ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
LÊ THỊ THANH TUYỀN
KHẢO SÁT CÁC ĐẶC TRƯNG PHỔ NEUTRON TẠI KÊNH
NHANH NGUỒN Am – Be
LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ
Hồ Chí Minh - 2012
ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
LÊ THỊ THANH TUYỀN
KHẢO SÁT CÁC ĐẶC TRƯNG PHỔ NEUTRON TẠI KÊNH
NHANH NGUỒN Am – Be
CHUYÊN NGÀNH: VẬT LÝ HẠT NHÂN NGUYÊN TỬ VÀ NĂNG
LƯỢNG CAO
MÃ SỐ: 60 44 05
LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ
NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC
T.S. HUỲNH TRÚC PHƯƠNG
Hồ Chí Minh - 2012
LỜI CẢM ƠN
Trải qua quá trình học tập và rèn luyện tại Bộ môn Vật Lý Hạt Nhân- Khoa Vật
Lý – Trường Đại Học Khoa Học Tự Nhiên. Với sự tận tình chỉ dạy và hướng dẫn của
quí Thầy Cô, cùng sự động viên, giúp đỡ của gia đình, bạn bè và đồng nghiệp. Bên
cạnh những nỗ lực và cố gắng của bản thân đến nay tôi đã hoàn thành luận văn tốt
nghiệp thạc sĩ của mình.
Để đạt được thành quả như hôm nay trước hết tôi xin chân thành cảm ơn đến
quí thầy cô trường Đại học Khoa Học Tự Nhiên Thành phố Hồ Chí Minh, đặc biệt là
những thầy cô đã tận tình dạy bảo cho tôi suốt thời gian học tập tại trường.
Đặc biệt tôi xin gửi lời biết ơn sâu sắc đến Tiến sĩ Huỳnh Trúc Phương, người
đã dành rất nhiều thời gian và tâm huyết tận tình hướng dẫn nghiên cứu và giúp đỡ tôi
trong suốt quá tình hoàn thành luận văn tốt nghiệp.
Nhân đây, tôi cũng xin cảm ơn gia đình, bạn bè, đồng nghiệp và đặc biệt là các
bạn học viên cao học khóa 20 đã luôn ủng hộ, động viên, giúp đỡ tôi trong quá trình
học tập và thực hiện luận văn này.
Mặc dù tôi đã có nhiều cố gắng hoàn thiện luận văn bằng tất cả sự nhiệt tình và
năng lực của mình, tuy nhiên không thể tránh khỏi những thiếu sót, rất mong nhận
được những đóng góp quí báu của quí thầy cô và các bạn.
TP. Hồ Chí Minh, tháng 9 năm 2012
Học viên
Lê Thị Thanh Tuyền
MỤC LỤC
LIỆT KÊ CÁC KÍ HIỆU .................................................................................................. i
DANH MỤC BẢNG BIỂU ........................................................................................... iii
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ......................................................................................... v
MỞ ĐẦU ......................................................................................................................... 1
CHƢƠNG 1_TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
1.1. Giới thiệu ....................................................................................................... 3
1.2. Nguyên lý của phương pháp phân tích kích hoạt ............................................ 3
1.2.1. Các nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt neutron ....................... 4
1.2.1.1. Nguồn neutron đồng vị ....................................................................... 5
1.2.1.2. Máy phát neutron ............................................................................... 6
1.2.1.3. Lò phản ứng hạt nhân ......................................................................... 6
1.2.2. Tốc độ phản ứng ....................................................................................... 7
1.2.3. Hàm tiết diện phản ứng ............................................................................. 8
1.2.4. Thông lượng neutron ................................................................................. 8
1.2.4.1. Đặc điểm của neutron nhanh hay là neutron phân hạch ....................... 8
1.2.4.2. Đặc điểm của neutron trung gian hay neutron trên nhiệt ..................... 9
1.2.4.3. Đặc điểm của neutron nhiệt ................................................................ 9
1.3. Phương trình kích hoạt ................................................................................. 11
1.4. Những phương pháp chuẩn hóa .................................................................... 12
1.4.1. Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối ............................................................ 12
1.4.2. Phương pháp chuẩn hóa tương đối .......................................................... 13
1.4.3. Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố ................................................... 14
1.4.4. Phương pháp chuẩn hóa k0 ...................................................................... 14
1.5. Phương trình cơ bản của phương pháp k0 – INAA ........................................ 16
1.5.1. Phương trình cơ bản của k0-INAA ........................................................... 16
