BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH

Trương Đặng Hồi Thu

Q TRÌNH ION HĨA HAI LẦN KHÔNG LIÊN
TIẾP CỦA NGUYÊN TỬ HELI VÀ ARGON
DƯỚI TÁC DỤNG CỦA XUNG LASER
PHÂN CỰC THẲNG

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT

Thành phố Hồ Chí Minh – 2016


BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH

Trương Đặng Hồi Thu
Q TRÌNH ION HĨA HAI LẦN KHÔNG LIÊN
TIẾP CỦA NGUYÊN TỬ HELI VÀ ARGON
DƯỚI TÁC DỤNG CỦA XUNG LASER
PHÂN CỰC THẲNG

Chuyên ngành: Vật lí nguyên tử
Mã số: 60 44 01 06

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT
NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:
TS. PHẠM NGUYỄN THÀNH VINH

Thành phố Hồ Chí Minh – 2016


LỜI CAM ĐOAN
Tơi xin cam đoan đây là cơng trình nghiên cứu của riêng tôi và thầy hướng dẫn.
Các số liệu, kết quả nêu trong luận văn là trung thực và chưa từng được ai công bố
trong bất kỳ công trình nào khác.
Tp. Hồ Chí Minh, tháng 9 năm 2016
Học viên thực hiện

Trương Đặng Hoài Thu


LỜI CÁM ƠN
Để hồn thành tốt luận văn này, tơi đã nhận được sự hướng dẫn, giúp đỡ quý báu
của các Thầy Cô, anh chị, bạn bè và đặc biệt là gia đình. Do đó, thơng qua luận văn,
tơi xin gửi lời cám ơn chân thành nhất đến:
 TS. Phạm Nguyễn Thành Vinh, người Thầy đã đã tận tình hướng dẫn khoa học,
khuyến khích, động viên và ln giúp đỡ tơi trong suốt q trình làm luận văn.
 GS. Yueming Zhou, người Thầy đã hướng dẫn tôi làm quen với code mơ phỏng
và nhận xét, góp ý các kết quả mơ phỏng để tơi hồn thành luận văn này.
 Q Thầy, Cô khoa Vật lý, Trường Đại học Sư phạm Tp.HCM đã truyền thụ
kiến thức khoa học cho tôi trong suốt thời gian học tập tại trường.
 Ba, Mẹ, Chị đã luôn hỗ trợ, động viên giúp tôi an tâm và tập trung học tập trong
những năm tháng học tập cũng như trong thời gian làm luận văn.
 Các bạn học viên trong lớp cao học chuyên ngành Vật lí nguyên tử khóa 25,
Trường Đại học Sư phạm Tp.HCM đã sát cánh bên tơi trên con đường đi tìm tri thức
mới.
Xin trân trọng cám ơn!
Tp. Hồ Chí Minh, tháng 9 năm 2016

Học viên thực hiện

Trương Đặng Hoài Thu


MỤC LỤC
Lời cam đoan
Lời cảm ơn
Mục lục
Danh mục các chữ viết tắt
Danh mục các bảng biểu
Danh mục các hình vẽ, đồ thị
MỞ ĐẦU ..................................................................................................................................1
Chương 1. LÝ THUYẾT TƯƠNG TÁC GIỮA LASER VỚI NGUYÊN TỬ,
PHÂN TỬ ...........................................................................................................8
1.1. Quá trình tương tác giữa laser với nguyên tử, phân tử..............................................8
1.1.1. Các cơ chế ion hóa...................................................................................................8
1.1.2. Sự ion hóa trên ngưỡng ........................................................................................ 11
1.1.3. Sự phát xạ sóng điều hịa bậc cao ....................................................................... 13
1.1.4. Q trình ion hóa hai lần...................................................................................... 14
1.2. Q trình ion hóa hai lần ............................................................................................ 14
1.2.1. Q trình ion hóa hai lần liên tiếp ...................................................................... 16
1.2.2. Q trình ion hóa hai lần khơng liên tiếp .......................................................... 16
Chương 2. MƠ HÌNH TẬP HỢP CỔ ĐIỂN BA CHIỀU........................................... 19
2.1. Giới thiệu mơ hình ...................................................................................................... 19
2.2. Sơ đồ tính tốn............................................................................................................. 21
Chương 3. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU ........................................................................... 23
3.1. Q trình ion hóa hai lần khơng liên tiếp của nguyên tử heli dưới tác dụng
của trường laser phân cực thẳng, cường độ mạnh ................................................. 23



3.1.1. Cấu trúc chữ “V” trong phân bố động lượng tương quan hai electron .......... 24
3.1.2. Giải thích cấu trúc chữ “V” dựa vào phép phân tích quỹ đạo......................... 28
3.2. Q trình ion hóa hai lần khơng liên tiếp của nguyên tử argon dưới tác dụng
của trường laser phân cực thẳng, độ dài xung ở nửa độ cao gần một chu kỳ .... 34
3.2.1. Phổ động lượng tương quan hai electron ........................................................... 35
3.2.2. Các cơ chế vật lý chi phối q trình ion hóa hai lần khơng liên tiếp ............. 36
3.2.3. Cấu trúc chữ thập trong phổ động lượng tương quan hai electron ................. 41
KẾT LUẬN ........................................................................................................................... 46
HƯỚNG PHÁT TRIỂN..................................................................................................... 47
DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ..................................................... 48
TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................................................. 49
PHỤ LỤC .............................................................................................................................. 56


DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT
TDSE: Phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian (Time Dependent
Schrưdinger Equation)
MPI: Sự ion hóa đa photon (MultiPhoton Ionization)
ATI: Sự ion hóa vượt ngưỡng (Above-Threshold Ionization)
HHG: Sóng điều hịa bậc cao (High-order Harmonic Generation)
DI: Sự ion hóa hai lần (Double Ionization)
NSDI: Sự ion hóa hai lần khơng liên tiếp (NonSequential Double Ionization)
SDI: Sự ion hóa hai lần liên tiếp (Sequential Double Ionization)
CTEMD: Sự phân bố động lượng tương quan hai electron (Correlated TwoElectron Momentum Distribution)
TMD: Sự phân bố động lượng vng góc (Transverse Momentum Distribution)
AES: sự chia sẻ năng lượng bất đối xứng (Asymmetric Energy Sharing)
SES: Sự chia sẻ năng lượng đối xứng (Symmetric Energy Sharing)
FWHM: Độ rộng nửa chiều cao (Full Width at Half Maximum)



DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ
Trang
Hình 1.1.

