ĐẠI HỌC HUẾ
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM

TRẦN THỊ LỆ PHI

HẤP THỤ PHI TUYẾN HAI PHOTON
TRONG MOS2 ĐƠN LỚP DO TƯƠNG TÁC
ELECTRON-PHONON ÂM

Chuyên ngành: VẬT LÝ LÝ THUYẾT VÀ VẬT LÝ TOÁN
Mã số

: 60 44 01 03

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

Người hướng dẫn khoa học
PGS.TS. HUỲNH VĨNH PHÚC

Thừa Thiên Huế, năm 2017
i


LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi, các số liệu và
kết quả nghiên cứu nêu trong luận văn là trung thực, được các đồng tác giả cho phép
sử dụng và chưa từng được công bố trong bất kỳ một công trình nghiên cứu nào khác.
Huế, tháng 9 năm 2017
Tác giả luận văn

Trần Thị Lệ Phi

ii


LỜI CẢM ƠN

Hoàn thành luận văn tốt nghiệp này, tôi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc
đến thầy PGS.TS. Huỳnh Vĩnh Phúc đã tận tình hướng dẫn và giúp đỡ tôi trong suốt
quá trình thực hiện.
Qua đây, tôi xin chân thành cảm ơn quý Thầy, Cô giáo trong khoa Vật Lý và
phòng Đào tạo Sau đại học, Trường Đại học Sư phạm, Đại học Huế; các bạn học viên
Cao học khóa 24 cùng gia đình, bạn bè đã động viên, góp ý, giúp đỡ, tạo điều kiện cho
tôi trong quá trình học tập và thực hiện luận văn.
Huế, tháng 9 năm 2017
Tác giả luận văn

Trần Thị Lệ Phi

iii


MỤC LỤC

Trang phụ bìa . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

i

Lời cam đoan . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .


ii

Lời cảm ơn . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

iii

Danh sách các hình vẽ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

3

MỞ ĐẦU . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
NỘI DUNG . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Chương 1. TỔNG QUAN VỀ MÔ HÌNH
PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU .

. . . . . . . . . . . . .

4

. . . . . . . . . . . . .

10

KHẢO SÁT VÀ
. . . . . . . . . . . . .

10

1.1. Tổng quan về MoS2 đơn lớp . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .


10

1.1.1. Mô hình MoS2 đơn lớp . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

10

1.1.2. Phổ năng lượng, hàm sóng của electron và tương tác electronphonon trong MoS2 đơn lớp . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

12

1.1.3. Phonon âm trong MoS2 đơn lớp . . . . . . . . . . . . . . . . . .

14

1.2. Tổng quan về phương pháp nghiên cứu . . . . . . . . . . . . . . . . . .

15

1.2.1. Hamiltonian tương tác electron-photon . . . . . . . . . . . . . .

16

1.2.2. Xác suất chuyển dời do tương tác electron-photon . . . . . . . .

17

1.2.3. Hệ số hấp thụ quang học . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

18


1.2.4. Sự hấp thụ liên vùng con

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

19

1.2.5. Phương pháp profiles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

22

Chương 2. TÍNH TOÁN GIẢI TÍCH HỆ SỐ HẤP THỤ

TRONG MOS2 ĐƠN LỚP . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

24

2.1. Biểu thức tổng quát của hệ số hấp thụ quang từ trong MoS2 đơn lớp .

24

2.2. Hệ số hấp thụ quang từ trong MoS2 đơn lớp do tương tác electron-phonon
âm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

26

Chương 3. KẾT QUẢ TÍNH SỐ VÀ THẢO LUẬN . . . .

31

3.1. Điều kiện cộng hưởng cyclotron-phonon . . . . . . . . . . . . . . . . . .


31

3.2. Hệ số hấp thụ quang từ và độ rộng vạch phổ . . . . . . . . . . . . . . .

32

3.2.1. Ảnh hưởng của từ trường . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

33

3.2.2. Ảnh hưởng của nhiệt độ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

36

KẾT LUẬN . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

39

PHỤ LỤC

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . P.1

1


DANH SÁCH CÁC HÌNH VẼ

1.1


Mô hình 3 chiều và hình ảnh nhìn từ trên xuống của MoS2 , trong đó
màu vàng là nguyên tử S, và màu xanh xám là nguyên tử Mo. . . . . .

1.2

10

Sơ đồ các cấu trúc đa hình: 2H (lục giác đối xứng, hai lớp cho mỗi đơn
vị lặp lại, và sự kết hợp lăng trụ tam giác), 3R ( mặt thoi đối xứng, ba
lớp cho mỗi đơn vị lặp lại, và sự kết hợp lăng trụ tam giác), và 1T ( tứ
giác đối xứng, một lớp cho mỗi đơn vị lặp lại, và sự kết hợp bát diện). .

1.3

11

Sự tán sắc phonon của MoS2 đơn lớp được tính toán bằng phương pháp
dao động nhỏ sử dụng một ô mạng 9 × 9. Các tần số của hai mode E2g
và A1g linh động Raman quang học tương ứng là 48 và 50 meV là sự hòa
hợp tuyệt vời trong các thực nghiệm gần đây.

1.4

. . . . . . . . . . . . . .

14

(a) Một giếng lượng tử đơn giản có nồng độ pha tạp nhỏ. (b) Điều biến
bằng cách pha tạp một lượng đáng kể trong giếng lượng tử do nồng độ
pha tạp lớn. (c) Sơ đồ năng lượng vùng con trong không gian kt xảy ra

sự chuyển mức liên tiếp vì các quy tắc lọc lựa k trong mặt phẳng của
giếng lượng tử.

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

21

1.5

Độ rộng vạch phổ. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

23

3.1

Sự phụ thuộc của hệ số hấp thụ quang từ vào tỉ số Ω/ ωc trong MoS2
đơn lớp do tương tác electron-TA-PE phonon. . . . . . . . . . . . . . .

3.2

32

Sự phụ thuộc của MOAC vào tỉ số Ω/ ωc trong MoS2 đơn lớp do tương
tác electron-TA-PE phonon tại T = 77 K với các giá trị khác nhau của từ
trường B: đường liền (màu đen), đường gạch-gạch (màu xanh) và đường
chấm chấm (màu đỏ) lần lượt tương ứng với B = 9.5 T, B = 10 T và
B = 10.5 T. Hình (a) và (b) tương ứng với spin up và spin down. Kết
quả được tính cho quá trình hấp thụ một photon. . . . . . . . . . . . . .

3.3


Tương tự như hình 3.2 nhưng kết quả được tính cho quá trình hấp thụ
hai photon. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

3.4

34

34

Sự phụ thuộc của FWHM vào từ trường trong MoS2 đơn lớp do tương
tác electron-LAPE phonon tại T = 77 K. Hình (a) và (b) tương ứng với
spin up và spin down. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

2

35


3.5

Sự phụ thuộc của MOAC vào tỉ số Ω/ ωc trong MoS2 đơn lớp do tương
tác electron-TA-PE phonon tại B = 10 T với các giá trị khác nhau
của nhiệt độ T : đường liền (màu đen), đường gạch-gạch (màu xanh) và
đường chấm chấm (màu đỏ) lần lượt tương ứng với T = 4 K, 77 K và
300 K. Hình (a) và (b) tương ứng với spin up và spin down. Kết quả
được tính cho quá trình hấp thụ một photon. . . . . . . . . . . . . . . .

