ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP. HCM
ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN




NGUYỄN NGỌC TY


SÓNG HÀI TỪ ION HÓA XUYÊN HẦM BẰNG LASER SIÊU NGẮN
VỚI VIỆC NHẬN BIẾT CẤU TRÚC ĐỘNG PHÂN TỬ



Chuyên Ngành: Vật Lý Lý Thuyết và Vật Lý Toán
Mã Số: 62 44 01 01


LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ


NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC
1. PGS. TSKH. LÊ VĂN HOÀNG
2. PGS. TS. NGUYỄN KHẮC NHẠP




Tp. Hồ Chí Minh – Năm 2010
i

MỤC LỤC

Danh mục các chữ viết tắt iii
Danh mục các hình vẽ, đồ thị iv
Danh mục các bảng số liệu vii
Mở đầu 1
Chương 1 Lý thuyết phát xạ sóng hài 12
1.1 Kỹ thuật định phương phân tử 12
1.1.1 Mô hình quay tử 12
1.1.2 Định phương cổ điển 15
1.1.3 Định phương lượng tử 16
1.2 Tốc độ ion hóa 17
1.2.1 Gần đúng trường mạnh (MO – SFA) 17
1.2.1.1 Gần đúng MO – SFA sử dụng định chuẩn dài 17
1.2.1.2 Gần đúng MO – SFA sử dụng định chuẩn vận tốc 21
1.2.2 Gần đúng ion hóa xuyên hầm 23
1.2.2.1 Điện tử có xung lượng thoát bằng không 24
1.2.2.2 Điện tử có xung lượng thoát khác không 25
1.2.2.3 Gần đúng ADK cho phân tử (MO – ADK) 26
1.3 Mô hình Lewenstein phát xạ sóng hài 29
Chương 2 Chụp ảnh phân tử
bằng phương pháp cắt lớp sử dụng laser xung cực ngắn 36
2.1 Cơ sở lý thuyết 36
2.2 Kết quả 40
2.2.1 Chụp ảnh phân tử N
2
41
2.2.1.1 Sự phụ thuộc của HHG vào góc định phương 41
ii



2.2.1.2 Trích xuất lưỡng cực dịch chuyển 43
2.2.1.3 Trích xuất hàm sóng HOMO từ HHG 45
2.2.2 Chụp ảnh phân tử O
2
, CO
2
48
2.2.3 Trích xuất thông tin khoảng cách liên hạt nhân 52
Chương 3 Phương pháp so sánh phù hợp và việc trích xuất
thông tin cấu trúc phân tử từ dữ liệu sóng hài 57
3.1 Cơ sở lý thuyết 58
3.2 Kết quả 61
3.2.1 N
2
, CO
2
định phương cố định 61
3.2.2 N
2
, CO
2
phân bố đẳng hướng 65
3.2.3 OCS, BrCN, O
3
định phương cố định 66
3.2.4 OCS, BrCN, O
3
phân bố đẳng hướng 74

3.2.5 Ứng dựng thuật toán di truyền 76
Chương 4 Khảo sát động học phân tử
bằng laser xung cực ngắn qua cơ chế phát xạ sóng hài 80
4.1 Mô phỏng quá trình đồng phân hóa 81
4.1.1 Quá trình đồng phân hóa HCN/HNC 81
4.1.2 Quá trình đồng phân hóa acetylene/vinylidene 84
4.2 Kết quả khảo sát động học phân tử bằng nguồn HHG 87
4.2.1 Quá trình đồng phân hóa HCN/HNC 87
4.2.2 Quá trình đồng phân hóa acetylene/vinylidene 90
Kết luận 92
Hướng phát triển 93
Danh mục các công trình đã công bố 94
Tài liệu tham khảo 95
iii


Danh mục các chữ viết tắt
ADK: Gần đúng ion hóa xuyên hầm (Ammosov-Delone-Krainov)
MO – ADK: Lý thuyết ion hóa xuyên hầm phân tử (Molecular Orbital ADK)
DFT: Phương pháp phiếm hàm mật độ (Density Functional Theory)
HHG: Sóng hài bậc cao (High – order Harmonic Generation)
HOMO: Orbital ngoài cùng của phân tử (Highest Occupied Molecular Orbital)
SFA: Gần đúng trường mạnh (Strong Field Approximation)
MO – SFA: Gần đúng trường mạnh phân tử (Molecular Orbital SFA)














iv


Danh mục các hình vẽ, đồ thị

Hình 1.1 Mô hình định phương và tương tác với chùm laser
của phân tử có hai hạt nhân 13
Hình 1.2 Tốc độ ion hóa của các phân tử CO
2
, N
2
, O
2
28
Hình 1.3 HHG phát ra từ phân tử N
2
35
Hình 2.1 HHG phát ra từ N
2
với các góc định phương khác nhau 41
Hình 2.2 Sự phụ thuộc của HHG phát ra từ N
2


theo góc định phương θ 42

Hình 2.3
HOMO của N
2
42
Hình 2.4 HHG phát ra từ N
2

ứng với hai bước sóng 800 nm và 1200 nm 44
Hình 2.5 Thành phần x của lưỡng cực dịch chuyển của N
2
44
Hình 2.6 Thành phần y của lưỡng cực dịch chuyển của N
2
45
Hình 2.7 Hàm sóng của N
2
được tái tạo từ dữ liệu HHG. 46
Hình 2.8 Hàm sóng của N
2