1.5.2. Các hệ số trong phương trình cơ bản của phương pháp k0 – INAA .......... 16
1.5.2.1. Hệ số k0 ............................................................................................ 16
1.5.2.2. Hệ số f .............................................................................................. 17
1.5.2.3. Hệ số Q 0 () .................................................................................... 18
1.5.2.4. Thông số E r ..................................................................................... 19
1.5.2.5. Hệ số ............................................................................................. 19
1.5.2.6. Hiệu suất ghi của hệ phổ kế p .......................................................... 20
1.5.2.7. Hệ số tự che chắn neutron nhiệt Gth và trên nhiệt Ge ......................... 20
1.5.3. Độ chính xác của phương pháp k0 – INAA .............................................. 21
1.6. Kết luận chương 1 ........................................................................................ 22
CHƢƠNG 2_CÁC PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH THÔNG SỐ
PHỔ NEUTRON
2.1. Các bước phân tích mẫu bằng phương pháp phân tích kích hoạt neutron ...... 23
2.1.1. Thiết bị và vật liệu................................................................................... 23
2.1.2. Chuẩn bị mẫu .......................................................................................... 23
2.1.3. Việc lựa chọn các yếu tố cần thiết cho phân tích kích hoạt neutron ......... 23
2.1.4. Chiếu mẫu ............................................................................................... 24
2.1.5. Đo phổ gamma ........................................................................................ 25
2.1.6. Xử lý phổ gamma .................................................................................... 26
2.2. Phương pháp thực nghiệm xác định thông lượng neuton .............................. 27
2.2.1. Phương pháp thực nghiệm xác định thông lượng neutron chậm s ........... 27
2.2.2. Phương pháp thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhanh f .......... 28
2.3. Phương pháp thực nghiệm xác định độ lệch phổ ....................................... 28
2.3.1. Phương pháp bọc cadmi cho đa lá dò ...................................................... 29
2.3.2.
Phương pháp tỉ số cadmi cho đa lá dò ................................................. 30
2.3.3. Phương pháp đa lá dò chiếu trần .............................................................. 32
2.4. Phương pháp thực nghiệm xác định hệ số f .................................................. 34
2.4.1. Phương pháp tỉ số cadmi ......................................................................... 34
2.4.2. Phương pháp ba lá dò chiếu trần .............................................................. 34
2.5. Xác định chỉ số thay đổi phổ neutron trên nhiệt và nhiệt độ neutron ............. 34
2.5.1. Xác định chỉ số thay đổi phổ neutron trên nhiệt r() Tn / T0 ................. 34
2.5.2. Thực nghiệm xác định nhiệt độ neutron Tn .............................................. 36
2.6. Kết luận chương 2 ........................................................................................ 37
CHƢƠNG 3_KHẢO SÁT CÁC ĐẶC TRƢNG PHỔ NEUTRON TẠI KÊNH
NHANH NGUỒN Am – Be
3.1. Nguồn neutron ............................................................................................. 38
3.2. Thực nghiệm xác định hệ số α và tỉ số f........................................................ 40
3.2.1. Phương pháp tỉ số cadmi cho đa lá dò ..................................................... 40
3.2.1.1. Thực nghiệm với cặp monitor
197
Au và 98Mo. .................................. 42
3.2.1.2. Thực nghiệm với cặp monitor 197Au và 55Mn.................................... 44
3.2.2 Phương pháp ba lá dò chiếu trần............................................................... 47
3.2.2.1. Thực nghiệm với monitor 197Au – 96Zr – 94Zr ................................... 48
3.2.2.2. Thực nghiệm với monitor Au – In – Mo ........................................... 49
3.3. Thực nghiệm xác định thông lượng neutron tại kênh nhanh.......................... 51
3.3.1. Thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhanh tại kênh nhanh .......... 51
3.3.2. Thực nghiệm xác định thông lượng neutron chậm tại kênh nhanh ........... 54
3.3.3. Thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhiệt và trên nhiệt ............... 56
3.4. Kết luận chương 3 ........................................................................................ 57