3.6


Tương tự hình 3.5 nhưng kết quả được tính cho quá trình hấp thụ hai
photon. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

3.7

36

36

Sự phụ thuộc của FWHM vào nhiệt độ trong MoS2 đơn lớp do tương tác
electron-LAPE phonon tại B = 10 T. Hình (a) và (b) tương ứng với spin
up và spin down. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

3

37


MỞ ĐẦU
I. Lý do chọn đề tài
Trong những năm gần đây, việc khám phá ra các vật liệu mỏng hai chiều (2D)
đã mở ra một hướng nghiên cứu hoàn toàn mới. Những vật liệu này có nhiều hứa hẹn
cho việc áp dụng trong các dụng cụ quang điện tử chất lượng cao [25]. Gần đây, người
ta đã chế tạo ra nhiều loại vật liệu 2D đơn lớp mới có dạng MX2 với M = Mo, W,
Nb, Ta, Ti, và X = S, Se, Te. Các loại vật liệu 2D này được hình thành bởi các cấu
trúc đa lớp có dạng X-M-X, trong đó các nguyên tử thuộc nhóm chalcogen trong các
mặt phẳng lục giác được ngăn cách bởi các mặt phẳng tạo nên bởi các nguyên tử kim
loại [23, 50]. Các cấu trúc thuộc dạng di-chalcogen kim loại chuyển tiếp (transition
metal dichalcogenides-TMDCs) có độ rộng vùng cấm gián tiếp khá lớn. Độ rộng này
thay đổi từ cấu trúc đa lớp đến cấu trúc đơn lớp [50]. Ví dụ, vật liệu molybdenum

disulfide (MoS2 ) có độ rộng vùng cấm thay đổi từ 1.29 eV đối với vật liệu khối đến
1.90 eV đối với vật liệu có cấu trúc đơn lớp [23].
Kể từ khi được chế tạo, MoS2 đã được nghiên cứu một cách chuyên sâu nhờ các
tính chất quang và tính chất điện thú vị của nó [23]. Gần đây, người ta chứng minh
được rằng MoS2 có độ linh động lớn hơn 200 cm2 /(V s) [37]. Người ta cũng chứng minh
bằng thực nghiệm được rằng, các linh kiện điện tử dựa trên MoS2 có thể được sử dụng
để chế tạo cảm biến khí [21], transistor quang và đầu dò quang với độ nhạy cao [59].
Hiện nay, việc nghiên cứu về MoS2 đơn lớp đang là một trong những lĩnh vực nghiên
cứu có tốc độ phát triển nhanh và mạnh nhờ những ứng dụng của nó trong các lĩnh
vực điện tử, quang học cũng như quang điện tử. Đối với những vật liệu GaAs/AlGaAs,
do tính tính chất phân cực tự nhiên của chúng, nên tương tác giữa electron với phonon
quang có cực đóng vai trò chủ đạo, bên cạnh những tương tác khác như: tương tác
electron-phonon âm, hoặc electron-phonon quang không có cực. Một tính chất quan
trọng khi xét đến tương tác electron-phonon khi có mặt từ trường trong bán dẫn là sự
hấp thụ quang từ tuyến tính và phi tuyến.
Các tính chất quang phi tuyến, bao gồm quá trình hấp thụ hai photon, của hệ
bán dẫn thấp chiều đã thu hút sự quan tâm nghiên cứu trong nhiều thập kỉ qua. Trong
số những đặc tính này các nhà nghiên cứu rất hứng thú với sự tạo sóng hài bậc hai và
bậc ba [16, 42], hệ số chỉnh lưu quang từ [63], và hệ số hấp thụ quang từ [48, 61, 64].
Khi đưa một từ trường (tĩnh) vào hệ, thì phổ năng lượng trong mặt phẳng vuông góc

4


với từ trường bị lượng tử hóa. Điều này dẫn đến những thay đổi về cấu trúc vùng và
các tính chất quang của hệ bán dẫn thấp chiều. Sự hấp thụ quang từ phi tuyến khi có
mặt từ trường đã được nghiên cứu trong các hố thế [6, 48, 60, 61], dây lượng tử [20],
các chấm lượng tử [35], vành lượng tử [2], và trong graphene [57]. Các kết quả nghiên
cứu chỉ ra rằng các tính hấp thụ quang từ bị ảnh hưởng không chỉ bởi cấu trúc vùng
mà còn bởi từ trường.

Các kết quả nghiên cứu gần đây cũng cho thấy rằng ở nồng độ electron thấp, cỡ
3 × 1016 cm−3 [1, 17], ảnh hưởng của tương tác electron- electron là không đáng kể [52]
và có thể bỏ qua [19]. Điều này là có thể chấp nhận được vì sự tương tác electronelectron dẫn đến sự phân bố lại trong không gian k, điều này không phải là quá quan
trọng trong các hệ điện tử thông thường [13]. Thay vào đó, tương tác electron-phonon
đóng vai trò trọng yếu trong các tính chất chuyển dời phi tuyến cũng như trong các
tính chất quang phi tuyến [4, 8, 34]. Vì vậy, sự hấp thụ quang từ phi tuyến nhờ tương
tác electron-phonon đã được nghiên cứu rộng rãi. Huang và các cộng sự đã đưa ra lý
thuyết ab initio để nghiên cứu tính chất quang điện tử, tuyến tính và phi tuyến của
CdSe [9]. Yu và các cộng sự đã tìm ra tính chất quang học phi tuyến bậc 3 của các hạt
nano vàng (Au-NBPs) bằng cách sử dụng phương pháp hiệu ứng Kerr [58]. Khordad
và Bahramiyan đã khảo sát nhiều kiểu phonon quang trong các mô hình hình bình
hành và dây lượng tử tam giác, trong đó ảnh hưởng của tương tác electron-phonon
lên sự thay đổi của các mức năng lượng của electron ở trạng thái cơ bản và trạng thái
kích thích được tính bằng phương pháp nhiễu loạn [11]. Sota và các cộng sự đã nghiên
cứu hiệu ứng quang phi tuyến bậc 3 của chất cách điện Mott một chiều liên kết với
các phonon bằng phương pháp động học ma trận mật độ tái chuẩn hóa [43]. Trong các
công trình trước đây [29, 31], hiệu ứng cộng hưởng cyclotron-phonon (Phonon-assisted
cyclotron resonance-PACR) đã được nghiên cứu trong hố lượng tử parabol đối xứng
nhờ quá trình hấp thụ hai photon, tuy nhiên sự hấp thụ phi tuyến hai photon trong
hệ MoS2 đơn lớp vẫn chưa được quan tâm nghiên cứu.
Từ những phân tích trên, chúng tôi nhận thấy rằng, việc nghiên cứu về sự “hấp
thụ phi tuyến hai photon trong MoS2 đơn lớp do tương tác electron-phonon”
trong đó có phonon âm là một vấn đề có tính thời sự và cần thiết.
II. Mục tiêu của đề tài
Mục tiêu của đề tài là khảo sát sự hấp thụ phi tuyến hai photon trong MoS2 đơn
lớp do tương tác electron-phonon âm. Kết quả được so sánh với quá trình hấp thụ một
photon để chỉ ra sự khác nhau.
III. Nội dung nghiên cứu
5