Các cơ chế ion hóa: (a) cơ chế ion hóa đa photon ............................. 10
(b) cơ chế ion hóa xuyên hầm, (c) cơ chế ion hóa vượt rào.

Hình 1.2.

Cấu trúc đầu gối của các sự kiện NSDI .............................................. 15
(chấm tròn màu xanh), đường đứt nét màu đỏ biểu diễn
các sự kiện SDI theo lý thuyết xuyên hầm lượng tử.

Hình 1.3.

Hướng bay của hai electron sau khi ion hóa:....................................... 18
(a) song song, (b) phản song song

Hình 2.1.

Sơ đồ giải phương trình 2.1 .................................................................. 21

Hình 2.2.

Sự phân bố không gian ........................................................................... 22
của hai electron liên kết trong nguyên tử argon theo trục x.

Hình 3.1.


Điện trường xung laser 800nm, ............................................................. 24
hình bao dạng hình thang bao gồm hai chu kỳ bật laser,
sáu chu kỳ ổn định và hai chu kỳ tắt laser.

Hình 3.2.

Sự phân bố động lượng tương quan hai electron ............................... 25
dọc theo trục phân cực của xung laser 800nm,
cường độ đỉnh 2 ×1015 W/cm2.

Hình 3.3.

Sự phân bố động lượng tương quan hai electron ............................... 26
dọc theo trục phân cực của xung laser 800nm,
cường độ đỉnh 2 ×1015 W/cm2, sau khi loại bỏ
các trường hợp DI xảy ra trong hai chu kỳ đầu.


Hình 3.4.

Sự phân bố động lượng tương quan hai electron ............................... 27
dọc theo trục phân cực của xung laser 800nm,
cường độ đỉnh 2 ×1015 W/cm2, khi bỏ qua thế đẩy electron-electron.

Hình 3.5.

Sự phân bố động lượng tương quan hai electron ............................... 28
dọc theo trục phân cực của xung laser 2 ×1015 W/cm2
cho các quỹ đạo ứng với trường hợp sự chia sẻ năng lượng
hai electron sau tái va chạm là đối xứng (a) và bất đối xứng (b).


Hình 3.6.

Số đếm quỹ đạo DI theo pha laser lúc tái va chạm ............................. 29
với trường hợp SES (a) và AES (b),
đường màu đen biểu diễn trường laser.

Hình 3.7.

Năng lượng của hai electron trong suốt quá trình tương tác ............ 30
với trường laser ứng với hai trường hợp: SES (a) và AES (b).

Hình 3.8.

Sự phân bố động lượng tương quan hai electron ............................... 31
dọc theo trục phân cực của xung laser 800nm,
cường độ đỉnh 5 ×1015 W/cm2: (a) các trường hợp DI
khi đã loại trừ trường hợp xảy ra tại các chu kỳ đầu,
(b) các trường hợp DI ứng với sự chia sẻ năng lượng hai electron
sau tái va chạm là đối xứng (b) và bất đối xứng (c).

Hình 3.9.

Phổ động lượng vng góc của electron tái va chạm ........................ 32
và electron liên kết trong trường hợp SES (a) và AES (b),
quá trình được khảo sát với cường độ laser 2 ×1015 W/cm2.

Hình 3.10.

Quá trình thay đổi động lượng ngang theo thời gian ......................... 33

của electron tái va chạm và electron liên kết trong hai trường


hợp SES (a) và AES (b) ứng với cường độ laser 2 ×1015 W/cm2.
Hình 3.11.

Điện trường xung laser 800nm, độ dài ................................................. 37
ở nửa độ cao gần một chu kỳ, hình bao dạng cosin bình phương.

Hình 3.12.

Phổ động lượng tương quan hai electron ............................................ 36
với góc φ có giá trị bất kỳ từ 0 đến 2π .
ứng với cường độ 0.8 ×1014 W/cm2 (a) và 2.5 ×1014 W/cm2 (b).

Hình 3.13.

Thời gian tái va chạm và thời gian ion hóa hai lần ............................. 37
ứng với cường độ 0.8 ×1014 W/cm2 (a,c) và 2.5 ×1014 W/cm2 (b,d).

Hình 3.14:

Năng lượng của hai electron ................................................................. 38
trong suốt quá trình tương tác với laser
ứng với cường độ 0.8 ×1014 W/cm2 (a) và 2.5 ×1014 W/cm2 (b).

Hình 3.15.

Thời gian hỗn ........................................................................................ 39
giữa q trình ion hóa hai lần và quá trình tái va chạm:

đường màu xanh đứt nét ứng với cường độ 0.8 ×1014 W/cm2
và đường màu đỏ liền nét ứng với cường độ 2.5 ×1014 W/cm2.

Hình 3.16.

Phổ động lượng tương quan hai electron ............................................ 40
ứng với thời gian hoãn từ 0.25T0 đến 1.25T0 cho trường hợp
cường độ laser 0.8 ×1014 W/cm2 (a) và
thời gian hỗn 0 đến 0.5T0 cho trường hợp
cường độ laser 2.5 ×1014 W/cm2 (b).

Hình 3.17.

Sự phân bố góc tán xạ của các sự kiện DI .......................................... 41
ứng với trường hợp cường độ laser 2.5 ×1014 W/cm2.

Hình 3.18.

Phổ động lượng tương quan hai electron............................................. 42


dọc theo hướng song song vector phân cực của trường laser
với góc φ có giá trị bất kỳ trong đoạn từ 0 đến 2π ,
cường độ laser 2.5 ×1014 W/cm2 ứng với các góc tán xạ
khác nhau: (a) β = 100 , (b) β = 200 , (c) β = 300 , (d) β = 400 .
Hình 3.19.

Phổ động lượng tương quan hai electron dọc theo trục ..................... 43
phân cực của xung laser 800nm, cường độ 2.5 ×1014 W/cm2,
β = 200 ứng với hai trường hợp năng lượng của electron


tái va chạm ngay sau q trình tái va chạm
có giá trị âm (a) và giá trị dương (b).
Hình 3.20.