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ .................................................................................... 59
TÀI LIỆU THAM KHẢO ............................................................................................. 61
PHỤ LỤC ...................................................................................................................... 63
i
LIỆT KÊ CÁC KÍ HIỆU
Asp
: Hoạt độ riêng của nguyên tố phân tích, (phân rã.s–1.g–1)
Asp*
: Hoạt độ riêng của nguyên tố chuẩn, (phân rã.s–1.g–1)
b
: Đơn vị tiết diện hạt nhân
C
: Hệ số hiệu chỉnh thời gian đo đếm [= (1-e-λtm)/λtm]
D
: Hệ số hiệu chỉnh thời gian phân rã [= e-λtd]
E
: Năng lượng neutron
ECd
: Năng lượng ngưỡng cadmi, (ECd = 0,55 eV)
Eγ
: Năng lượng tia gamma
Er
: Năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình
f
: Tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt
FCd
: Hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua Cd của neutron nhiệt
Ge
: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt
Gth
: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt
HPGe : Detedtor germanium siêu tinh khuyết
INAA : Phân tích kích hoạt neutron dụng cụ
I0
: Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt
trong trường hợp lý tưởng 1/E
I0() : Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt
không tuân theo quy luật 1/E, (cm2)
M
: Khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia, (g.mol–1)
Np
: Số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần
Np/tm : Tốc độ xung đo được của đỉnh tia quan tâm đã hiệu chỉnh cho thời gian chết
và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thật, (s–1)
n(v)
: Mật độ neutron ở vận tốc neutron v
Q0
: Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện ở vận tốc neutron 2200 m.s–1
ii
Q0(α) : Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện đối với phổ neutron trên
nhiệt
ti
: Thời gian chiếu
tm
: Thời gian đo
T1/2
: Chu kì bán rã
w
: khối lượng mẫu
W
: khối lượng nguyên tố
: Hệ số độ lệch phổ neutron trên nhiệt
: Xác suất phát tia gamma cần đo
p
: Hiệu suất ghi tại đỉnh năng lượng tia gamma
: Độ phổ cập đồng vị
: Hằng số phân rã
0
: Tiết diện phản ứng (n,) ở vận tốc neutron 2200 m.s–1, (cm2)
(v)
: Tiết diện phản ứng (n,) ở vận tốc neutron v, (cm2)
(E) : Tiết diện phản ứng (n,) ở năng lượng neutron E, (cm2)
f
: Thông luợng neutron nhanh, (n.cm–2.s–1)
s
: Thông luợng neutron chậm, (n.cm–2.s–1)
e
: Thông luợng neutron trên nhiệt, (n.cm–2.s–1)
th
: Thông lượng neutron nhiệt, (n.cm–2.s–1)
(v)
: Thông lượng neutron ở vận tốc v, (n.cm–2s–1); (v) = n(v).v
(E) : Thông lượng neutron ở năng lượng E, (n.cm–2s–1)
iii
DANH MỤC BẢNG BIỂU
Bảng 1.1 Những nguồn neutron đồng vị ........................................................................ 5
Bảng 1.2 Sai số ước lượng của phương pháp k0 – INAA ............................................ 22
Bảng 2.1 Các monitor kích hoạt và các dữ liệu hạt nhân được dùng trong phương pháp
“tỉ số Cd cho đa lá dò” cho việc xác định hệ số α.............................................. 31
Bảng 2.2 Số liệu hạt nhân dùng để tính chỉ số thay đổi phổ r() Tn / T0 .................. 34
Bảng 2.3 Số liệu hạt nhân dùng để tính nhiệt độ neutron Tn ........................................ 36
Bảng 3.1 Khối lượng các mẫu Au và Mo dùng cho thực nghiệm ................................ 42
Bảng 3.2 Phản ứng hạt nhân và các đặc trưng quan tâm của mẫu Au và Mo .............. 43
Bảng 3.3 Các số liệu thực nghiệm của các monitor Au và Mo .................................... 43
Bảng 3.4 Hoạt độ riêng và tỉ số cadmi của các monitor Au và Mo.............................. 44
Bảng 3.5 Thông số cộng hưởng của các monitor Au và Mo ....................................... 44
Bảng 3.6 Thông số phổ neutron nhiệt tại kênh nhanh của nguồn Am-Be.................... 44
Bảng 3.7 Khối lượng các mẫu Au và Mn dùng cho thực nghiệm ................................ 45
Bảng 3.8 Phản ứng hạt nhân và các đặc trưng quan tâm của mẫu Au và Mn .............. 45
Bảng 3.9 Các số liệu thực nghiệm của các monitor Au và Mn .................................... 46
Bảng 3.10 Hoạt độ riêng và tỉ số cadmi của các monitor Au và Mn............................ 46
Bảng 3.11 Thông số cộng hưởng của các monitor Au và Mn ...................................... 46
Bảng 3.12 Thông số phổ neutron nhiệt tại kênh nhanh của nguồn Am-Be.................. 47
Bảng 3.13 Khối lượng của các mẫu 197Au – 96Zr – 94Zr cho việc xác định và f ..... 48
Bảng 3.14 Các thông số hạt nhân của các mẫu 197Au – 96Zr – 94Zr .............................. 48
