiên cứu chúng cho ta những hiểu
biết cơ bản về sự tương tác giữa ánh sáng và
môi trường rắn. Trong bài báo này, chúng tơi
trình bày phương pháp chế tạo, tính chất
quang, vùng cấm quang và khả năng điều
khiển ánh sáng của tinh thể quang tử opal.
PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

</div>
<span class='text_page_counter'>(2)</span><div class='page_container' data-page=2>

được phát triển bởi Stober [10]. Các quá trình
thủy phân và ngưng tụ xảy ra liên tiếp khi
TEOS (tetraethoxysilane - Si(OC2H5)4) được

hịa trộn trong mơi trường của hỗn hợp

NH4OH, H2O,và C2H5OH. Có thể tóm tắt q

trình này bằng các phương trình phản ứng hóa
học: Phản ứng thủy phân của TEOS với H2O,

sau đó là q trình ngưng tụ tạo SiO2.

Si(OC2H5)4 + 4H2O  Si(OH)4 + 4C2H5OH

Si(OH)4 SiO2 + 2H2O

Các phản ứng xảy ra trong thời gian 4 giờ với
sự hỗ trợ của máy khuấy từ và nhiệt độ ổn
định tại 300_{C. Kết quả thu được là dung dịch}

huyền phù màu trắng bạc có chứa các quả cầu
SiO2. Các quả cầu đơn phân tán SiO2 được

tách ra từ dung dịch bằng máy li tâm và rửa
lại bằng H2O để chuẩn bị cho quá trình chế

tạo tinh thể quang tử opal. Kích thước của quả
cầu SiO2 có thể được điều khiển bằng nồng

độ hóa chất tham gia phản ứng. Các quả cầu
Eu3+/SiO2 cấu trúc lõi/vỏ cũng được chế tạo

tương tự. Quá trình ngưng tụ SiO2 tạo thành

vỏ bao bọc mầm Eu3+

.

Tinh thể quang tử nhân tạo opal được chế tạo
bằng quy trình tự sắp xếp các quả cầu SiO2

thông qua phương pháp lắng đọng trọng lực
với hỗ trợ của nhiệt độ. Với cấu trúc của quả
cầu Eu3+

/SiO2 lõi/vỏ được tiếp tục nung ở

9000C trong 2 giờ nhằm tăng cường khả năng
phát huỳnh quang của Eu3+

.

Hình thái học và cấu trúc của tinh thể quang
tử opal được khảo sát bằng kính hiển vi điện
tử độ phân giải cao. Vùng cấm quang của tinh
thể được nghiên cứu thông qua phổ phản xạ
và phổ truyền qua đo bằng quang phổ S2000
(Ocean). Phổ huỳnh quang được đo bằng máy
quang phổ MicroHR (Jobin Yvon).

KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

Kính hiển vi điện tử quét (SEM) được sử
dụng khảo sát hình thái học của mẫu chế tạo.
Hình 1(a) trình bày ảnh SEM của quả cầu

SiO2, các quả cầu SiO2 có độ đồng nhất cao

và đơn phân tán. Sự phân bố kích thước hạt
được mơ tả trên hình 1(b), kích thước trung

bình của quả cầu khoảng 424 nm với độ lệch
chuẩn 12 nm (~3%). Các quả cầu với độ đồng
nhất cao là điều kiện cần để có thể chế tạo
được những tinh thể quang tử opal chất lượng
cao. Hình 1(c) là giản đồ nhiễu xạ tia X của
các quả cầu silica. Đỉnh phổ nhiễu xạ tại 2 =
22 cho thấy silica có dạng vơ định hình.

<i><b>Hình 1. (a) Ảnh SEM của quả cầu nano SiO</b>2, (b) </i>
<i>Phân bố kích thước hạt, (c) Giản đồ nhiễu xạ tia X </i>

<i>của mẫu SiO2</i>

Hình 2(a) là ảnh SEM bề mặt của tinh thể
quang tử opal sau khi các quả cầu SiO2 tự sắp

xếp bằng quá trình lắng đọng trọng lực. Các
quả cầu xếp chặt theo cấu trúc mạng lập
phương tâm mặt với họ mặt (111) song song
với bề mặt của mẫu. Các quả cầu SiO2 trên

mặt (111) có đối xứng lục giác.