- Thiết lập biểu thức giải tích của hệ số hấp thụ sóng điện từ bởi electron trong
MoS2 đơn lớp khi có mặt trường ngoài và giải thích ý nghĩa vật lý của hiện tượng dịch
chuyển electron giữa các mức năng lượng.
- Khảo sát số và vẽ đồ thị sự phụ thuộc hệ số hấp thụ vào năng lượng photon và
biện luận các điều kiện cộng hưởng cyclotron-phonon.
- Áp dụng phương pháp profile để xác định độ rộng vạch phổ cộng hưởng
cyclotron-phonon, và khảo sát sự phụ thuộc của độ rộng vạch phổ vào cấu trúc của vật
liệu cũng như trường ngoài.
IV. Lịch sử nghiên cứu của đề tài
1. Trong nước
Ở nước ta, trong những năm gần đây, các công trình nghiên cứu về các hiện tượng
cộng hưởng và độ rộng vạch phổ chủ yếu thuộc về nhóm nghiên cứu của GS.TS. Trần
Công Phong và các cộng sự. Có thể kể ra một số công trình tiêu biểu như:
+ “Sự hấp thụ quang phi tuyến trong giếng lượng tử Gauss bất đối xứng nhờ
quá trình hấp thụ hai photon” của nhóm tác giả Huỳnh Vĩnh Phúc, Lương Văn Tùng,
Phạm Tuấn Vinh, Lê Đình [33]. Trong đó nhóm tác giả đã sử dụng phương pháp nhiễu
loạn kết hợp với phương pháp hàm Green để thu được biểu thức của hệ số hấp thụ
và phương pháp profile để thu được nửa độ rộng vạch phổ. Các kết quả thu được cho
thấy việc tăng U0 , B, và L, quang phổ hấp thụ gây ra dịch chuyển xanh và/hoặc dịch
chuyển đỏ tương ứng, trong khi đó, vị trí của các đỉnh cộng hưởng không phụ thuộc
theo sự thay đổi của nhiệt độ. Bên cạnh đó, nửa độ rộng vạch phổ tăng theo sự tăng
của từ trường và nhiệt độ nhưng giảm theo sự tăng của thế giam giữ Gauss và độ rộng
hố trong cả hai trường hợp một và hai photon.
+ Nhóm tác giả Huỳnh Vĩnh Phúc, Nguyễn Ngọc Hiếu đã khảo sát: “Sự hấp thụ
quang phi tuyến trong graphene nhờ quá trình hấp thụ hai photon” [28]. Nhóm tác giả
đã sử dụng phương pháp gần đúng nhiễu loạn để thu được biểu thức của hệ số hấp
thụ. Kết quả thu được cho thấy khi từ trường tăng thì độ lớn quang phổ hấp thụ tăng.
Mặt khác, nhóm tác giả đã sử dụng phương pháp profile để thu được nửa độ rộng vạch
phổ. Kết quả cho thấy nửa độ rộng vạch phổ gần như không phụ thuộc vào nhiệt độ

nhưng tỉ lệ thuận với căn bậc hai của từ trường. Kết quả thu được phù hợp tốt với các
giá trị thực nghiệm.
+ Khi “khảo sát sự hấp thụ quang phi tuyến trong hố lượng tử GaAs/Ga1−x Alx As
nhờ quá trình hấp thụ hai phonon” tác giả Huỳnh Vĩnh Phúc [26] đã sử dụng phương
pháp gần đúng nhiễu loạn để thu được biểu thức của hệ số hấp thụ và phương pháp
profile để thu được độ rộng vạch phổ. Kết quả cho thấy độ rộng vạch phổ phụ thuộc
6


vào áp suất thủy tĩnh tĩnh, nồng độ nhôm, nhiệt độ và bề rộng hố thế trong cả hai
trường hợp một và hai photon.
+ Trong công trình “hấp thụ quang học phi tuyến hai photon trong giếng lượng
tử bán parobol đối xứng”, nhóm tác giả Lương Văn Tùng và Huỳnh Vĩnh Phúc [46] đã
sử dụng phương pháp profile, phương pháp tính số để chỉ ra được MOAC tăng theo
độ lớn và gây ra một dịch chuyển xanh về vị trí với sự tăng của tần số giam giữ và từ
trường, trong khi nhiệt độ chỉ ảnh hưởng đến độ lớn MOAC mà không ảnh hưởng đến
vị trí của đỉnh quang phổ hấp thụ. Bên cạnh đó, những kết quả nghiên cứu cũng cho
thấy rằng HWHM tăng tuyến tính với những tham số trên.
+ Nhóm tác giả Huỳnh Vĩnh Phúc, Đoàn Quốc Khoa, Nguyễn Văn Hiếu, Nguyễn
Ngọc Hiếu đã khảo sát “sự hấp thụ quang từ phi tuyến và tuyến tính trong hố lượng
tử parabol” [30]. Nhóm tác giả đã sử dụng phương pháp tính số để giải phương trình
Schrodinger của hố lượng tử parabol đối xứng hữu hạn (FSPQW), kết quả được sử
dụng để tính toán hệ số hấp thụ quang từ (MOAC). Mặt khác, nhóm tác giả đã sử
dụng phương pháp profile để thu được độ rộng vạch phổ. Kết quả thu được, MOAC
và FWHM phụ thuộc vào sự thay đổi của từ trường, nhiệt độ và bề rộng hố. Các đỉnh
cộng hưởng của MOAC dịch chuyển về phía có năng lượng cao khi từ trường tăng, dịch
chuyển xuống vùng năng lượng thấp hơn khi tăng bề rộng hố nhưng không thay đổi
theo nhiệt độ. Ngoài ra, FWHM tăng theo từ trường và nhiệt độ, nhưng giảm theo bề
rộng hố.
+ Nhóm tác giả Huỳnh Vĩnh Phúc, Nguyễn Duy Anh Tuấn, Lê Đình [32] đã

khảo sát “hấp thụ từ quang tuyến tính và phi tuyến trong giếng lượng tử được biến
điệu bởi trường laser cường độ cao”. Nhóm tác giả đã sử dụng phương pháp tính số để
giải phương trình Schrodinger để thu được cấu trúc vùng năng lượng, kết quả được sử
dụng để tính toán MOAC. Bên cạnh đó, nhóm tác giả sử dụng phương pháp profile để
thu được độ rộng vạch phổ. Kết quả thu được cho thấy MOAC và FWHM phụ thuộc
đáng kể vào sự thay đổi của từ trường, nhiệt độ và trường laser. Các đỉnh cộng hưởng
của MOAC dịch chuyển về phía năng lượng cao khi từ trường tăng, nhưng không thay
đổi theo nhiệt độ. Ngoài ra, FWHM tăng theo từ trường và nhiệt độ trong cả hai quá
trình hấp thụ một và hai photon.
2. Nước ngoài
Ở nước ngoài trong những năm trở lại đây, quá trình hấp thụ phi tuyến hai
photon, cũng như các hiệu ứng quan trọng trong vật liệu MoS2 đang được quan tâm
nghiên cứu do tính thiết thực của nó. Ta có thể kể ra một số nhóm tác giả nghiên cứu
vấn đề kể trên:
7