Phổ động lượng tương quan hai electron dọc theo trục ..................... 44
phân cực của xung laser 800nm, cường độ 2.5 ×1014 W/cm2,
β = 200 ứng với hai trường hợp SES (a) và AES (b)

khi năng lượng của electron tái va chạm ngay sau
q trình tái va chạm có giá trị dương.
Hình 3.21.

Phổ động lượng tương quan hai electron ............................................ 45
dọc theo trục phân cực của xung laser 800nm,
cường độ 2.5 ×1014 W/cm2, β = 200 khi bỏ qua
thế đẩy electron-electron ứng với trường hợp
năng lượng của electron tái va chạm ngay sau
quá trình tái va chạm có giá trị dương.


1

MỞ ĐẦU
Ngày nay, việc tìm hiểu cấu trúc nguyên tử, phân tử đang là bài toán hấp dẫn, thu
hút nhiều sự quan tâm của các nhà khoa học. Để quan sát thế giới vi mơ, chúng ta có
thể sử dụng các phương pháp như phân tích quang phổ [10], [22], nhiễu xạ điện tử [9]
hoặc nhiễu xạ tia X [1]. Tuy nhiên, những phương pháp này không thể mô tả chính xác
chuyển động của các điện tử xung quanh hạt nhân cũng như chuyển động tương quan
giữa chúng. Nguyên nhân chính là do độ phân giải thời gian của các phương pháp trên

lớn hơn rất nhiều lần so với khoảng thời gian diễn ra sự vận động trong nguyên tử,
phân tử. Nếu xem xét một cách hoàn chỉnh, chuyển động của nguyên tử, phân tử bao
gồm: các phân tử thực hiện chuyển động quay trong thang thời gian pico giây, các
nguyên tử dao động trong khoảng thời gian femto giây và điện tử chuyển động quanh
hạt nhân ở mức atto giây. Trong khi đó độ phân giải thời gian trong các phương pháp
phân tích quang phổ hay phương pháp nhiễu xạ thường ở cỡ pico giây hoặc lớn hơn.
Chính vì vậy, cần có một phương pháp khác để nghiên cứu cấu trúc nguyên tử, phân tử
ở cấp độ chuyển động của điện tử.
Sau quá trình nghiên cứu và tìm hiểu, các nhà khoa học đã nhận thấy rằng cấu
trúc động của nguyên tử, phân tử có thể được khám phá bằng cách cho chúng tương
tác với laser xung cực ngắn. Khi nguyên tử, phân tử tương tác với trường laser xung
cực ngắn thì một loạt các hiệu ứng quang phi tuyến xảy ra. Dựa vào các tín hiệu ghi
nhận được từ các quá trình này mà cấu trúc nguyên tử, phân tử được phơi bày. Chính
vì vậy, các nhà khoa học đã bắt tay vào công việc nghiên cứu, chạy đua rút ngắn xung
laser và đạt được những thành tựu đáng kể. Năm 1960, Theodore Maiman tại phòng
nghiên cứu Hughes ở Malibu, California đã chế tạo thành công nguồn laser đầu tiên
[37]. Đây được xem là một bước ngoặc vĩ đại trong khoa học – kĩ thuật, mở màn cho
cuộc chạy đua chế tạo các nguồn laser có xung cực ngắn. Hiện tại, xung laser đã được
rút ngắn xuống cỡ atto giây. Cụ thể, năm 2006, laser có độ dài xung 130 atto giây
được chế tạo tại phịng thí nghiệm quốc gia của Ý [47]. Đây là một kỷ lục trong quá
trình rút ngắn xung, nhưng với sự phát triển ngày càng vĩ đại của khoa học, năm 2010,
theo báo cáo của Viện khoa học nghiên cứu laser xung ngắn và quang học phi tuyến


2
tính Max-Born, các nhà khoa học Đức và Áo đã tạo ra được xung laser ở cấp độ 12
atto giây [24]. Ngồi ra, các nhà khoa học cịn tìm cách tăng cường độ của chùm laser,
cụ thể, năm 2008, chùm laser có cường độ 2 ×1022 W/cm2 được tạo ra [52]. Chính sự ra
đời của các nguồn laser cường độ cao, xung cực ngắn này đã mở ra thêm nhiều cơ hội
cho phép các nhà khoa học nghiên cứu cấu trúc nguyên tử, phân tử [21], [31].

Nguyên tử, phân tử khi tương tác với trường laser xung cực ngắn, cường độ cao
sẽ xảy ra q trình ion hóa. Sau khi bị ion hóa, electron sẽ được tăng tốc dưới tác dụng
của trường laser trong nửa chu kỳ đầu, sau đó electron chuyển động chậm dần và bị
kéo ngược trở lại khi trường laser đổi chiều. Trong quá trình quay lại, electron này có
khả năng va chạm với ion mẹ. Sự tái va chạm chính là nguồn gốc của các quá trình
quang phi tuyến hiện đang thu hút rất nhiều sự quan tâm của các nhà khoa học trong
những năm gần đây. Khi quá trình tái va chạm xảy ra, electron tái va chạm có thể tái
kết hợp hoặc xảy ra cơ chế tán xạ đàn hồi hoặc không đàn hồi với ion mẹ [4]. Trong
trường hợp electron tái va chạm kết hợp với ion mẹ sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao
(HHG - High-order Harmonic Generation) [11], [12] sẽ xảy ra. HHG lần đầu tiên
được phát hiện bởi Franken P. A. và cộng sự vào năm 1961 khi chiếu chùm laser có độ
dài xung 1ms và bước sóng 694.3nm qua tinh thể thạch anh [15]. Sau đó, năm 1987,
thực nghiệm quan sát HHG bậc 17 được tiến hành bởi McPherson và cộng sự khi cho
khí neon tương tác với trường laser cường độ cao xung cực ngắn [40]. Từ đó HHG
được các nhà khoa học quan tâm, nghiên cứu [41] và mở đường cho những ứng dụng
to lớn như tái tạo thành cơng hình ảnh orbital lớp ngồi cùng của phân tử khí N 2 [21],
cũng như trích xuất khoảng cách liên hạt nhân trong phân tử N 2 , O 2 [31]. Trong khi
đó, nếu electron tái va chạm tán xạ đàn hồi với ion mẹ, sự ion hóa vượt ngưỡng (ATI
– Above-Threshold Ionization) sẽ xảy ra. Quá trình này được đề xuất lần đầu tiên bởi
Gontier [17] và sau đó được nghiên cứu một cách mạnh mẽ [26]. Trường hợp tái va
chạm thứ ba là tán xạ không đàn hồi giữa electron với ion mẹ sẽ dẫn đến sự đa ion
hóa, trong đó electron tái va chạm kích thích các electron khác bứt ra khỏi nguyên tử
[6].