Bảng 3.15 Các số liệu thực nghiệm của các mẫu 197Au – 96Zr – 94Zr .......................... 49
Bảng 3.16 Hệ số α và tỉ số f được xác định với các mẫu 197Au – 96Zr – 94Zr............... 49
Bảng 3.17 Khối lượng của các mẫu Au – In – Mo cho việc xác định và f ............... 50
Bảng 3.18 Các thông số hạt nhân của các mẫu Au – In – Mo...................................... 50
Bảng 3.19 Các số liệu thực nghiệm của các mẫu Au – In – Mo .................................. 50
iv
Bảng 3.20 Hệ số α và tỉ số f được xác định với các mẫu Au-In-Mo ............................ 51
Bảng 3.21 Dữ liệu phản ứng hạt nhân và diện tích đỉnh năng lượng ........................... 52
Bảng 3.22 Thông lượng neutron nhanh của nguồn Am-Be.......................................... 53
Bảng 3.23 Dữ liệu phản ứng hạt nhân và diện tích đỉnh năng lượng ........................... 54
Bảng 3.24 Thông lượng neutron chậm tại kênh nhanh ................................................ 55
Bảng 3.25 Thông lượng neutron nhiệt và neutron trên nhiệt của nguồn Am-Be ....... 57
v
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ
Hình 1.1 Sơ đồ phản ứng hạt nhân với neutron.............................................................. 4
Hình 1.2 Thông lượng neutron biểu biễn theo năng lượng neutron. ............................ 10
Hình 2.1 Phổ neutron trên nhiệt
~
. ............................................................ 28
Hình 3.1 Cấu hình nguồn neutron Am-Be tại bộ môn Vật lý hạt nhân. ....................... 39
Hình 3.2 Hệ phân tích kích hoạt MTA-1527................................................................ 39
Hình 3.3 Hệ phổ kế gamma với detector HPGe. .......................................................... 40
Hình 3.4 Phổ năng lượng tia gamma của mẫu Al-KG. ................................................ 52
Hình 3.5 Phổ năng lượng tia gamma của mẫu Au-In. .................................................. 55
1
MỞ ĐẦU
Phân tích kích hoạt neutron dụng cụ (INAA) là một trong những kỹ thuật phân
tích hạt nhân được dùng để phân tích hàm lượng nguyên tố trong vật chất. Trong kỹ
thuật này mẫu được chiếu bằng các neutron để chuyển các hạt nhân bền thành hạt nhân
phóng xạ, sau đó hoạt độ phóng xạ của hạt nhân này được đo bằng các detector ghi bức
xạ. Kỹ thuật INAA thích hợp cho cả hai yêu cầu định tính và định lượng của phân tích
đa nguyên tố trong nhiều mẫu khác nhau.
Sự ra đời và phát triển của các phương pháp phân tích hạt nhân gắn liền với
những thành tựu của vật lý và kỹ thuật hạt nhân hiện đại, thật sự đã khẳng định được vị
trí cao của mình trong lĩnh vực phân tích. Với những ưu điểm như độ nhạy và độ chính
xác cao, tốc độ phân tích nhanh, mẫu phân tích không bị phá hủy và có thể tiến hành
phân tích đồng thời nhiều nguyên tố, phương pháp phân tích kích hoạt neutron đã trở
nên phổ biến.
Vào năm 1994, bộ môn Vật lý hạt nhân – Trường Đại học Khoa học tự nhiên
Tp. HCM đã xây dựng và hoàn thiện hệ thống phân tích kích hoạt neutron MTA 1527
với nguồn đồng vị 241Am – Be và hoạt độ của mẫu sau khi chiếu neutron được đo trên
detector NaI (Tl) hoặc ống đếm Geiger – Muller. Cùng với sự phát triển của bộ môn
Vật lý hạt nhân, hệ phân tích kích hoạt này đã được phát triển kết hợp với việc đo hoạt
độ phóng xạ của mẫu bằng detector Germanium siêu tinh khiết (HPGe) từ năm 2004.
Hệ thống phân tích kích hoạt neutron của bộ môn Vật lí hạt nhân có hai kênh là:
kênh neutron nhiệt và kênh neutron nhanh. Trong đó, kênh neutron nhiệt đã được khai
thác nhiều năm nay và đã đạt được những kết quả nhất định, chẳng hạn như phân tích
hàm lượng Al, Na và Mn trong xi măng [3] còn kênh neutron nhanh vẫn chưa được
nghiên cứu sử dụng. Vì vậy, để đưa vào khai thác sử dụng kênh nhanh dùng cho kích
hoạt neutron thì việc xác định các thông số phổ neutron là hết sức cần thiết. Dù neutron
được chiếu kênh neutron nhanh nhưng vì xung quanh nguồn Am-Be là chất làm chậm
2
paraffin nên dòng neutron nhanh đã bị làm chậm bởi paraffin và trở thành neutron nhiệt
tán xạ vào kênh nhanh. Do đó ta chỉ có thể nghiên cứu các thông số phổ của neutron
nhiệt nhưng được chiếu tại kênh nhanh.
Xác định hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt (hệ số α) và tỉ số thông lượng
neutron nhiệt/trên nhiệt (hệ số f) đã được nghiên cứu và thực hiện trong đề tài gần đây
nhất tại bộ môn vật lý hạt nhân – Trường Đại học Khoa học tự nhiên Tp. HCM tại kênh
nhiệt nguồn Am – Be [3]. Mục đích của khóa luận này là tiếp tục mở rộng trong việc
xác định thông lượng neutron nhanh, thông lượng neutron nhiệt, trên nhiệt, hệ số và
tỉ số f tại kênh nhanh của nguồn Am – Be tại bộ môn vật lý hạt nhân – Trường Đại học
Khoa học tự nhiên.