</div>
<span class='text_page_counter'>(3)</span><div class='page_container' data-page=3>

sóng mà ánh sáng phản xạ mạnh thì độ truyền
qua yếu và ngược lại. Vùng cấm quang ức

chế, không cho ánh sáng truyền qua, nên ánh
sáng bị phản xạ mạnh tại đó. Vị trí của vùng
cấm quang trong tinh thể quang tử opal có thể
dự đốn bằng lý thuyết nhiễu xạ Bragg [11]:

111 <i>= 2d</i>111 ( <i> – sin</i>2



)1/2

trong đó 111 là bước sóng phản xạ từ mặt
<i>(111); d</i>111 (=0,816 D) là khoảng cách giữa hai

mặt (111), phụ thuộc vào đường kính D của
quả cầu; Chiết suất hiệu dụng được xác định

<i>n</i>eff<i> = fn</i>sphere<i> +(1 - f)n</i>void<i> = 1,33, với n</i>sphere và
<i>n</i>void lần lượt là chiết suất của SiO2<i> (n</i>sphere =

<i>1,45) và khơng khí (n</i>void = 1), hệ số lấp đầy

<i>của cấu trúc fcc xếp chặt f = 0,74; </i> là góc tới
của ánh sáng. Đường kính quả cầu đo trực
tiếp bằng ảnh SEM là D = 320 nm phù hợp
với kết quả tính theo cơng thức Bragg từ phổ
phản xạ là 324 nm.

<i><b>Hình 2. (a) Ảnh SEM bề mặt (mặt 111) của tinh thể </b></i>
<i>quang tử opal, (b) Phổ phản xạ và phổ truyền qua </i>
<i>theo phương vng góc với mặt (111) của tinh thể </i>
<i>quang tử opal với đường kích quả cầu D = 320 nm</i>
<i>Trong cơng thức Bragg thì n</i>eff phụ thuộc vật

liệu chế tạo, ta có thể thay đổi vùng cấm

quang bằng cách thay đổi đường kính D của
quả cầu hoặc góc tới của ánh sáng. Khi kích
thước quả cầu tăng thì vùng cấm quang dịch
về phía bước sóng dài, nhưng khi góc tới của
ánh sáng tăng thì vùng cấm quang bị dịch về
bước sóng ngắn hơn. Chúng ta cần lựa chọn
kích thước quả cầu cũng như góc tới phù hợp
với bước sóng của ánh sáng.

Hình 3 trình bày phổ phản xạ của tinh thể quang
tử opal với các kích thước khác nhau của quả
cầu SiO2. Kích thước của quả cầu được đo trực

tiếp bằng ảnh SEM. Đỉnh phổ phản xạ thay đổi
từ 546 đến 921 nm khi kích thước quả cầu tăng
từ 250 đến 424 nm. Bước sóng phản xạ thay đổi
tương ứng với mầu của mẫu quan sát được.
Điều này chứng tỏ vùng cấm quang của tinh thể
quang tử opal có thể điều khiển được thơng qua
kích thước của quả cầu.

<i><b>Hình 3. Phổ phản xạ theo phương vng góc với </b></i>
<i>mặt (111) của tinh thể quang tử opal phụ thuộc </i>

<i>kích thước của quả cầu SiO2</i>

Tinh thể quang tử opal chế tạo từ các quả cầu
Eu3+/SiO2 lõi/vỏ đồng thời có khả năng phát

sáng và tạo ra vùng cấm quang [12]. Với
những lựa chọn phù hợp ta có thể điều khiển
sự phát sáng của tinh thể quang tử opal bằng
cách thay đổi góc chiếu sáng. Hình 4(a) trình
bày phổ quang huỳnh quang của quả cầu
Eu3+/SiO2 lõi/vỏ được kích thích bằng bước

sóng 395 nm với cơng suất trung bình 1 mW.
Phổ huỳnh quang gồm những vạch phát xạ
hẹp tương ứng với phát xạ của Eu3+

từ các
chuyển mức bên trong lớp 4f là 5

D0 –
7

</div>
<span class='text_page_counter'>(4)</span><div class='page_container' data-page=4>

0, 1, 2, 3). Đỉnh phát quang mạnh nhất tại 612
nm (ứng với chuyển dời 5D0 –

7

F2) được lựa

chọn để khảo sát sự ảnh hưởng của vùng cấm
quang lên cường độ sáng. Hình 4(b) trình bày
phổ phản xạ của tinh thể quang tử opal theo
các góc khác nhau từ 0 – 45. Vùng cấm
quang bị dịch về phía bước sóng nhỏ khi góc