3
Trong ba cơ chế tái va chạm trên thì quá trình đa ion hóa, nổi bật là ion hóa hai
lần không liên tiếp (NSDI – NonSequential Double Ionization) thu hút rất nhiều sự
quan tâm của các nhà khoa học bởi những tín hiệu ghi nhận được từ phổ động lượng
tương quan của hai electron cung cấp rất nhiều thông tin về sự tương quan giữa chúng

trong lớp vỏ nguyên tử. Q trình NSDI được giải thích tốt bởi mơ hình tái va chạm
chuẩn cổ điển (Quasiclassical Rescattering Model) [11] hay cịn gọi là mơ hình ba
bước được đề cập vào năm 1993 bởi Corkum P. B. Trong mơ hình này, electron đầu
tiên bị ion hóa xuyên hầm ra khỏi nguyên tử và được gia tốc dưới tác dụng của trường
laser. Sau đó chuyển động chậm dần và quay ngược trở lại khi laser đổi chiều. Trong
quá trình quay lại, electron này có khả năng va chạm với ion mẹ và làm cho electron
thứ hai bị bật ra.
Hiện nay có hai cách phổ biến để tiếp cận bài toán NSDI trong phương pháp giải
số. Cách tiếp cận thứ nhất là giải phương trình Schrưdinger phụ thuộc thời gian
(TDSE – Time Dependent Schrưdinger Equation) với sự góp mặt của trường laser để
thu nhận thơng tin ion hóa của các electron. Mặc dù đây là phương pháp cho kết quả
rất chính xác, tuy nhiên phương pháp này chỉ đưa ra kết quả ở cuối q trình tương tác
với laser, cịn các sự kiện và hiệu ứng vật lý trong suốt quá trình tương tác khơng thể
được theo dõi và trích xuất. Hơn nữa, việc địi hỏi nguồn tài ngun máy tính lớn và
thời gian tính tốn kéo dài cũng là hạn chế của phương pháp này. Cách tiếp cận thứ hai
là xem các electron bị chi phối bởi các quy luật của vật lý cổ điển khi chuyển động
trong thế tổng hợp của trường hạt nhân và trường laser. Trong cách này, các thơng tin
ion hóa của electron được thu nhận bằng cách giải phương trình Newton. Một điều
đáng lưu ý ở đây là phương pháp này cho phép chúng ta khảo sát và phân tích trạng
thái của các electron tại từng thời điểm trong suốt quá trình tương tác với trường laser.
Từ khi được đề xuất vào năm 2001 bởi Panfili R. và cộng sự [42], phương pháp cổ
điển đã và đang được sử dụng rộng rãi và đã được chứng minh có độ chính xác tương
đương với phương pháp TDSE với yêu cầu cường độ laser đủ mạnh để quá trình ion
hóa được diễn ra theo cơ chế vượt rào và số hạt của hệ đang xét phải đủ lớn để giảm
sai số thống kê [18]. Ngoài hai cách tiếp cận trên, các nhà khoa học còn sử dụng
phương pháp bán cổ điển, kết hợp giữa việc xem xét quá trình ion hóa của nguyên tử


4
bằng phương pháp gần đúng ADK (Ammosov-Delone-Krainov) [5] và việc khảo sát

sự chuyển động của electron ion hóa trong trường laser một cách hoàn toàn cổ điển.
Tuy nhiên phương pháp này rất ít được sử dụng do tốc độ ion hóa ban đầu thu được từ
phương pháp ADK có độ chính xác khơng cao và chỉ có thể áp dụng đối với trường
laser có cường độ yếu.
NSDI được phát hiện đầu tiên bằng thực nghiệm bởi Suran và Zapesochny cho
nguyên tử kiềm thổ vào đầu năm 1975 [48]. Hiện tượng này nhanh chóng thu hút sự
quan tâm của các nhà nghiên cứu bởi các tín hiệu ghi nhận được từ phổ NSDI cung
cấp rất nhiều thông tin thuần khiết về sự tương tác giữa hai electron trong lớp vỏ
nguyên tử. Mặc dù đã có rất nhiều cơng trình nghiên cứu liên quan đến NSDI, tuy
nhiên q trình này vẫn cịn rất nhiều vấn đề gây tranh cãi. Điển hình như sau khi bị
ion hóa chiều chuyển động tương đối của hai electron bị chi phối bởi những yếu tố
nào, hay quá trình vật lý nào chi phối chuyển động của hai electron trong suốt quá
trình tương tác với laser, hoặc bằng cách nào có thể điều khiển được chuyển động
tương đối giữa chúng. Ngồi ra, các cơng trình nghiên cứu thực nghiệm về NSDI được
công bố đã thách thức những kiến thức hiện có trong lĩnh vực này. Nổi bật vào năm
2007, Rudenko A. và các tác giả khác [46] khi khảo sát quá trình NSDI của nguyên tử
heli bằng thực nghiệm với xung laser 25fs, bước sóng 800nm, cường độ 1.5PW/cm2,
đã quan sát được cấu trúc chữ “V” trong sự phân bố động lượng tương quan của hai
electron, cấu trúc này chưa được quan sát trong những nghiên cứu thực nghiệm trước
đó, nhưng lại phù hợp với sự dự đoán của lý thuyết [19], [53]. Đối với laser cường độ
tương đối thấp, các nghiên cứu lý thuyết chỉ ra rằng sự tương tác hạt nhân [19] và lực
đẩy electron-electron ở trạng thái cuối ngay sau khi sự ion hóa hai lần xảy ra [53] là
nguồn gốc của cấu trúc chữ “V”. Tuy nhiên, đối với laser cường độ cao, nguồn gốc
của cấu trúc chữ “V” có tương tự như trong laser cường độ thấp hay khơng vẫn cịn là
câu hỏi mở. Hơn nữa, các quá trình vật lý chi phối chuyển động của hai electron trong
suốt quá trình tương tác với laser cường độ cao vẫn chưa được khảo sát một cách chi
tiết.