Với mục đích trên luận văn được thực hiện trong 3 chương:
Chƣơng 1: Tổng quan phân tích kích hoạt neutron.
Chƣơng 2: Các phương pháp thực nghiệm xác định thông số phổ neutron.
Chƣơng 3: Khảo sát các đặc trưng phổ neutron tại kênh nhanh nguồn Am-Be
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ
TÀI LIỆU THAM KHẢO.
3
CHƢƠNG 1
TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
1.1. Giới thiệu
Phân tích kích hoạt neutron (NAA) là một phương pháp định tính và định lượng
có hiệu quả cao trong việc xác định nguyên tố thành phần và các nguyên tố vết trong
các loại mẫu khác nhau.
Trong NAA, những mẫu được kích hoạt bởi neutron. Trong quá trình chiếu xạ,
các đồng vị bền ở dạng tự nhiên của các nguyên tố được chuyển thành những đồng vị
phóng xạ bởi sự bắt neutron. Sau đó hạt nhân phóng xạ theo những chu kì khác nhau.
Khi neutron tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn hồi, một hạt
nhân hợp phần ở trạng thái kích thích được tạo ra. Năng lượng kích thích của hạt nhân
hợp phần chính là năng luợng liên kết của neutron với hạt nhân. Hầu hết các hạt nhân
hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng bằng cách phát tia gamma
tức thời đặc trưng. Trong nhiều trường hợp, trạng thái cân bằng mới này lại tạo ra một
hạt nhân phóng xạ phân rã bằng cách phát ra một hoặc nhiều tia gamma trễ đặc trưng,
nhưng ở một tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình phát tia gamma tức thời ở trên.
Các tia gamma có thể được phát hiện bằng detector bán dẫn có độ phân giải năng
lượng cao. Trong phổ gamma, năng lượng của đỉnh xác định sự có mặt của nguyên tố
có trong mẫu hay còn gọi là phép định tính, và diện tích của đỉnh cho phép ta định
lượng nguyên tố đó.
1.2. Nguyên lý của phƣơng pháp phân tích kích hoạt
Trong phân tích kích hoạt, những mẫu được kích hoạt bởi neutron. Trong quá
trình chiếu xạ, các đồng vị bền ở dạng tự nhiên của các nguyên tố được chuyển thành
những đồng vị phóng xạ bởi sự bắt neutron. Các đồng vị phóng xạ này được phân biệt
dựa trên những tính chất bức xạ khác nhau hay dựa vào các hoạt tính phóng xạ đặc
4
trưng của chúng như loại bức xạ, năng lượng bức xạ, thời gian bán rã. Đây là cơ sở cho
việc nhận diện nguyên tố (định tính) và xác định hàm lượng nguyên tố dựa trên việc đo
lường cường độ của các bức xạ gamma phát ra từ các sản phẩm kích hoạt (định lượng).
Quan trọng nhất trong NAA là phản ứng (n,) trong đó hạt nhân X (hạt nhân
bia) hấp thụ một neutron tạo ra một hạt nhân phóng xạ với cùng số nguyên tử Z nhưng
có khối lượng nguyên tử A tăng lên một đơn vị và phát tia gamma đặc trưng, quá trình
này được biểu diễn bởi phản ứng:
A
Z
X 01 n ( AZ1 X)* A Z1 X
với:
A : số khối nguyên tố bia
Z : số hiệu nguyên tử của hạt nhân bia
Hình 1.1 Sơ đồ phản ứng hạt nhân với neutron.
Ký hiệu () trong quá trình biểu diễn cho hạt nhân hợp phần ở giai đoạn trung gian.
1.2.1. Các nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt neutron
Nguồn neutron đóng vai trò rất quan trọng trong phân tích kích hoạt neutron.
Tùy theo yêu cầu và phương pháp phân tích, người ta dùng các nguồn khác nhau. Đặc
5
trưng quan trọng nhất cho nguồn neutron là thông lượng neutron và năng lượng
neutron do nó phát ra.
1.2.1.1. Nguồn neutron đồng vị
Phần lớn nguồn neutron đồng vị thường sử dụng là những vật liệu phóng xạ
phát anpha (nguồn phát) trộn với berylli và neutron được sinh ra theo phản ứng (,n).
Bảng 1.1: Những nguồn neutron đồng vị [5]
Nguồn phát
227
Ac
226
Ra
Cường độ neutron
Năng lượng neutron
(s-1Ci-1)
trung bình (MeV)
22 năm
1,5107
4
1620 năm
1,3107
3,6
Chu kì bán rã
239
Pu
2,4104 năm
1,4107
4,5
210
Po
138 ngày
2,5107
4,3
Am
141 năm
1,5x107
5,7
241
Ngoài ra, nguồn neutron đồng vị còn có một số nguồn phân hạch tự phát như
nguồn 252Cf (chu kì 2,6 năm). Qua quá trình phân hạch, nguồn 252Cf tạo ra 3,76 neutron
có năng lượng 1,5 MeV trên mỗi phản ứng. Một miligam
252
Cf phát ra 2,28109
neutron/s.