tới tăng. Cường độ huỳnh quang của đỉnh
phát xạ 612 nmphụ thuộc vào góc đo được
trình bày trên hình 4(c). Với các góc đo từ 0
- 30, đỉnh phát xạ 612 nm có cường độ yếu
hơn so với các góc khác vì lúc này bước sóng
phát xạ trùng với vùng cấm quang. Tại góc
20, đỉnh phát xạ 612 nm có cường độ nhỏ
nhất vì nó trùng hồn tồn với vùng cấm
quang. Cường độ sáng mạnh hơn khi đỉnh
phát xạ không trùng với vùng cấm quang như
quan sát với góc 40. Như vậy hiệu ứng vùng
cấm quang của tinh thể quang tử opal có thể
thay đổi, điều khiển cường độ sáng. Cường độ
huỳnh quang của tinh thể quang tử opal phụ
thuộc theo góc phát xạ tương ứng với vùng cấm
quang, có thể được sử dụng trong việc chọn lọc
cũng như điều khiển cường độ ánh sáng.
Sử dụng tinh thể quang tử opal, chúng tôi chế
tạo cấu trúc đĩa vàng tuần hoàn như trên hình
5(a). Tính chất quang của cấu trúc đĩa vàng
được so sánh với tinh thể quang tử SiO2 opal

thông qua phổ phản xạ của chúng. Hình 5(b)
trình bày phổ phản xạ của SiO2 opal (đường

liền nét) và cấu trúc đĩa vàng (đường nét đứt)
theo phương vng góc bề mặt mẫu với kích
thước của quả cầu là 285 nm. Phổ phản xạ
của cấu trúc đĩa vàng nghịch đảo với tinh thể
quang tử opal. Kết quả này cho thấy dường

như cấu trúc đĩa kim loại tuần hoàn đã hấp
thụ ánh sáng chiếu đến. Tính chất này khác so
với màng kim loại thông thường là phản xạ
ánh sáng. Đây là tính chất thú vị đang được
tiếp tục nghiên cứu trong thời gian tới.

<i><b>Hình 4. (a) Phổ phản xạ theo các góc khác nhau </b></i>
<i>của tinh thể quang tử opal trên cơ sở quả cầu </i>
<i>Eu3+/SiO2 lõi/vỏ đường kính 290 nm, (b) Phổ </i>
<i>huỳnh quang của Eu3+</i>

<i>/SiO2 lõi/vỏ, (c) Sự phân bố </i>
<i>cường độ huỳnh quang của tinh thể quang tử opal </i>
<i>phụ thuộc góc đo (chuyển mức 5_D</i>

<i>0 - 7F2 của Eu3+)</i>

<i><b>Hình 5. (a) Ảnh SEM bề mặt của cấu trúc đĩa </b></i>
<i>vàng tuần hoàn, (b) Phổ phản xạ theo phương </i>

</div>
<span class='text_page_counter'>(5)</span><div class='page_container' data-page=5>

KẾT LUẬN

Các quả cầu SiO2 và Eu3+/SiO2 lõi/vỏ có độ

đồng nhất cao, đơn phân tán được tổng hợp
bằng phương pháp hóa học. Tinh thể quang tử
opal được chế tạo bằng phương pháp tự sắp
xếp và vùng cấm quang của chúng có thể thay
đổi thơng qua kích thước quả cầu hoặc góc tới
của ánh sáng. Chúng tơi đã chứng tỏ khả năng

điều khiển ánh sáng bằng tinh thể quang tử
opal thông qua hiệu ứng vùng cấm quang học.
Cường độ huỳnh quang của tinh thể quang tử
opal phụ thuộc mạnh vào vùng cấm quang,
chúng có thể được điều khiển bằng cách thay
đổi góc chiếu sáng. Cấu trúc đĩa trịn kim loại
tuần hồn được chế tạo trên cơ sở tinh thể
quang tử oapl có khả năng hấp thụ ánh sáng.
Tinh thể quang tử opal có thể được dùng
trong các ứng dụng về chiếu sáng hay chọn
lọc ánh sáng.

LỜI CÁM ƠN

Nghiên cứu này được tài trợ bởi Quỹ Phát
triển khoa học và công nghệ Quốc gia
(NAFOSTED) trong đề tài mã số
103.02-2017.67 và Trường Đại học Mỏ - Địa chất
(HUMG) trong đề tài mã số T17 - 39.

TÀI LIỆU THAM KHẢO

1. J. D. Joannopoulos, P. R. Villeneuve, and S.
Fan (1997), “Photonic crystals: putting a new twist
<i>on light”, Nature, 386, pp. 143-149. </i>

2. J. M. Lourtioz, H. Benisty, V. Berger, J. M.
Gérard, D. Maystre, and A. Tchelnokov (2008),
<i>Photonic crystals: Towards nanoscale photonic </i>
<i>devices, 2</i>nd ed. Springer.