+ Nhóm tác giả Brandon C. Marin và cộng sự [22] đã nghiên cứu “Sự hấp thụ 2
photon được tăng cường Plasmon trong tinh thể nano bán dẫn phát quang”. Nhóm tác
giả đã sử dụng phương pháp colloidal và đã quan sát thấy một sự tăng cường mạnh
mẽ của phát xạ 2PE bằng kích thích LSPR. Phản ứng 2PE này độc đáo ở chỗ các SNC
đóng góp cả hai thành phần plasmon và quang phát quang, cung cấp một nền tảng lớn
cho khớp nối kỹ thuật plasmon-exciton trong đó bỏ qua sự phân biệt về mặt hóa lý.
+ Nhóm tác giả Grant Walters và các cộng sự [53] đã khảo sát “Sự hấp thụ 2
photon trong hợp chất hữu cơ kim loại Bromua Perovskites”. Kết quả thu được cho thấy
triển vọng của perovskites tuy giải pháp xử lý vật liệu hấp thụ hai photon perovskites
phần lớn vẫn chưa được khám phá. Tương lai sẽ tập trung vào điều tra hướng đi mới
cho perovskites như là một vật liệu quang học phi tuyến, chẳng hạn như nghiên cứu
sự tạo sóng hài, giới hạn quang học, và sự tự tụ tiêu.
+ Nhóm tác giả Alain Villeneuve và các cộng sự [49] đã nghiên cứu sự phụ thuộc

bước sóng của chiết suất phi tuyến và hệ số hấp thụ hai photon gần nửa vùng cấm
được đo trong một ống dẫn sóng AlGaAs. Biểu đồ hai photon về các giá trị cho thấy
hiệu quả quang học phi tuyến trong AlGaAs.
+ Nhóm tác giả M. Sheik-Bahae, D. J. Hagan, và E. W. Van Stryland [40] đã
khảo sát “Sự tán sắc và sự chia tỷ lệ vùng cấm của hiệu ứng Kerr điện tử trong chất
rắn kết hợp với hấp thụ hai photon”. Kết quả là các phép đo chiết suất phi tuyến sử
dụng phương pháp biến dạng chùm tia và trộn 4 sóng cho thấy một sự phân tán có hệ
thống mạnh mẽ trong điện tử liên kết phi tuyến gần giới hạn hấp thụ hai photon, với
quang phổ hấp thụ hai photon được dự đoán bởi mô hình 2 vùng parabol, chúng ta có
thể dự đoán sự tán sắc quan sát được, mở rộng quy mô và giá trị của đó khoảng 4 lần
độ lớn và dấu hiệu thay đổi, sử dụng một phép phân tích Kramers-Kronig đơn giản.
Kết quả là các quy tắc chia theo tỷ lệ dự đoán chính xác giá trị cho 26 chất liệu khác
nhau, bao gồm chất điện môi khe rộng và chất bán dẫn.
+ Nhóm tác giả Reguardati và các cộng sự [36] đã nghiên cứu “Chuẩn quy chiếu
độ chính xác cao của sự hấp thụ 2 photon trong vùng bước sóng 680-1050 nm”. Trong
công trình này, nhóm tác giả đã sử dụng femtosecond lasers bền và phép kiểm tra chéo
thực hiện độc lập. Kết quả thu được hình dạng phổ 2PA (sự hấp thụ 2 photon suy
biến) với độ chính xác 5% và phần 2PA chéo tuyệt đối được đo ở bước sóng với độ
chính xác 8%. Bên cạnh đó sử dụng các mang màu để cung cấp độ hòa tan và độ bền,
do đó rất thích hợp không chỉ trong thí nghiệm 2PEF (2 photon huỳnh quang kích
thích) mà còn điều chỉnh đường truyền phi tuyến với nồng độ cao.
+ Nhóm tác giả Scott R. và các cộng sự [39] đã nghiên cứu “Sự hấp thụ hai
8


photon trong chất bán dẫn II- VI: Ảnh hưởng của đa chiều và kích cỡ.” Nhóm tác giả
đã sử dụng phương pháp thực nghiệm độc lập và phương pháp tự lấy chuẩn (SR). Kết
quả cho thấy các tấm mỏng kết hợp với các hạt có thể tích lớn giam giữ mạnh. Ngược
lại, các tinh thể nano giam giữ yếu, các mặt cắt ngang TDA của tấm nano CdSe tuyến
tính cao với thể tích V2 và hiệu quả của sự hấp thụ 2 photon lớn hơn 10 lần so với

chấm hoặc thanh nano.
V. Phương pháp nghiên cứu
- Sử dụng các phương pháp nhiễu loạn để thu được biểu thức giải tích của hệ số
hấp thụ sóng điện từ trong MoS2 đơn lớp khi có mặt tương tác electron-phonon âm.
- Sử dụng chương trình Mathematica để tính số và vẽ đồ thị.
- Sử dụng phương pháp profile để xác định độ rộng vạch phổ.
VI. Giới hạn đề tài
- Chỉ xét đến tương tác electron-phonon, bỏ qua các tương tác cùng loại.
- Chỉ khảo sát đối với MoS2 đơn lớp.
- Chỉ khảo sát đối với trường hợp hấp thụ hai photon và giả thuyết phonon khối.
- Chỉ khảo sát tương tác electron-phonon âm trong trường hợp phonon áp điện
(piezoelectric-PE) đối với phonon âm ngang (transverse acoustic-TA).

9


NỘI DUNG
Chương 1
MỘT SỐ VẤN ĐỀ TỔNG QUAN
1.1.

Tổng quan về MoS2 đơn lớp

1.1.1.

Mô hình MoS2 đơn lớp

Sự khám phá ra vật liệu hai chiều, graphene, đã tạo ra một nguồn cảm hứng
nghiên cứu sâu rộng hơn về các vật liệu hai chiều ứng dụng trong các thiết bị nano thế
hệ tiếp nối bởi vì chúng dễ chế tạo, sự dịch chuyển điện tích đặc biệt, về nhiệt, quang,

cơ học, và các ứng dụng điện khác nhau. Các vật liệu vô cơ tương tự graphene, bao gồm
BN, SiC, GaN, ZnO, Mn02 , và thậm chí cả MOFs. Đặc biệt, các di-chalcogenides kim
loại chuyển tiếp hai chiều chỉ ra một loạt các tính chất điện, quang, cơ học, hóa học và
tính chất nhiệt. Điều này trái ngược với graphene khe không, các di-chalcogenides có
khe vùng lớn, điều này rất quan trọng với tranzito trường (FET) và các thiết bị quang
điện.

Hình 1.1: Mô hình 3 chiều và hình ảnh nhìn từ trên xuống của MoS2 , trong đó màu
vàng là nguyên tử S, và màu xanh xám là nguyên tử Mo.

Cấu trúc các di-chalcogenides kim loại chuyển tiếp có dạng MX2 , trong đó M là
một nguyên tử kim loại chuyển tiếp từ nhóm IV (Ti, Zr, Hf, v.v.), nhóm V (ví dụ V,
Nb, hoặc Ta), hoặc nhóm VI (Mo, W, v.v.), và nhóm X là một chalcogen (S, Se, hoặc
Te). Những vật liệu này được hình thành bởi các cấu trúc đa lớp có dạng X–M–X,
10


trong đó các nguyên tử thuộc nhóm chalcogen trong các mặt phẳng lục giác được ngăn
cách bởi các mặt phẳng tạo nên bởi các nguyên tử kim loại (Hình 1.1). Các lớp lân
cận được giữ cùng nhau tương đối yếu bởi sự tương tác van der Walls để hình thành
tinh thể lớn trong nhiều loại polytypes khác nhau, với sự biến đổi trong các bậc xếp
chồng lên nhau kết hợp với các nguyên tử kim loại (Hình 1.2). Sự đối xứng tổng thể
của các kim loại chuyển tiếp là lục giác hoặc hình tam giác, các nguyên tử kim loại có
tám mặt hoặc sự kết hợp lăng trụ tam giác.