, 0
x y
 
47
Hình 2.9 Hàm sóng của N
2


trong các trường hợp R khác nhau 48
Hình 2.10 Sự phụ thuộc của HHG phát ra từ O
2

theo góc định phương θ 49

Hình 2.11 Sự phụ thuộc của HHG phát ra từ CO
2

theo góc định phương θ 49

Hình 2.12 Hình ảnh HOMO của O
2
và CO
2
49

Hình 2.13 Lưỡng cực dịch chuyển của O
2
50
Hình 2.14 Lưỡng cực dịch chuyển của CO
2
50
Hình 2.15 Hàm sóng của phân tử O
2
trích xuất từ HHG 51
Hình 2.16 Hàm sóng của phân tử CO
2
trích xuất từ HHG 52

Hình 2.17 Khoảng cách liên hạt nhân của O
2
được trích xuất từ HHG 53
Hình 2.18 Khoảng cách liên hạt nhân của CO
2
được trích xuất từ HHG 55
v


Hình 3.1 HHG phát ra từ N
2

với các khoảng cách liên hạt nhân khác nhau 61
Hình 3.2 HHG phát ra từ CO
2

với các khoảng cách liên hạt nhân khác nhau 62
Hình 3.3 Hàm so sánh HHG của N
2
ứng với ba giá trị
0
R
63
Hình 3.4 Hàm so sánh HHG của N
2
ứng ba giá trị θ 63

Hình 3.5 Hàm so sánh HHG của N
2
ứng với ba trường hợp

của bước sóng và cường độ đỉnh 64
Hình 3.6 Hàm so sánh HHG của CO
2
ứng với
ba giá trị
0
R
64

Hình 3.7 HHG từ N
2
phân bố đẳng hướng với
các khoảng cách liên hạt nhân khác nhau 65
Hình 3.8 Hàm so sánh HHG cho N
2
và CO
2

trong trường hợp các phân tử phân bố đẳng hướng 66
Hình 3.9 Mô hình tương tác
của hai phân tử OCS và BrCN với chùm laser 67
Hình 3.10 Mô hình tương tác của phân tử O
3
với chùm laser 67
Hình 3.11 Hàm phân bố của các phân tử trong tọa độ cực 68
Hinh 3.12 Sự phụ thuộc vào góc định phương
của HHG từ các phân tử OCS, BrCN và O
3
69
Hình 3.13 HHG từ phân tử OCS với góc định phương 15

0

với các khoảng cách khác nhau 69
Hình 3.14 HOMO của phân tử OCS 70
Hình 3.15 Tính nhạy của HHG phát ra từ HCN 70
Hình 3.16 HOMO của phân tử HCN 71
Hình 3.17 Hàm so sánh HHG từ OCS với góc định phương 15
0
71
Hình 3.18 Hàm so sánh HHG từ BrCN
với các góc định phương khác nhau 72
Hình 3.19 Hàm so sánh HHG từ O
3



1 2
, ,
R R
 
73
vi


Hình 3.20 Hàm so sánh HHG từ O
3


1 2 1 2
, , ,

R R
  
73
Hình 3.21 HHG phát ra từ OCS với laser 800 nm 74
Hình 3.22 HHG phát ra từ BrCN với laser 800 nm 74
Hình 3.23 Hàm so sánh HHG từ OCS và BrCN
trong trường hợp phân tử phân bố đẳng hướng 75
Hình 3.24 Hàm so sánh HHG từ O
3

trong trường hợp phân tử phân bố đẳng hướng 76
Hình 3.25 Vị trí của các cư dân sau 10 thế hệ 78
Hình 4.1 Mô hình phân tử HCN ở một trạng thái bất kì 81
Hình 4.2 Mặt thế năng của C – H – N 82
Hình 4.3 Quỹ đạo của nguyên tử hydro của HCN
trong quá trình đồng phân hóa 83
Hình 4.4 Vùng năng lượng cung cấp
để xảy ra quá trình đồng phân hóa HCN/HNC 83
Hình 4.5 Hệ toạ độ cho C
2
H
2
. 84
Hình 4.6 Đường phản ứng hóa học từ vinylidene về acetylene 84
Hình 4.7 Quỹ đạo của nguyên tử hydro của C
2
H
2