5

Ngoài ra, năm 2012, Bergue B. và cộng sự [8] bằng thực nghiệm đã quan sát
được cấu trúc chữ thập trong phổ động lượng tương quan giữa hai electron ion hóa hai
lần khơng liên tiếp của ngun tử khí hiếm argon. Đây là một cấu trúc vô cùng đặc
biệt chưa được quan sát trong các thí nghiệm trước đó. Điều đáng lưu ý ở đây là trong
cơng trình này, các tác giả sử dụng xung laser có độ dài gần bằng một chu kỳ. Việc sử
dụng laser gần một chu kỳ như vậy rất có ý nghĩa bởi có thể tập trung khảo sát quá
trình tái va chạm sau khi laser đổi chiều một lần duy nhất, không bị nhiễu loạn bởi
những va chạm thứ cấp xảy ra đối với laser nhiều chu kỳ [39]. Năm 2014, Kübel M. và
cộng sự [27] đã thành công khi nghiên cứu thực nghiệm q trình ion hóa hai lần
khơng liên tiếp của ngun tử argon với xung laser từ một chu kỳ đến vài chu kỳ nhằm
khảo sát ảnh hưởng của độ dài xung và cường độ laser đến quá trình NSDI. Gần đây,
các sự kiện ion hóa hai lần từ khơng liên tiếp đến liên tiếp phụ thuộc vào cường độ
laser đã được quan sát thành công bởi Kübel M. và cộng sự vào tháng 5 năm 2016 khi
sử dụng xung laser gần một chu kỳ [28]. Tất cả cho thấy hiện nay việc khảo sát quá
trình NSDI phụ thuộc vào độ dài xung laser đang rất được quan tâm. Tuy nhiên, tính
đến thời điểm này vẫn cịn rất ít các tính toán lý thuyết liên quan đến vấn đề đã đề cập.
Những vấn đề trên cho thấy tính cần thiết của việc mơ phỏng và khảo sát chi tiết
các q trình vật lý bên trong chi phối sự ion hóa hai lần không liên tiếp của nguyên tử
heli và argon. Do đó, chúng tơi chọn đề tài “Q TRÌNH ION HĨA HAI LẦN
KHÔNG LIÊN TIẾP CỦA NGUYÊN TỬ HELI VÀ ARGON DƯỚI TÁC DỤNG
CỦA XUNG LASER PHÂN CỰC THẲNG” làm đề tài luận văn với mong muốn có
thể tham gia vào q trình tính tốn và giải thích các kết quả mà thực nghiệm đưa ra.
Mục tiêu đặt ra cho luận văn này là:
 Mô phỏng cấu trúc chữ “V” trong phổ động lượng tương quan hai eletron của
nguyên tử heli bằng xung laser phân cực thẳng, cường độ cao cũng như khảo sát các
quá trình vật lý chi phối quá trình động học của hai electron trong suốt quá trình tương
tác với laser bằng phương pháp phân tích quỹ đạo.
 Mô phỏng cấu trúc chữ thập trong phổ động lượng tương quan hai eletron của
nguyên tử argon bằng xung laser phân cực thẳng, độ dài ở nửa độ cao (FWHM - Full



6
Width at Half Maximum) gần bằng một chu kỳ. Từ đó khảo sát các cơ chế vật lý chi
phối quá trình NSDI phụ thuộc vào cường độ laser và nguyên nhân hình thành cấu trúc
chữ thập trong phổ động lượng tương quan hai electron.
Để hoàn thành mục tiêu trên, nhiệm vụ nghiên cứu được đặt ra là: tìm hiểu lý
thuyết về laser xung cực ngắn và các cơ chế tương tác giữa nó với nguyên tử, phân tử,
cũng như các cơ chế ion hóa. Sau đó tìm hiểu mơ hình tập hợp cổ điển ba chiều để mơ
phỏng q trình NSDI dựa trên các dữ liệu đầu vào của thực nghiệm. Cuối cùng là sử
dụng phương pháp phân tích quỹ đạo để tìm hiểu các quá trình vật lý chi phối các kết
quả thu nhận được.
Hướng đến mục tiêu trên, luận văn được trình bày với bố cục ba chương, không
kể phần mở đầu và kết luận. Cụ thể như sau:
Chương 1: Lý thuyết tương tác giữa laser với nguyên tử, phân tử.
Chương 2: Mơ hình tập hợp cổ điển ba chiều.
Chương 3: Kết quả nghiên cứu.
Trong chương 1, chúng tơi trình bày các kiến thức về q trình tương tác giữa
laser với nguyên tử, phân tử. Cụ thể là các cơ chế ion hóa đa photon, xuyên hầm, vượt
rào và các hiện tượng vật lý liên quan. Ngoài ra các q trình ion hóa hai lần bao gồm
q trình ion hóa hai lần liên tiếp và khơng liên tiếp cũng được trình bày chi tiết trong
chương này.
Tiếp theo, trong chương 2, chúng tơi sẽ trình bày phương pháp nghiên cứu để mơ
phỏng q trình NSDI. Cụ thể, chúng tơi sử dụng mơ hình tập hợp cổ điển ba chiều để
khảo sát bài toán NSDI.
Cuối cùng là các kết quả mơ phỏng q trình NSDI của ngun tử heli và argon
được trình bày trong chương 3. Trong chương này, chúng tôi chia bố cục thành hai
phần ứng với kết quả khảo sát của heli và argon. Tùy vào mục đích khảo sát, dạng
hình bao của laser được sử dụng để khảo sát hai nguyên tử này là khác nhau. Đối với
nguyên tử heli, chúng tôi chỉ tập trung khảo sát q trình NSDI phụ thuộc vào cường
độ laser, do đó laser có dạng hình bao là hình thang bao gồm hai chu kỳ bật, sáu chu