Hình 1.2: Sơ đồ các cấu trúc đa hình: 2H (lục giác đối xứng, hai lớp cho mỗi đơn vị
lặp lại, và sự kết hợp lăng trụ tam giác), 3R ( mặt thoi đối xứng, ba lớp cho mỗi đơn
vị lặp lại, và sự kết hợp lăng trụ tam giác), và 1T ( tứ giác đối xứng, một lớp cho mỗi
đơn vị lặp lại, và sự kết hợp bát diện).


Thuộc dạng dichalcogenides kim loại chuyển tiếp, molybdenum disulfide (MoS2 )
đã được sử dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực, như chất xúc tác sulfu hóa bằng hydro,
pin quang điện, chất quang xúc tác, khoa học nano, chất nền lithium, chất bôi trơn
khô, do tính chất điện, quang và tính chất xúc tác. Khối MoS2 là một chất bán dẫn
với khe vùng gián tiếp cỡ 1.2 eV. Báo cáo tổng hợp về các ống nano chuyển tiếp bằng
kim loại đã đưa ra một nghiên cứu sâu rộng về cấu trúc nano vô cơ, bao gồm các ống
nano, chấm lượng tử, dây nano, và đơn lớp do các đặc tính vật lý và hóa học nổi bật.
Các MoS2 đơn lớp gần đây đã thu hút sự quan tâm lớn bởi vì tiềm năng ứng dụng
của nó trong các thiết bị nano hai chiều, mặc dù nó đã tìm được và nghiên cứu trong
nhiều thập kỉ qua. Các MoS2 đơn lớp là một chất bán dẫn có khe trực tiếp với khe
vùng cỡ 1.8 eV, và có thể dễ dàng tổng hợp bằng cách sử dụng băng dính trong suốt
hoặc xen kẽ hợp chất nền lithium. Độ linh động của MoS2 đơn lớp có thể thu được
ít nhất là 200 cm2 V−1 s−1 ở nhiệt độ phòng bằng cách sử dụng oxit hafnium như một
11


cổng điện môi, và dịch chuyển đơn lớp ở nhiệt độ phòng có tỷ lệ on/off cỡ 108 . Gần
đây, các băng nano - MoS2 đã thu được bằng phương pháp điện hóa. Các thành tựu
về thực nghiệm đã đưa đến sự quan tâm về mặt lý thuyết các tính chất vật lý và hóa
học của cấu trúc nano MoS2 2D, phát hiện ra nguồn gốc của tính chất điện, quang, cơ
và tính từ và hướng dẫn thiết kế các thiết bị mới dựa trên MoS2 . Nguyên lý tính toán
đầu tiên dựa trên lý thuyết phiếm hàm mật độ DFT (functional-density theory) có thể
dự đoán chính xác tính chất vật lý và hóa học của chúng, cung cấp những hướng dẫn
hữu ích về thiết kế các vật liệu mới, và đã được sử dụng rộng rãi trong nghiên cứu vật
liệu nano và vật liệu rời. Đánh giá này nhằm mục đích giới thiệu về những tiến bộ gần
đây trong nghiên cứu về cấu trúc nano MoS2 2D và đề xuất các khả năng cho sự phát
triển thú vị trong tương lai.

1.1.2.


Phổ năng lượng, hàm sóng của electron và tương tác
electron-phonon trong MoS2 đơn lớp

Xét một từ trường đều vuông góc B = (0, 0, B) theo phương z, Hamiltonian của
MoS2 đơn lớp khi không xét điều kiện Zeeman có thể được viết lại là
H = He + Hp + He−p .

(1.1)

Ở đây điện tử đơn hạt Hamiltonian được định nghĩa là [41, 51, 55]
¯ z + sτ λ,
¯
¯ − sτ λ)σ
He = at(τ πx σx + πy σy ) + (∆

(1.2)

¯ = λ/2 với ∆ và λ
¯ = ∆/2, λ
trong đó a là hằng số mạng, t là tích phân hopping, ∆
tương ứng là khe năng lượng và tham số SOS, chỉ số vùng τ = ±1 đề cập đến các vùng
K và K , chỉ số spin s = ±1 viết tắc cho spin up và spin down, π = (πx , πy ) là xung
lượng chính tắc, và σi (i = x, y, z) là các ma trận Pauli cho hai hàm cơ bản. Phổ năng
lượng Eα trong các trạng thái điện tử |α = |n, s, v, τ được cho như sau [51]
¯+v
Eα = Ensvτ = sτ λ

¯ 2 + n( ωc )2 ,
∆
sτ


(1.3)

¯
¯ sτ = ∆
¯ − sτ λ,
1, với n là một số nguyên biểu thị hệ số mức Landau (LL), ∆
√
v = ±1 là chỉ số các vùng dẫn và vùng hóa trị, ωc = at 2/ac là năng lượng cyclotron
vì n

với ac = ( /eB)1/2 là bán kính cyclotron. Vì n = 0, do đó có giá trị riêng là
¯ + sλ.
¯
¯ − sλ
E0sτ = −τ ∆

12

(1.4)


Cần lưu ý rằng ωc

¯ sτ và mở rộng căn bậc hai trong biểu thức (1.3), ta thu được
∆

các biểu thức đơn giản cho các trị riêng là [24]
2 2
¯ + v∆

¯ + vn ωc ,
Ensvτ ≈ (1 − v)sτ λ
¯ sτ
2∆

(1.5)

¯
¯ sτ λ,
biểu thức cho thấy các mức Landau phụ thuộc tuyến tính vào n và B. Từ đó ∆
¯ ∆)
¯
¯ cho sự tách
số hạng cuối trong phương trình (1.5) bằng vn( 2 ωc2 /2∆)(1
+ sτ λ/
¯ ωc /∆)
¯ 2 và xét trong vùng hóa trị là
spin xét trong vùng dẫn E(s=1) − E(s=−1) = nτ λ(
¯ − nτ λ(
¯ ωc /∆)
¯ 2 . Bởi vì ωc
4τ λ

¯ ωc /∆)
¯ số hạng nτ λ(
¯ 2 là rất quan trọng trong
∆,

vùng dẫn nhưng lại không đáng kể trong vùng hóa trị .
Hàm sóng của vùng K (τ = +1) là

e

Φv,+1
n,s (r, ky ) =

iky y

Lv,+1
n,s




φ
(x)
Λv,+1
 n,s n−1  .
φn (x)

(1.6)

Trong đó φn (x) miêu tả hàm riêng dao động điều hòa. Hệ số Lv,τ
n,s là
v,τ
Lv,τ
n,s = Λn,s

với Λv,τ
n,s =


√

¯ sτ − nvτ
n ωc [(1 − vτ )∆

2

2

+ 1,

(1.7)

¯ sτ ]−1 . Năng lượng riêng của vùng K
ωc2 /2∆

(τ = −1) được lấy từ biểu thức (1.6) bằng cách biến đổi φn (x) và φn−1 (x).
Số hạng thứ hai trong biểu thức (1.1) là phononic Hamiltonian bao gồm các
nhánh phonon khác nhau (được đánh dấu như ν). Những phonon này được đặc trưng
bởi sự tán sắc của chúng ωq,ν và xung lượng q, có Hamiltonian tương ứng là
ωq,ν b†q,ν bq,ν ,