Ưu điểm : dễ vận chuyển, phát ra thông lượng neutron ổn định, tiện lợi, rẻ tiền.
Nhược điểm : thông lượng neutron phát ra khá thấp (khoảng 106 neutron.cm-2s-1)
so với hạt nhân dùng trong kích hoạt. Vì vậy, nguồn neutron đồng vị chỉ có giới hạn
xác định cao đối với những nguyên tố có hàm lượng cao.
6
1.2.1.2. Máy phát neutron
Nguồn neutron được phát ra từ máy gia tốc. Máy gia tốc làm việc dựa trên
nguyên tắc: các vật liệu bia bị bắn phá bởi những hạt tích điện được gia tốc và các hạt
neutron được sinh ra từ các phản ứng hạt nhân. Máy gia tốc thường dùng và có giá trị
thương mại thì các hạt deuteron được gia tốc và vật liệu bia là Triti. Neutron sinh ra từ
phản ứng 3H(d,n)4He. Năng lượng của những neutron đơn năng tạo ra là 14 MeV và
thông lượng của chúng xấp xỉ 109 neutron.cm-2.s-1.
Ưu điểm: tạo ra những neutron đơn năng có năng lượng cao và dòng neutron có
thể điều chỉnh được.
Nhược điểm: không tạo được neutron nhiệt, thông lượng neutron không ổn định,
phụ thuộc mạnh vào khoảng cách từ máy phát đến bia và dao động theo thời gian do đó
ảnh hưởng rất lớn đến các phương pháp phân tích phụ thuộc vào thông lượng neutron.
Ngoài ra, tuổi thọ bia ngắn và chế tạo máy gia tốc khá đắt tiền.
1.2.1.3. Lò phản ứng hạt nhân
Các neutron lò phản ứng được tạo thành từ phản ứng phân hạch. Thông lượng
của chúng rất cao 1011 -1012 neutron.cm-2s-1 đối với lò phản ứng bé, 1015- 1012
neutron.cm-2s-1 đối với lò phản ứng lớn. Ban đầu là các neutron nhanh hay còn gọi là
neutron phân hạch, sau đó chúng mất dần năng lượng do va chạm với các vật liệu xung
quanh và cuối cùng bị nhiệt hóa. Nói chung, năng lượng của neutron từ 0 đến 20 MeV.
Trong khoảng năng lượng này tính chất tương tác của neutron với vật chất khác nhau
trong các miền năng lượng khác nhau. Vì vậy, người ta chia phổ neutron lò phản ứng
làm ba vùng năng lượng sau :
Các neutron nhiệt có năng lượng En trong miền 0 < En 0,1 eV, tuân theo phân
bố Maxwell – Boltzmann.
Các neutron trên nhiệt hay neutron cộng hưởng có năng lượng E n trong miền
0,1 eV < En 100 KeV.
7
Các neutron nhanh hay phân hạch có năng lượng En trong miền 100 keV < En
20 MeV, tuân theo phân bố Watt.
1.2.2. Tốc độ phản ứng
Khi đặt hạt nhân trong trường neutron số phản ứng xảy ra trong một giây gọi là
tốc độ phản ứng R và được cho bởi [3]:
R (v)(v)dv (E)(E)dE
0
(1.1)
0
Ở đây:
(v) : tiết diện phản ứng (n,) ở vận tốc neutron v, (cm2);
(E) : tiết diện phản ứng (n,) ở năng lượng neutron E, (cm2);
(v) : thông lượng neutron ở vận tốc v; (v) n(v).v ;
với n(v) : mật độ neutron ở vận tốc neutron v ;
(E) : thông lượng neutron ở năng lượng E.
Theo quy ước Hogdahl tốc độ phản ứng R có thể được viết như sau [3]:
R Gth .th0 Gee I0 ()
(1.2)
Trong đó:
th : thông lượng neutron nhiệt, (n.cm-2.s-1);
e : thông luợng neutron trên nhiệt, (n.cm-2.s-1);
0 : tiết diện phản ứng (n,) ở vận tốc neutron 2200 m/s, (cm2);
I 0 () : tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt
không tuân theo quy luật 1/E, (cm2).
G th và G e lần lượt là hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt.