trong quá trình đồng phân hóa 86

Hình 4.8 Vùng năng lượng cung cấp để xảy ra
quá trình đồng phân hóa acetylene/vinylidene 87
Hình 4.9 Sự phụ thuộc của HHG phát ra
từ ba cấu hình HCN, HNC và CHN vào góc định phương 88
Hình 4.10 Sự phụ thuộc HHG trong quá trình HCN/HNC
vào góc định phương và vị trí của nguyên tử hydro 89
Hình 4.11 Cường độ HHG trong quá trình HCN/HNC 240 fs 89
Hình 4.12 Sự phụ thuộc của HHG trong quá trình acetylene/vinilydene
vào góc định phương và vị trí của nguyên tử hydro 90
Hình 4.13 Cường độ HHG trong quá trình acetylene/vinilydene 240 fs 91

vii


Danh mục các bảng
Bảng 2.1 Khoảng cách liên hạt nhân của phân tử O
2

được trích xuất từ HHG sử dụng laser 1200 nm 53
Bảng 2.2 Khoảng cách liên hạt nhân của phân tử CO
2

được trích xuất từ HHG sử dụng laser 1200 nm 54
Bảng 4.1 Thông số cấu trúc của các cấu hình
từ vinylidene đến acetylene 85
94


Danh mục các công trình đã công bố
1. Nguyễn Ngọc Ty, Nguyễn Đăng Khoa, Lê Văn Hoàng (2007), “Thông tin

động về cấu trúc phân tử C
2
H
2
từ sóng hài bậc cao sử dụng xung laser siêu
ngắn”, Tạp chí khoa học ĐH Sư phạm Tp. HCM, số 12 (Khoa học Tự nhiên),
tr. 119 – 130.
2. Le Van-Hoang, Nguyen Ngoc-Ty, Jin Chen, Le Anh-Thu, Lin Chii-Dong
(2008), “Retrieval of Interatomic Separations of Molecules from Laser-induced
High-order Harmonic Spectra”, J. Phys. B 41, pp. 085603-8.
3. Nguyen Ngoc-Ty, Le Van-Hoang, Vu Ngoc-Tuoc, Le Anh-Thu (2010),
“Retrieving Molecular Structural Information and Tracking HNC/HCN
Isomerization Process with High Harmonic Generation by Ultrashort Laser
Pulses”, Comm. Phys. 20, pp. 1-8.
4. Nguyen Ngoc-Ty, Le Van-Hoang (2010), “Retrieval of Inter-Atomic
Separations of Complex Molecules by Ultra-Short Laser Pulses”, ASILS-5
Proceeding “Advances in Intense Laser Science, Photonics & Applications",
edited by Jongmin Lee et al., Science & Tech. Pub., pp. 326-332.
5. Nguyen Ngoc-Ty, Tang Bich-Van, and Le Van-Hoang (2010), “Tracking
Molecular Isomerization Process with High Harmonic Generation by Ultrashort
Laser Pulses”, ASILS-5 Proceeding “Advances in Intense Laser Science,
Photonics & Applications", edited by Jongmin Lee et al, Science & Tech. Pub.,
pp. 135-142.
6. Nguyen Ngoc-Ty, Tang Bich-Van, and Le Van-Hoang (2010), “Tracking
Molecular Isomerization Process with High Harmonic Generation by Ultrashort
Laser Pulses”, J. Mol. Struct. (Theochem) 949, pp. 52-56.