Hp =

(1.8)

q,ν

tại b†q,ν và bq,ν tương ứng là các toán tử sinh và toán tử hủy. Số hạng cuối trong biểu
thức (1.1) là tương tác giữa điện tử - phonon của Hamiltonian, được cho bởi [51]

gq,ν Jα,α (q)eiq·r a†α aα φq,ν ,

He−p =

(1.9)

q,ν α,α

tại gq,ν là yếu tố ma trận của liên kết hạt tải-phonon, phụ thuộc vào nhánh phonon
cũng như dựa trên các cơ chế liên kết. φq,ν = (b†−q,ν + bq,ν ) là toán tử trường phonon.
Trong trường hợp nội vùng (τ = τ ) thừa số dạng được cho bởi
|Jα,α (q)|2 =

δss
v ,τ
Lv,τ
n,s Ln ,s

uj e−u

m!
Λv,τ Λv ,τ
(m + j)! n,s n ,s

2
m+j j
Lm−1 (u) + Ljm (u) , (1.10)
m

tại u = a2c q 2 /2, m = min(n, n ), j = |n − n|, và Ljm (u) là đa thức Laguerre liên kết.

13


1.1.3.

Phonon âm trong MoS2 đơn lớp

a. Tán xạ phonon
Tán sắc phonon của MoS2 đơn lớp đã được tính toán trong vùng DFT trong
xấp xỉ LDA sử dụng phương pháp PAW (Projector-augmented wave) trong không gian
thực. Các tán sắc phonon thu được bằng phương pháp dao động nhỏ dựa trên ô mạng
9 × 9. Kết quả của sự tán xạ phonon được biểu diễn trong hình 1.3 là sự hòa hợp tuyệt
vời trong các tính toán gần đây về dao động mạng trong MoS2 hai chiều.

Hình 1.3: Sự tán sắc phonon của MoS2 đơn lớp được tính toán bằng phương pháp dao
động nhỏ sử dụng một ô mạng 9 × 9. Các tần số của hai mode E2g và A1g linh động
Raman quang học tương ứng là 48 và 50 meV là sự hòa hợp tuyệt vời trong các thực
nghiệm gần đây.

Với ba nguyên tử trong một ô đơn vị, MoS2 đơn lớp có chín nhánh phonon được
chia ra ba nhánh dao động âm và sáu nhánh dao động quang.
Trong ba nhánh âm, tần số của mode bẻ cong mặt phẳng ra bên ngoài là bậc
hai trong q với q −→ 0. Trong giới hạn bước sóng dài, tần số của mode dao động âm
ngang (TA) được cho bởi vận tốc âm trong mặt phẳng cλ như
ωqλ = cλ q.

(1.11)

Sự chênh lệch trong tán sắc phonon hoàn toàn tách các nhánh âm và quang, ngay cả
tại các điểm đối xứng cao tại vùng biên của các mode dao động âm và quang tương

ứng.

14


b. Các liên kết electron-phonon
Trong phần này chỉ nghiên cứu các liên kết electron-phonon trong MoS2 đơn lớp
thu được bằng cách tiếp cận nguyên lý cơ bản đầu tiên DFT. Phương pháp này dựa
trên phương pháp tiếp cận supercall tương tự được sử dụng cho việc tính toán tán sắc
phonon. Trong phép gần đúng đoạn nhiệt cho sự tương tác electron-phonon, cường độ
liên kết cho mode phonon với vectơ sóng q và chỉ số nhánh λ được cho bởi
λ
gkq
=

2M N ωqλ

λ
Mkq
,

(1.12)

với ωqλ là tần số phonon, M là khối lượng hiệu dụng, N là số ô đơn vị trong mạng
tinh thể, và
λ
= k+q |δVqλ (r)| k ,
Mkq

(1.13)


là yếu tố ma trận liên kết, trong đó k là vectơ sóng dịch chuyển được tán xạ và δVqλ
là sự biến thiên điện thế hiệu dụng trên mỗi đơn vị dịch chuyển.
Do sự suy biến trong vùng dẫn, cả tán xạ phonon nội vùng và liên vùng của
hạt mang điện tại vùng K, K’ cần được xem xét. Ở đây, các hằng số liên kết cho quá
trình tán xạ được lấy gần đúng bởi các liên kết electron-phonon ở đáy vùng, ví dụ, với
k=K,K . Với phương pháp này, tán xạ nội vùng và liên vùng cho vùng K, K’ được giả
sử là độc lập với vectơ sóng của hạt mang điện.
Liên kết áp điện với các phonon âm trong các vật liệu không đối xứng đảo ngược
hiện nay chủ yếu xét ở nhiệt độ thấp và sẽ không nghiên cứu ở đây. Thế biến dạng
thường có chiết suất như các thông số thực nghiệm từ độ linh động thực nghiệm, điều
này có thể gặp khó khăn trong việc tháo gỡ đóng góp từ các phonon khác nhau. Ở đây,
nguyên tắc đầu tiên là phép tính của các liên kết electron-phonon cho phép phân tích
chi tiết các liên kết và sự phân bố của thế biến dạng với các phonon riêng lẽ bên trong
và xen kẻ nhau.

1.2.

Tổng quan về phương pháp nghiên cứu

Xét một chất bán dẫn khi được chiếu sáng, tương tác giữa photon và electron
trong bán dẫn có thể được mô tả bằng Hamiltonian
H=

1
(p − eA)2 + V (r) ,
2m0

15


(1.14)


ở đây m0 là khối lượng nghỉ của electron, A là thế vectơ được đưa vào khi có mặt của
trường điện từ, V (r) là thế năng tuần hoàn của mạng tinh thể, Hamiltonian ở trên có
thể được hiểu do sự đưa vào đạo hàm riêng của H đối với động lượng p và vectơ vị trí
r từ đó phương trình cổ điển được mô tả bởi phương trình lực Lorentz khi có mặt của
điện trường và từ trường.

1.2.1.

Hamiltonian tương tác electron-photon

Hamiltonian có thể được viết lại thành
H=

e
e2 A2
p2
+ V (r) −
(p · A + A · p) +
2m0
2m0
2m0

H0 + H ,

(1.15)

ở đây H0 là Hamiltonian không nhiễu loạn và H được coi như một nhiễu loạn do ánh

sáng:
H0 =

p2
e
+ V (r) , H = − A · p.
2m0
m0

(1.16)

Theo phương pháp tính Coulomb
∇ · A = 0,

(1.17)

đã được sử dụng như là p · A = A · p, cần lưu ý rằng p = ( /i) ∇. Số hạng cuối cùng
e2 A2 /2m0 nhỏ hơn nhiều so với các số hạng tuyến tính của A, do |eA|

|p| với cường

độ trường quang học thực tế. Điều này có thể được kiểm chứng bằng cách sử dụng
0

p

k

π/a0 , trong đó a0 ∼ 5.5 A là hằng số mạng. Giả sử thế vectơ cho điện


trường quang học này là
A = eˆA0 cos (kop · r − ωt) = eˆ

A0
A0 ikop ·r −iωt
e
e
+ eˆ e−ikop ·r e+iωt ,
2
2

(1.18)

ở đây kop là vectơ sóng, ω là tần số góc, eˆ là vectơ đơn vị theo hướng của điện trường
quang học, ta có
∂A
= −ˆ
eωA0 sin (kop · r − ωt) ,
∂t
1
1
H (r, t) = ∇ × A = − kop × eˆA0 sin (kop · r − ωt) ,
µ
µ
E (r, t) = −