7
kỳ ổn định và hai chu kỳ tắt laser được sử dụng. Đối với nguyên tử argon, chúng tôi
đặc biệt quan tâm đến quá trình tái va chạm một lần duy nhất, do đó laser có dạng hình
bao là cosin bình phương với độ dài xung ở nửa chiều cao (FWHM) gần một chu kỳ
được khảo sát. Trong mỗi phần, đầu tiên, chúng tơi sẽ trình bày phổ động lượng tương
quan giữa hai electron sau khi bị ion hóa. Để giải thích ngun nhân hình thành phổ
động lượng, trong phần tiếp theo phương pháp phân tích quỹ đạo được sử dụng để theo
dõi sự thay đổi thông số của các electron ion hóa trong suốt q trình tương tác với
trường laser.
Trong quá trình thực hiện luận văn, các kết quả nghiên cứu thu được của chúng
tôi đã được đăng trên tạp chí chuyên ngành trong nước. Cụ thể, kết quả khảo sát quá
trình NSDI của nguyên tử heli bằng xung laser cường độ cao, cũng như việc phân tích
các quá trình vật lý chi phối chuyển động của hai electron trong suốt quá trình tương
tác với laser đã được đăng trên tạp chí khoa học của Trường Đại học Sư phạm thành
phố Hồ Chí Minh [49], [50]. Ngồi ra, các kết quả này cũng được báo cáo tại hội nghị
Vật lý lý thuyết toàn quốc lần thứ 40 tại Đà Lạt vào năm 2015.


8

Chương 1. LÝ THUYẾT TƯƠNG TÁC GIỮA LASER VỚI NGUYÊN
TỬ, PHÂN TỬ
Trong chương này, chúng tơi trình bày các kiến thức về quá trình tương tác giữa
laser với nguyên tử, phân tử. Đầu tiên, chúng tôi giới thiệu các cơ chế ion hóa bao gồm
cơ chế đa photon, xuyên hầm và vượt rào, sau đó trình bày các hiện tượng vật lý liên
quan. Cuối chương, chúng tơi sẽ trình bày chi tiết các q trình ion hóa hai lần bao
gồm q trình ion hóa hai lần liên tiếp và khơng liên tiếp.
1.1. Quá trình tương tác giữa laser với nguyên tử, phân tử

1.1.1. Các cơ chế ion hóa
Quang học tuyến tính là ngành khoa học khảo sát các nguồn sáng thông thường
(nguồn sáng cho chùm tia bức xạ với cường độ điện trường tương đối yếu so với
cường độ điện trường bên trong nguyên tử). Khi cho chùm tia bức xạ của nguồn sáng


thông thường truyền qua một môi trường thì một vector phân cực điện P sẽ được tạo


ra. Vector phân cực điện P là hàm phụ thuộc tuyến tính vào cường độ điện trường của
chùm tia bức xạ truyền qua. Tuy nhiên, khi cho bức xạ có cường độ điện trường khá
mạnh, xấp xỉ cường độ điện trường bên trong ngun tử, thì tính chất quang học của
mơi trường này phụ thuộc vào cả tần số bức xạ và cường độ điện trường bức xạ truyền
qua. Hơn nữa nó cịn xuất hiện nhiều tính chất quang học mới của mơi trường và




vector phân cực điện P khơng cịn phụ thuộc tuyến tính vào cường độ điện trường E
của bức xạ truyền qua. Độ phân cực này được xác định theo biểu thức:


 ∑ pi N p

i
i
=
P
= =
n pi ,

V
V

(1.1)



với pi là moment lưỡng cực nguyên tử, n là mật độ ngun tử, V là thể tích của mơi
trường mà bức xạ truyền qua. Từ đây đã dẫn đến sự ra đời của ngành quang học phi
tuyến tính, gọi tắt là quang học phi tuyến.
Cơ chế tương tác của laser với nguyên tử, phân tử không chỉ phụ thuộc vào
cường độ laser mà còn phụ thuộc mạnh vào độ dài xung. Khi chiếu một xung laser đến


9
nguyên tử thì cường độ của laser sẽ tăng từ 0 đến cực đại, do đó sự phi tuyến sẽ diễn ra
ở cả vùng nhiễu loạn (perturbative regime) và vùng trường mạnh (strong-field regime).
Nếu trường laser yếu hơn nhiều so với trường Coulomb trong ngun tử thì
trường laser chỉ có thể gây ra một nhiễu loạn yếu đối với trạng thái lượng tử của
nguyên tử. Trong trường hợp này, các mức năng lượng của nguyên tử bị thay đổi tỉ lệ
với bình phương cường độ của điện trường laser, hiện tượng này gọi là sự dịch chuyển
Stark và vùng này được xem là vùng nhiễu loạn của quang học phi tuyến. Trong vùng
nhiễu loạn, các electron không chuyển từ trạng thái này sang trạng thái khác mà chỉ
dịch chuyển nhẹ quanh trạng thái ban đầu và sự ion hóa nguyên tử chỉ diễn ra theo cơ
chế đa photon (MPI - MultiPhoton Ionization), tức nguyên tử hấp thụ liên tiếp nhiều
photon làm cho năng lượng của nó tăng dần đến khi lớn hơn năng lượng liên kết thì
electron được chuyển sang trạng thái tự do.
Nhưng nếu trường laser có cường độ tương đương hoặc lớn hơn trường Coulomb
tác dụng lên các electron lớp ngồi cùng thì có một xác suất đáng kể để các electron
thoát khỏi trạng thái liên kết bằng cách xuyên hầm hoặc vượt rào trước khi trường

laser đổi dấu, do rào thế lúc này trở nên thấp và mỏng hơn. Sau đó, electron sẽ dao
động với biên độ lớn hơn bán kính Bohr trong trường laser phân cực thẳng với động
năng trung bình của mỗi chu kì lớn hơn năng lượng liên kết. Vùng cường độ laser này
gọi là vùng trường mạnh của quang học phi tuyến. Khi electron đã được giải phóng tự
do thì chuyển động của nó sẽ tn theo các phương trình cơ học Newton, cịn sự phân
cực phi tuyến do sự ion hóa của trường quang học gây ra chỉ xuất hiện khi electron cịn
liên kết với ion mẹ của nó.