3. E. Yablonovitch (2001), “Photonic Crystals:
<i>Semiconductors of Light”, Sci. Am., 285, pp. </i>
47-55 (2001).

4. J. D. Joannopoulos, S. G. Johnson, J. N. Winn,
<i>and R. D. Meade (2008), Photonic Crystals </i>
<i>Molding the Flow of Light, 2</i>nd ed. Princeton
University.

5. P. Russell (2003), “Photonic crystal
<i>fibers”, Science, 299, pp. 358–362. </i>

6. S. Aki, K. Maeno, K. Sueyoshi, H. Hisamoto,
and T. Endo (2018), “Development of a
polymer/TiO2 hybrid two-dimensional photonic

crystal for highly sensitive fluorescence-based ion
<i><b>sensing applications”, Sens. and Actuators B: </b></i>
<i><b>Chem., 269, pp. 257-263. </b></i>

7. T. Kohoutek, M. Parchine, M. Bardosova, H.
Fudouzi, and M. Pemble (2018), “Large-area
flexible colloidal photonic crystal film stickers for
<i>light trapping applications”, Opt. Mater. </i>
<i>Express, 8, pp. 960-967. </i>

8. J. F. Galisteo-López, M. Ibisate, R. Sapienza, L.
S. Froufe-Pérez, Á. Blanco, and Cefe López
<b>(2011), “Self-Assembled Photonic Structures”, </b>

<i>Adv. Mater., 23, pp. 30–69. </i>

9. M. V. Vasnetsov, V. A. Pas’ko, T. N. Orlova,
D. A. Plutenko, A. D. Kudryavtseva,
N. V. Tcherniega (2018), “Photonic Bandgap
Deformation in a Nonideal Synthetic Opal
<i>Photonic Crystal”, J. Exp. Theor. Phys., 126, pp. </i>
579-591.

10. W. Stöber, A. Fink, and E. Bohn (1968),
“Controlled growth of monodisperse silica spheres
<i>in the micron size range”, J. Colloid Interface Sci., </i>
26, pp. 62-69.

11. S. G. Romanov, T. Maka, C. M. Sotomayor
Torres, M. Müller, R. Zentel, D. Cassagne, J.
Manzanares-Martinez, and C. Jouanin (2001),
“Diffraction of light from thin-film
polymethylmetacrylate opaline photonic crystals”,
<i>Phys. Rev. E., 63, pp. 056603(1-5). </i>

12. L. D. Tuyen, J. H. Lin, C. Y. Wu, P. T. Tai, J.
Tang, L. Q. Minh, H. C. Kan, and C. C. Hsu
(2012), “Pumping- power- dependent
photoluminescence angular distribution from an
opal photonic crystal composed of monodisperse
Eu3+/SiO2<i> core/shell nanospheres”, Opt. Express, </i>

</div>
<span class='text_page_counter'>(6)</span><div class='page_container' data-page=6>

ABSTRACT

<b>MANIPULATION OF LIGHT BASED ON OPAL PHOTONIC CRYSTAL </b>

<b>Le Dac Tuyen1*, Nguyen Thi Hien2 </b>
<i>1</i>

<i>Hanoi University of Mining and Geology, </i>
<i>2</i>

<i>University of Science - TNU</i>

Photonic crystals are periodic modulation of dielectric constant, which can be created photonic
bandgap engineering to control the light propargation. From the point of view of three
dimensionality and simple techniques, artificial opal photonic crystal was fabricated based on
self-assembly mechanism of SiO2 nanospheres. Spherical and structural characterizations were

conducted by scanning electron microscopy. Photonic bandgap was characterized and analyzed by
reflection and transmission spectra measurements, which can be tuned by varying diameter of
spheres or angle of light illumination. The experiments demonstrated that photonic bandgap can be
manipulated photoluminescence intensity of Eu3+<b> ions. We used SiO</b>2 opal photonic crystal as a

template to corrugate golden caps with periodicity structure which absorbed electromagnetic wave.
<i><b>Keywords: Opal photonic crystals, manipulation of light, absorption of electromagnetic wave. </b></i>

<i><b>Ngày nhận bài: 14/11/2018; Ngày hoàn thiện: 26/11/2018; Ngày duyệt đăng: 15/12/2018 </b></i>

*

</div>


<!--links-->
BÀI GIẢNG TỰ ĐỘNG ĐIỀU KHIỂN ÁNH SÁNG

• 17
• 977
• 3