(1.19)
(1.20)

khi thế vô hướng ϕ của trường quang học bị triệt tiêu (ρ = 0). Vì vậy, vectơ Poynting

có cường độ năng lượng (W/cm2 ) được cho bởi
ωA20 2
S (r, t) = E (r, t) × H (r, t) = kop
sin (kop · r − ωt) ,
µ
16

(1.21)


có hướng dọc theo phương truyền sóng kop . Thời gian trung bình của thông lượng
Poynting đơn giản là
S (r, t) =

ωA20
kop ,
2µ

(1.22)

cần lưu ý rằng thời gian trung bình của hàm sin2 (·) là 1/2. Như vậy, độ lớn của cường
độ quang học là
nr ω 2 A20
nr cε0 ω 2 A20
ωA20
kop =
=
,
S = | S (r, t) | =
2µ

2µc
2

(1.23)

ở đây độ từ thẩm µ = µ0 , c là vận tốc ánh sáng trong chân không, và nr là hệ số khúc
xạ của vật liệu.
Hamiltonian tương tác H (r, t) có thể viết như sau
e
†
A (r, t) · p = H (r) e−iωt + H (r) e+iωt
m0
eA0 eikop r
H (r) = −
eˆ · p,
2m0

H (r, t) = −

(1.24)
(1.25)

và chỉ số trên † có nghĩa là toán tử liên hợp Hermite của H (r).

1.2.2.

Xác suất chuyển dời do tương tác electron-photon

Xác suất chuyển dời do hấp thụ một photon, giả sử một electron ban đầu ở trạng
thái Ea , được cho bởi quy tắc vàng Fermi bằng cách sử dụng lý thuyết nhiễu loạn phụ

thuộc thời gian:
Wabs =

2π
h

2

δ (Eb − Ea − hω) ,

b H (r) a

(1.26)

với giả thiết Eb > Ea . Tương tự, xác suất chuyển dời đối với sự phát xạ một electron
nếu một electron ban đầu ở trạng thái Eb là
Wems =

2π
h

2

δ (Ea − Eb + hω) .

a H (r) b

(1.27)

Tổng xác suất chuyển dời trên mỗi đơn vị thể tích (s-1 cm-3 ) trong tinh thể đưa vào

tính toán xác suất khi trạng thái a được làm đầy và trạng thái b trống là
Ra→b =

2
V

2π
ka

2

Hba δ (Eb − Ea − hω) fa (1 − fb ) ,

(1.28)

kb

biểu thức trên đã được tổng hợp ở tất cả trạng thái đầu với trạng thái cuối và giả sử
rằng phân bố Fermi-Dirac có
fa =

1
1 + e(Ea −EF )/kB T
17

,

(1.29)



là xác suất mà trạng thái a được làm đầy. Công thức của fb cũng được đưa ra tương
tự, ở đây Ea được thay thế bởi Eb và (1 − fb ) là xác suất ở trạng thái b là trống. Thừa
số 2 được đưa vào để lấy tổng theo spin, và yếu tố ma trận Hba được cho bởi công thức
Ψ∗b (r) H (r) Ψa (r) d3 r,

Hba ≡ b H (r) a =

(1.30)

với Hba = Hab .
Xác suất chuyển dời từ trên xuống trên mỗi đơn vị thể tích trong tinh thể có thể
viết:
Rb→a =

2
V

2π
ka

2

Hba δ (Ea − Eb + ω) fb (1 − fa ) .

(1.31)

kb

Cần chú ý đến tính chất của hàm Delta, δ (−x) = δ (x), xác suất chuyển dời từ
dưới lên trên trên mỗi đơn vị thể tích có thể viết như sau

R = Ra→b − Rb→a
2
2π
2
Hba δ (Eb − Ea − ω) (fa − fb ) .
=
V k k
a

1.2.3.

(1.32)

b

Hệ số hấp thụ quang học

Hệ số hấp thụ quang học trong tinh thể là phần của photon bị hấp thụ trên mỗi
đơn vị khoảng cách:

α=

Số photon bị hấp thụ trên mỗi đơn vị thể tích mỗi giây
.
Số photon được phun lên trên mỗi đơn vị diện tích mỗi giây

(1.33)

Số photon được phun vào trên mỗi đơn vị thể tích trên mỗi giây là cường độ
quang học S (W/cm2 ) chia cho năng lượng của một photon ω; vì thế,

R
(S/ ω)
ω
2
=
(nr ω 2 A20 /2µc) V

α ( ω) =

2π
ka

2

Hba δ (Eb − Ea − hω) (fa − fb ) .

(1.34)

kb

Sử dụng phép gần đúng lưỡng cực (bước sóng dài) A (r) = Aeikop ·r

A ta thấy rằng

yếu tố ma trận có thể được viết theo số hạng của yếu tố ma trận xung lượng:
Hba = −

e
eA0
A · b |p| a = −

eˆ · pba .
m0
2m0

(1.35)

Hệ số hấp thụ (1.34) trở thành
πe2
2
α ( ω) =
2
nr cε0 m0 ω V

2

|ˆ
e · pba | δ (Eb − Ea − ω) (fa − fb ) .
ka

kb

18

(1.36)


Hamiltonian cũng có thể viết theo moment lưỡng cực điện:
µba = e b |r| a = erba ,

(1.37)


Hba = − b |er · E| a = −µba · E.

(1.38)

m0
d
r=
(rH0 − H0 r) ,
dt
i

(1.39)

Vì
p = m0
và
−e
−e
A (r) · p a
A · b |rH0 − H0 r| a
m0
i
e (Ea − Eb )
=−
A · b |r| a
−iωA · b |er| a = −µba · E,
i

Hba =


ở đây Eb − Ea

b

(1.40)

ω, và E = +iωA cho số hạng đầu tiên của A (r, t) với exp (−iωt)

phụ thuộc vào (1.18) và (1.19).
Trong số hạng đầu tiên của moment lưỡng cực, ta có thể viết lại hệ số hấp thụ
như sau
α ( ω) =

πω 2
nr cε0 V

2

|ˆ
e µba | δ (Eb − Ea − ω) (fa − fb ) .
ka

(1.41)

kb

Ta thấy rằng các yếu tố có chứa A20 bị lược bỏ vì hệ số hấp thụ quang học phi
tuyến độc lập với cường độ quang học, cái mà tỷ lệ với A20 . Khi sự hồi phục tán xạ
được tính đến, hàm Delta có thể được thay thế bằng hàm Lorentzian với độ rộng vạch

phổ Γ:
δ (Eb − Ea − ω) →

Γ/ (2π)
,
(Eb − Ea − ω)2 + (Γ/2)2

(1.42)

ở đây hệ số π đã được kể đến do đó phần dưới hàm đã được chuẩn hóa:
δ (Eb − Ea − ω) d ( ω) = 1.

1.2.4.