10

Hình 1.1. Các cơ chế ion hóa: (a) cơ chế ion hóa đa photon, (b) cơ chế ion hóa
xuyên hầm, (c) cơ chế ion hóa vượt rào
Để phân loại khả năng xảy ra các cơ chế ion hóa khác nhau, năm 1965 Keldysh
đã đưa ra một tham số tỉ lệ, mà ngày nay được mọi người biết đến với tên gọi hệ số
Keldysh [23] (hay hệ số đoạn nhiệt) được cho bởi cơng thức:
=
γ

ω 2mI p
Ip
=
,
2U p
eE

(1.2)

trong đó, Ip là thế ion hóa của điện tử trong nguyên tử,


ω là tần số của xung laser,
E là cường độ điện trường của xung laser,
Up =

e2 E 2
,
4mω 2

(1.3)

là thế trọng động của electron, đây cũng chính là động năng dao động trung bình của
một electron trong một chu kỳ của trường laser đơn sắc E = E0 cos (ωt ) . Thơng qua hệ
số Keldysh các q trình ion hóa được phân loại một cách gần đúng như sau:
 γ  1 : sự ion hóa đa photon.
 γ  1: sự ion hóa xuyên hầm.
 γ  1 : sự ion hóa vượt rào.


11
Khi độ dài xung laser càng lớn (càng chứa nhiều chu kì) thì sự tương tác xảy ra
trong vùng nhiễu loạn chiếm tỉ lệ càng cao; còn với xung laser ngắn (chứa ít chu kì) thì
sự tương tác trong vùng nhiễu loạn là khơng đáng kể, trong khi đó sự tương tác lại
chiếm ưu thế trong vùng trường mạnh. Vậy với các xung càng ngắn thì tác dụng của
nó lên electron tại thời điểm electron bứt ra càng mạnh và electron bứt ra ngoài sẽ
chuyển động với vận tốc càng lớn. Khi nguyên tử, phân tử được đặt trong trường laser
mạnh này sẽ xảy ra một loạt các hiệu ứng phi tuyến, trong đó nổi bật là các hiện tượng
phát xạ sóng điều hịa bậc cao, sự ion hóa trên ngưỡng và q trình ion hóa hai lần
(liên tiếp hoặc khơng liên tiếp).
1.1.2. Sự ion hóa trên ngưỡng
Sự ion hóa trên ngưỡng của nguyên tử, phân tử (ATI - Above-Threshold

Ionization) là quá trình mà nguyên tử, phân tử hấp thụ nhiều photon hơn số photon cần
thiết cho sự ion hóa để chuyển sang trạng thái tự do, trong đó phần năng lượng dư thừa
của photon được chuyển cho electron tạo nên các đỉnh năng lượng riêng biệt cách đều
nhau trong phổ năng lượng của electron ion hóa [3], [17]. Quá trình này được xem xét
lần đầu tiên bởi Voronov và Delone vào năm 1965 [51] khi sử dụng laser ruby để khảo
sát tốc độ ion hóa của nguyên tử xenon. Kể từ đó, các nhà khoa học bắt tay vào việc
nghiên cứu để tìm hiểu q trình ATI.
Để giải thích quá trình này, lý thuyết đầu tiên được đề cập là lý thuyết nhiễu loạn
bậc thấp nhất (LOPT - Lowest-Order Perturbation Theory) [29], [30], trong đó, tốc độ
ion hóa N – photon được tính bởi:
N

 I 
Γ =σ N 
 ,
 ω 

(1.4)

với N là số photon tối thiểu cần cho sự ion hóa, I là cường độ ánh sáng tới, σ N là tiết
diện ion hóa N photon. Tuy nhiên, lý thuyết này gặp phải nhiều khó khăn, bởi khi
cường độ laser tới tăng, các trạng thái liên kết của nguyên tử bị biến đổi mạnh, như các
mức năng lượng bị thay đổi lớn, do đó sự thay đổi này khơng thể giải thích được bởi lý
thuyết nhiễu loạn khi điện trường laser đủ mạnh.


12
Bước đột phá thực sự bùng nổ khi các thí nghiệm [34], [38] đã thực sự phát hiện
ra sự có mặt của các electron sinh ra từ sự tương tác với trường laser mang năng lượng
vượt quá năng lượng của các photon được hấp thụ. Tuy nhiên, việc giải thích vào thời

điểm đó chưa được rõ ràng bởi vì một electron tự do không thể hấp thụ nhiều photon.
Để giải thích vấn đề này, Gontier [17] đã đề xuất một q trình có tên là sự ion hóa
trên ngưỡng (ATI). Lý thuyết này giải thích tương đối tốt các thí nghiệm trên. Ngồi
ra, nó cũng phù hợp trong việc mơ tả thí nghiệm của Agostini [2] được thực hiện vào
năm 1979, trong đó phổ năng lượng của electron sinh ra do sự ion hóa 6-photon của
các nguyên tử xenon bao gồm hai đỉnh tương ứng với sự hấp thụ 6 hoặc 7 photon. Hơn
nữa, mơ hình ATI tiếp tục được củng cố bởi các kết quả thực nghiệm phát hiện phổ
năng lượng electron có thể bao gồm một loạt các đỉnh cách đều nhau với khoảng cách
tương đương với năng lượng của một photon.
Ngoài ra, đặc điểm phi nhiễu loạn của ATI càng trở nên rõ ràng hơn khi sử dụng
trường laser cường độ mạnh, theo đó các đỉnh năng lượng cao hơn chiếm ưu thế trong
phổ năng lượng của electron [17]. Đáng lưu ý là trong trường hợp trường laser xung
ngắn, khi tăng cường độ laser thì số đỉnh năng lượng của electron ion hóa bị mất dần
[36]. Điều này cho thấy sự phụ thuộc của quá trình ion hóa vào cường độ laser. Đây là
một bằng chứng thực nghiệm cho thấy electron cần có năng lượng lớn hơn thế ion hóa
để bức ra. Năng lượng này chủ yếu được gây ra bởi thế trọng động được xác định theo
cơng thức (1.3).
Đối với trường laser có độ dài xung ngắn và cường độ điện trường bức xạ của
laser gần bằng trường Coulomb trong nguyên tử, phân tử, các đỉnh ATI trong phổ
quang electron mờ dần và chuyển sang phổ liên tục. Điều này cho thấy cơ chế ion hóa
đa photon đã bị mất ưu thế, sự ion hóa lúc này có thể là cơ chế xuyên hầm hay vượt
rào.