8
1.2.3. Hàm tiết diện phản ứng
Sự phụ thuộc của tiết diện của phản ứng gây bởi neutron vào vận tốc v (hay
năng lượng E) gọi là hàm tiết diện ( hay (E) ). Hàm tiết diện tỉ lệ nghịch với vận tốc
(v) 1/ v hay tỉ lệ nghịch với căn bậc hai của năng lượng (E) 1/ E1/2 . Nếu biểu
diễn trên thang logarit với trục tung là log (E) và trục hoành là logE, hàm tiết diện sẽ
có dạng tuyến tính với độ dốc bằng -1/2. Ở vùng năng lượng trên một vài eV có một số
đỉnh cộng hưởng xuất hiện. Những đỉnh cộng hưởng này được mô tả bằng công thức
Breit – Wigner. Chỉ có một ít phản ứng (n,) quan tâm trong INAA ở vùng dưới 1,5eV
có hàm tiết diện lệch khỏi quy luật 1/v.
1.2.4. Thông lƣợng neutron
Tiết diện bắt và thông lượng neutron phụ thuộc vào năng lượng neutron. Trong
nghiên cứu hạt nhân thì những phản ứng có thông lượng nguồn neutron lớn bao gồm ba
loại neutron có thể phân loại như sau:
1.2.4.1. Đặc điểm của neutron nhanh hay là neutron phân hạch
Các neutron nhanh được phát ra trong phản ứng phân hạch của
235
U. Chúng có
năng lượng cỡ 20 MeV. Phân bố neutron có cực đại ở 0,7MeV và được mô tả bởi phân
bố Watt. Các neutron nhanh trong lò phản ứng sau quá trình làm chậm trở thành
neutron trên nhiệt và neutron nhiệt. Tuy nhiên, vì quá trình phân hạch vẫn tiếp diễn nên
tồn tại một số neutron nhanh đồng thời với hai loại kia.
Biểu thức bán thực nghiệm mô tả phổ neutron nhanh thường có dạng [3].
f (E) 0,484f e E sinh 2E
(1.3)
Trong đó: E là năng lượng neutron, f và f (E) là thông lượng neutron nhanh
và thông lượng neutron nhanh ở năng lượng E.
9
1.2.4.2. Đặc điểm của neutron trung gian hay neutron trên nhiệt
Tiết diện tương tác của neutron trung gian với vật chất có dạng cộng hưởng. Do
đó, các neutron trung gian còn được gọi là các neutron cộng hưởng. Một cách lý tưởng,
phân bố thông lượng neutron trên nhiệt tỉ lệ nghịch với năng lượng neutron :
e
E
e (E)
(1.4)
Trong đó:
e (E) là thông lượng neutron trên nhiệt ở năng lượng E;
e là thông lượng neutron trên nhiệt quy ước.
Nhưng trong thực tế sự phụ thuộc này thường được biểu diễn gần đúng theo dạng [3]:
e (E)
e
E
1
(1eV)
(1.5)
Ở đây, là hệ số không phụ thuộc vào năng lượng, biểu diễn độ lệch khỏi quy
luật 1/E, có giá trị nằm trong khoảng [-1,1] tùy theo nguồn neutron, vị trí chiếu và vật
liệu xung quanh.
1.2.4.3. Đặc điểm của neutron nhiệt
Các neutron nhiệt chuyển động trong trạng thái cân bằng nhiệt với các phân tử
môi trường. Mật độ neutron nhiệt phụ thuộc vào năng lượng neutron theo quy luật
Maxwell – Boltzmann [3]:
n(E)
2n
e E/ kT E
3/2
(kT)
Trong đó:
n n(E)dE là mật độ neutron toàn phần.
0
(1.6)
10
k = 8,6110-5 eV/K là hằng số Boltzmann và T là nhiệt độ môi trường. Ở nhiệt
độ phòng thí nghiệm T = 293,6 oK thì v = 2200 ms-1 và năng lượng neutron nhiệt bằng
ET = 0,025eV.
Hình 1.2 Thông lượng neutron biểu biễn theo năng lượng neutron.
Thông lượng neutron nhiệt trong lò phản ứng hạt nhân thường từ 1016 – 1018 m2 -1
s . Thông lượng neutron nhiệt cao nhất (xem hình 1.2). Thông lượng neutron nhiệt và
neutron nhanh phụ thuộc vào đặc điểm của phản ứng, đặc biệt phụ thuộc vào sự lựa
chọn chất làm chậm. Những điều kiện thuận lợi cho việc chiếu xạ của nước nhẹ trong
phản ứng làm chậm như với phản ứng Hoger Onderwijs (HOR) tại IRI, thông lượng
neutron trên nhiệt điển hình là một nhân tố thấp hơn 40 - 50 lần so với thông lượng
neutron nhiệt
Đối với lò phản ứng hạt nhân tích phân (1.1) thường được thay thế bởi tổng của
hai tích phân thành phần trong vùng nhiệt và trên nhiệt [3]
R N(thth e I0 )
Trong đó:
th : thông lượng neutron nhiệt;
(1.7)
11
e : thông lượng neutron trên nhiệt;
I 0 : tích phân cộng hưởng đối với phổ trên nhiệt 1/E;
th : tiết diện hấp thụ neutron nhiệt.