(1.43)

Sự hấp thụ liên vùng con

Trong cấu trúc tạp chất loại n của giếng lượng tử, sự hấp thụ liên vùng con được
quan tâm bởi các ứng dụng của nó, chẳng hạn như làm bộ tách sóng quang phổ hồng
ngoại xa. Trong phần này chúng tôi sẽ nghiên cứu sự hấp thụ tia hồng ngoại do hiệu
ứng chuyển tiếp liên vùng con trong vùng dẫn của cấu trúc giếng lượng tử với điều
biến do pha tạp. Giả định rằng sự pha tạp là không đủ lớn để che kín hoặc có nhiều
vật thể tác dụng do sự tương tác Coulomb giữa electron- electron có thể bỏ qua. Các
ứng dụng của bộ tách sóng quang phổ hồng ngoại xa sử dụng sự chuyển dời của các
vùng con.
19


a. Momen lưỡng cực liên vùng con

Xét hiệu ứng chuyển dời liên vùng con ở trạng thái cơ bản
eikt ·p
ψa (r) = uc (r) √ φ1 (z),
A

(1.44)

và trạng thái kích thích đầu tiên là
eik t ·p
ψb (r) = uc (r) √ φ2 (z),
A

(1.45)

x + y yˆ
với các vectơ sóng ngang kt = kx xˆ + ky yˆ, k t = k x xˆ + k y yˆ và vectơ tọa độ p = xˆ
được sử dụng trong mặt phẳng giếng lượng tử. Momen quang lưỡng cực cho bởi
µba = ψb |er| ψa
eik t ·p
eikt ·p
√ φ2 |er| √ φ1
A
A

uc |uc

δkt ,k t φ2 |ez| φ1 zˆ.

(1.46)


Xét theo thành phần z, ta đã sử dụng các điều kiện trực chuẩn
φ2 |φ1 = 0, uc |uc

1.

b. Phổ hấp thụ liên vùng con
Năng lượng ở trạng đầu và trạng thái cuối tương ứng là
Ea = E1 +

2 2
kt
, Eb
2m∗e

= E2 +

2 2
kt
2m∗e

(1.47)

Sử dụng (1.41) và (1.42) ta có hệ số hấp thụ α( ω) khác 0 với eˆ = zˆ (phân cực
TM) thành phần x và y của momen lưỡng cực liên vùng con trong (1.46) bằng 0:
α( ω) =
=
=

ω
nr cε0


2
V

|ˆ
e · µba |2 (Γ/2)
(fa − fb )
(Eb − Ea − ω)2 + (Γ/2)2

kt

k

kt

|µ21 |2 (Γ/2)
(fa − fb )
(E2 − E1 − ω)2 + (Γ/2)2

t

ω
nr cε0

2
V

ω
nr cε0


|µ21 |2 (Γ/2)
(N1 − N2 ) ,
(E2 − E1 − ω)2 + (Γ/2)2

(1.48)

tại
µ21 = φ2 |ez| φ1 =
20

φ∗2 (z)ezφ1 (z)dz,

(1.49)


Hình 1.4: (a) Một giếng lượng tử đơn giản có nồng độ pha tạp nhỏ. (b) Điều biến bằng
cách pha tạp một lượng đáng kể trong giếng lượng tử do nồng độ pha tạp lớn. (c) Sơ
đồ năng lượng vùng con trong không gian kt xảy ra sự chuyển mức liên tiếp vì các quy
tắc lọc lựa k trong mặt phẳng của giếng lượng tử.
là momen lưỡng cực liên vùng con và Ni là số electron trên một đơn vị khối lượng trong
các vùng con thứ i
m∗e kB T
ln 1 + e(EF −Ei )/kB T .
Ni =
2
π Lz

(1.50)

Hay mật độ hạt tải (1/cm2 )

Nis = Ni Lz =

m∗e kB T
ln 1 + e(EF −Ei )/kB T .
π 2

(1.51)

Do đó, hệ số hấp thụ là
α( ω) =

ω
nr cε0

|µ21 |2 (Γ/2)
(E2 − E1 − ω)2 + (Γ/2)2

m∗e kB T
π 2L

ln

1 + e(EF −E1 )/kB T
1 + e(EF −E2 )/kB T

,
(1.52)

đây là một dạng hàm Lorentzian với độ rộng vạch phổ Γ. Xét ở nhiệt độ thấp (EF − Ei )
kB T , ta thu được

m∗e kB T
(EF − Ei ),
Ni =
π 2 Lz

(1.53)

và sự chiếm giữ hai mức năng lượng đầu tiên là
α( ω) =

|µ21 |2 (Γ/2)
(E2 − E1 − ω)2 + (Γ/2)2

ω
nr cε0

m∗e
π 2 Lz

(E2 − E1 ).

(1.54)

Độ hấp thụ được phân tích bởi
∞

A=

α( ω)d( ω)
0


ω
nr ce0
21

|µ21 |2 π(N1 − N2 ),

(1.55)


ở đây ta đã phân tích các giới hạn (0, ∞) bởi (−∞, ∞) cho các hàm Lorentzian trong
(1.48) với mặt lấy tích phân tương ứng là π.
Ví dụ: Ta tính hệ số hấp thụ của bán dẫn loại n được pha tạp GaAs trong giếng
˚ Hai vùng
lượng tử được sử dụng mô hình hàng rào sâu vô hạn có bề rộng Lz = 100 A.
con đầu tiên có năng lượng và hàm sóng là (m∗e = 0.0665m0 )
2

E1 =

π
Lz

2m∗e
2
φ1 (z) =
sin
Lz

2


= 56.5 meV, E2 = 4E1 = 226 meV
π
z , φ2 (z) =
Lz

2
sin
Lz

(1.56)

2π
z .
Lz

Momen lưỡng cực liên vùng con là
Lz

φ2 (z)zφ2 (z)dz = −

µ21 = e
0

16
eLz = −18 e˚
A = −2.88 × 10−28 C · m.
9π 2

Nếu nồng độ hạt tải N là 1 × 10−18 cm−3 , ta có thể giả định rằng vùng con đầu

tiên N1 bị chiếm chỗ và vùng con thứ hai N2 là nhỏ. Ta tính được
EF − E1 = kB T exp

N Lz
Ns

− 1 = 78 meV,

với
m∗e kB T
Ns =
= 7.19 × 1011 cm−2 .
2
π

(1.57)

Chúng ta có thể kiểm tra rằng N2 = (Ns /Lz ) ln {1 + exp [(EF − E2 ) /kB T ]} =
2.4 × 1015 cm−3

N . Nếu N2 không đáng kể ta có thể sử dụng N1 + N2 = N với giả

thiết rằng mức Fermi EF xác định ở hai vùng con đầu tiên.
Tại đỉnh của hệ số hấp thụ

ω ≈ E2 − E1 = 170 meV. Đỉnh sóng là λ ≈

1.24/0.170 = 7.3 µm. Giả sử bề rộng độ vạch phổ là Γ = 30 meV và chiết suất
nr = 3.3. Ta tìm được
αd =


ω |µ21 |2
(N1 − N2 ) ≈ 1.015 × 104 cm−1 .
nr cε0 (Γ/2)

Về nguyên tắc, đỉnh của hệ số hấp thụ tăng theo nồng độ pha tạp N . Tuy nhiên,
nếu nồng độ quá cao, được che chắn, vùng uốn cong và nhiều vật thể tác dụng sẽ ảnh
hưởng đến mức năng lượng, do đó ảnh hưởng đến sự hấp thụ đỉnh của bước sóng. Sự
giam giữ của mức thứ hai N2 sẽ làm giảm sự hấp thụ.

1.2.5.

Phương pháp profiles

Độ rộng vạch phổ được xác định bởi khoảng cách giữa hai giá trị của biến phụ
thuộc (tần số và năng lượng photon) mà tại đó giá trị của công suất hấp thụ bằng một
nửa giá trị cực đại của nó.
22