13
1.1.3. Sự phát xạ sóng điều hịa bậc cao
Như đã biết, khi chiếu chùm laser cường độ cao, xung cực ngắn vào nguyên tử,
phân tử sẽ gây ra các hiện tượng quang phi tuyến như ion hóa một photon, ion hóa đa
photon, ion hóa xuyên hầm hoặc ion hóa vượt rào. Trong hiệu ứng ion hóa xun hầm,
sóng điều hịa bậc cao (HHG - High-order Hamornic Generation) được phát ra khi

electron xuyên hầm ra vùng năng lượng liên tục, sau đó được gia tốc trong trường
laser và khi trường laser đổi chiều, electron này bị kéo quay về tái kết hợp với ion mẹ.
Dựa vào quá trình tái kết hợp với ion mẹ, các nhà nghiên cứu cho rằng HHG mang
nhiều thông tin về cấu trúc của nguyên tử, phân tử. HHG lần đầu tiên được phát hiện
vào năm 1961, có bậc hai và bước sóng khoảng 347.2nm thơng qua thí nghiệm được
thực hiện bởi Franken P.A. và cộng sự khi chiếu chùm laser có độ dài xung 1ms và
bước sóng 694.3nm vào tinh thể thạch anh [15]. Tiếp sau đó, HHG có bậc 17 và bước
sóng 248nm được phát hiện vào năm 1987 bởi McPherson và cộng sự khi cho khí
neon tương tác với trường laser cường độ cao xung cực ngắn [40]. Từ đó HHG thu hút
khơng ít sự quan tâm của các nhà khoa học.
Xuất phát từ nhu cầu giải thích các kết quả thực nghiệm quan sát được HHG, lý
thuyết về hiện tượng phát xạ HHG và các cơ chế ion hóa nguyên tử, phân tử khi tương
tác với trường laser đã được xây dựng. Năm 1993, giả thuyết giải thích cho sự tồn tại
của HHG đã được đưa ra bởi Kulander và Corkum. Sau đó, năm 1994, Lewenstein đề
xuất mơ hình ba bước mang tên ông nhằm giải thích nguồn gốc của sự phát xạ HHG
[33]. Dựa trên mơ hình ba bước bán cổ điển của Lewenstein, sự phát xạ HHG được
giải thích như sau: đầu tiên khi chiếu chùm laser vào nguyên tử, phân tử, electron sẽ bị
ion hóa xuyên hầm ra vùng năng lượng liên tục, sau đó electron sẽ được gia tốc trong
miền năng lượng này bởi điện trường laser. Và sau nửa chu kì quang học, điện trường
laser đổi chiều, electron bị kéo ngược trở lại, quay về tái kết hợp với ion mẹ và phát ra
photon thứ cấp chính là HHG. Đến nay các nhà khoa học đã tìm được các tính chất
phổ quát của HHG như sau:
 HHG phát ra là sóng thứ cấp có tần số khác nhau từ thấp tới cao, có thể gấp
trăm lần và chỉ phát ra ở tần số là bội số lẻ của tần số laser chiếu vào.


14
 Ở những tần số đầu HHG có cường độ giảm dần và gần như không đổi trong
miền rộng của tần số gọi là miền phẳng (plateau region) và kết thúc ở điểm dừng (cut
off) [33]. Điểm dừng này được xác định bởi định luật cut-off do nhóm nghiên cứu

Corkum tìm ra.
Từ khi được tìm ra đến nay, HHG đã mở ra hướng nghiên cứu mới là tìm hiểu
thơng tin, chụp ảnh phân tử, nguyên tử và theo dõi động học phân tử bằng cách phân
tích phổ HHG. Trong cơng trình [21], các tác giả đã sử dụng thành cơng phương pháp
chụp ảnh cắt lớp từ nguồn dữ liệu HHG phát ra để tái tạo hình ảnh orbital lớp ngồi
cùng của phân tử khí N 2 . Ngồi ra, thơng tin cấu trúc động của phân tử cũng được tìm
thấy khi cho các phân tử khí tương tác với nguồn laser cường độ mạnh, xung cực ngắn
[16], [32]. Một điều đáng lưu ý là trong cơng trình [32], các tác giả còn nêu hướng giải
quyết những hạn chế của phương pháp chụp ảnh cắt lớp nhằm nâng cao chất lượng
hình ảnh thu được. Ngồi ra, thơng tin về khoảng cách liên hạt nhân trong phân tử N 2 ,
O 2 cũng được trích xuất trong cơng trình này. Tất cả cho thấy ứng dụng to lớn của
HHG, cũng như mối quan tâm của các nhà khoa học về lĩnh vực này.
1.1.4. Q trình ion hóa hai lần
Trong q trình tương tác với trường laser cường độ cao, xung cực ngắn, electron
trong nguyên tử, phân tử có thể bị ion hóa và sau đó được gia tốc trong điện trường
của laser. Do tính tuần hồn, nửa chu kỳ sau laser bị đổi chiều và kéo electron quay lại.
Trong quá trình quay lại, electron có thể tái va chạm với ion mẹ và truyền một phần
năng lượng cho electron thứ hai làm electron thứ hai cũng bị ion hóa. Đây chính là q
trình ion hóa hai lần (DI – Double Ionization). Q trình này sẽ được trình bày chi tiết
trong mục 1.2.
1.2. Q trình ion hóa hai lần
Khi một ngun tử hay phân tử tương tác với trường laser thì các electron trong
nguyên tử có thể bị ion hóa theo các cơ chế như ion hóa đa photon, xuyên hầm hay
vượt rào tùy thuộc vào cường độ của chùm laser. Quá trình ion hóa hai lần (DI) được
định nghĩa như sau: khi chiếu chùm laser vào nguyên tử, phân tử thì electron thứ nhất