1.3. Phƣơng trình kích hoạt
Theo quy ước Hogdahl, phương trình cơ bản cho việc xác định tốc độ xung đo
được của đỉnh tia gamma quan tâm của một nguyên tố dùng phản ứng (n,) và phổ kế
là:
Np
tm
N A .W.
[G th .th 0 Gee I 0 ()].S.D.C.. p
M
(1.8)
Trong đó:
Np
tm
: là tốc độ xung đo được của đỉnh tia quan tâm đã hiệu chỉnh cho thời gian
chết và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thật;
Np : số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần;
tm : thời gian đo;
ti : thời gian chiếu;
td : thời gian rã;
NA : hằng số Avogadro;
w : khối lượng nguyên tử được chiếu xạ;
: đổ phổ cập đồng vị;
M : khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia;
Gth : hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron nhiệt;
Ge : hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron trên nhiệt;
S =1-exp(-ti) : hệ số bão hòa, hiệu chỉnh thời gian chiếu;
D = exp(-td) : hệ số phân rã, hiệu chỉnh thời gian phân rã;
12
C = [1-exp(-tm)]/(tm) : hệ số đo, hiệu chỉnh thời gian đo;
: xác suất phát tia gamma cần đo.
Khi đó, hàm lượng (g) của nguyên tố thu được :
W
Np / t m
M
1
.
S.D.C N A ... p G th .th 0 Ge .e I()
.
(1.9)
1.4. Những phƣơng pháp chuẩn hóa
Chuẩn hóa NAA là làm cho quy trình thực nghiệm phù hợp với phương trình
tính toán đã chọn của NAA.
Hai đặc điểm của phản ứng với neutron là: bức xạ gamma và neutron có độ
xuyên sâu cao nên bảo đảm việc chuẩn hóa là chính xác và dễ dàng. Vì tỉ lệ hàm lượng
gần như độc lập với matrix nên việc chuẩn bị mẫu dễ dàng hơn, do đó nguy cơ sai số
ngẫu nhiên và sai số hệ thống sẽ giảm. Sự phân tích có thể được tiến hành nhanh hơn,
tiết kiệm hơn nhờ việc đơn giản của phương pháp chuẩn hóa.
1.4.1. Phƣơng pháp chuẩn hóa tuyệt đối
Hàm lượng nguyên tố (g/g) có thể thu được bằng việc chiếu kèm mẫu với
một monitor chuẩn, kí hiệu () và áp dụng phương trình:
Asp M.* .0* . * G*th f G*eQ*0 () *p
(g / g) *
.
. .106
*
Asp M ..0 . G th f GeQ 0 () p
(1.10)
Trong đó:
Asp
A
*
sp
Np / w
t m .S.D.C
: hoạt độ riêng của nguyên tố phân tích, (phân rã/giây/gam);
(N p / W)*
(t m .S.D.C)*
: hoạt độ riêng của nguyên tố chuẩn, (phân rã/gam/giây);
w: khối lượng mẫu phân tích, (g);
(1.11)
(1.12)
13
W: khối lượng mẫu chuẩn, (g);
f
th
: tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt;
e
Q 0 ()
I 0 ()
0
(1.13)
(1.14)
0,429.0
I 0 () (I 0 0,429.0 ).E r
: tích phân cộng hưởng của phân bố
(2. 1)0,55
thông lượng neutron trên nhiệt không tuân theo quy luật 1/E, (cm2).
(1.15)
: hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt;
E r : năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình (eV).
Công thức cơ bản của phương pháp tuyệt đối (1.10) dùng các số liệu hạt nhân
(M,0,,) được lấy từ tài liệu tra cứu. Đối với nhiều phản ứng quan tâm (n, ) các
thông số này không được biết một cách chính xác. Bởi vì chúng được xác định bằng
các phương pháp độc lập – độ chính xác của các thông số này sẽ đóng góp vào khi tính
hàm lượng bằng công thức tuyệt đối. Điều này dẫn đến sai số tính toán lớn. Đây chính
là nhược điểm cơ bản của phương pháp tuyệt đối.
1.4.2. Phƣơng pháp chuẩn hóa tƣơng đối
Trong phương pháp chuẩn hóa tương đối, mẫu cần phân tích được chiếu cùng
với mẫu chuẩn mà đã biết trước hàm lượng của nguyên tố quan tâm. Mẫu chuẩn và
mẫu phân tích phải được đo cùng một điều kiện.
Khi đó, hàm lượng của nguyên tố là:
(g / g)
(N p / t m ) / (w.S.D.C)
(N p / t m )* / (W.S.D.C)*
(1.16)
Vì mẫu phân tích và mẫu chuẩn được đo cùng dạng hình học nên không cần
hiệu chỉnh tự che chắn neutron (Ge, Gth) và sự tự suy giảm gamma (fa).