1



Mở đầu
Tìm hiểu thông tin cấu trúc phân tử luôn luôn là bài toán hấp dẫn và kích
thích niềm đam mê khám phá trong cộng đồng khoa học. Bằng việc phân tích
quang phổ, các nhà khoa học có thể thu nhận được các thông tin về cấu trúc phân
tử. Các phương pháp thường sử dụng trong lĩnh vực này như quang phổ hồng
ngoại [25], quang phổ tia cực tím [52], [112] hoặc quang phổ Raman [18]… đều
giúp cho các nhà khoa học biết được các thông tin cấu trúc của phân tử như
khoảng cách liên hạt nhân, các góc liên kết, sự phân bố điện tử hoặc cấu trúc các
miền năng lượng… Ngoài ra, các phương pháp khác như nhiễu xạ điện tử [10],
[45], [46], [48], [84] [144] hoặc nhiễu xạ tia X [8], [42], [107], [108] cũng cho
phép thu nhận các thông tin về cấu trúc phân tử.
Tuy nhiên, thông tin cấu trúc thu được bằng các phương pháp nêu trên đều
là thông tin tĩnh. Nguyên nhân chính là do độ phân giải thời gian của các phương
pháp này đều lớn hơn rất nhiều lần so với khoảng thời gian diễn ra sự vận động
trong phân tử. Cụ thể, các phân tử thực hiện chuyển động quay trong khoảng thời
gian pico giây (1ps = 10
-12
s), sự dao động của các nguyên tử diễn ra trong thang
thời gian femto giây (1fs = 10
-15
s) và điện tử chuyển động quanh hạt nhân ở mức
atto giây (1as = 10
-18
s). Trong khi đó độ phân giải thời gian trong các phương
pháp nhiễu xạ hoặc phương pháp phân tích quang phổ thường ở cỡ pico giây hoặc
lớn hơn. Chính vì vậy, các chuyển động gắn liền với sự thay đổi cấu trúc như bẻ
gãy các liên kết hay hình thành các cấu trúc mới, hoặc đơn giản như sự lệch khỏi
vị trí cân bằng của các nguyên tử trong phân tử… chưa thể ghi nhận được bằng
các phương pháp này. Do đó, việc xây dựng các phương pháp mới có khả năng thu

nhận được các thông tin cấu trúc động của phân tử trong khoảng thời gian gắn liền
với sự chuyển động ở cấp độ nguyên tử, phân tử là cần thiết và có tính cấp thiết
cao [4], [38], [49], [72], [74], [99], [121].
2


Chính sự ra đời của các nguồn laser xung cực ngắn đã mở ra thêm nhiều cơ
hội cho phép các nhà khoa học thu nhận được thông tin cấu trúc động. Năm 1960
có thể coi là một bước ngoặc trong khoa học kỹ thuật với sự ra đời của nguồn laser
đầu tiên và kéo theo cuộc đua chế tạo các nguồn laser có xung cực ngắn. Đến năm
1964, laser có xung cỡ pico giây đã được chế tạo và khoảng 20 năm sau, xung
laser đã được rút ngắn xuống cỡ femto giây. Ngưỡng femto giây tưởng như đã cực
ngắn và từng là mục tiêu cần vượt qua của nhiều nhà nghiên cứu suốt nhiều năm.
Tuy nhiên trong những năm gần đây đích ngắm đến của nhiều phòng thí nghiệm là
rút ngắn xung laser xuống ở mức atto giây. Năm 2006, nhóm nghiên cứu thuộc
phòng thí nghiệm quốc gia Ý đã chế tạo thành công laser có độ dài xung 130 atto
giây [110]. Số liệu gần đây nhất, được cập nhật vào tháng 08 năm 2008, cho thấy
xung laser ngắn nhất là 80 atto giây, được chế tạo trong phòng nghiệm Max-
Planck (Đức) và Lawrence Berkeley (Mỹ) [132].
Tìm hiểu cấu trúc phân tử bằng kỹ thuật chụp ảnh là một hướng nghiên cứu
được nhiều người quan tâm [4], [20], [38], [46], [49], [75], [121]. Nhờ vào sự phát
triển của kỹ thuật laser, các phương pháp chụp ảnh phân tử dựa trên các nguồn
laser có xung cực ngắn lần lượt ra đời. Trong công trình [49], các tác giả đã sử
dụng phương pháp chụp ảnh cắt lớp từ nguồn dữ liệu sóng hài bậc cao (HHG) phát
ra do tương tác giữa phân tử với nguồn laser cực mạnh và tái tạo thành công hình
ảnh orbital lớp ngoài cùng (HOMO) của phân tử khí N
2
. Điều đáng lưu ý trong
công trình này là nguồn laser các tác giả sử dụng có độ dài xung 30 fs, vì vậy hình
ảnh HOMO thu được bằng phương pháp này có thể xem là thông tin động. Chính

sự thành công của nhóm nghiên cứu Canada đã mở đầu cho rất nhiều mối quan
tâm về thu nhận thông tin cấu trúc động của phân tử dựa trên mô hình tương tác
giữa các phân tử khí với nguồn laser mạnh xung cực ngắn [37], [72], [75], [126].
Đặc biệt trong công trình [72], ngoài việc khẳng định lại kết quả chụp ảnh phân tử
N
2
từ nguồn dữ liệu HHG bằng mô phỏng, các tác giả còn phân tích những hạn
chế của phương pháp chụp ảnh cắt lớp cũng như nêu hướng giải quyết nhằm nâng
cao chất lượng hình ảnh thu được. Trong [72], ngoài hình ảnh HOMO thu được
3


bằng phương pháp chụp ảnh cắt lớp, một thông tin cấu trúc là khoảng cách liên hạt
nhân trong phân tử N
2
, O
2
cũng được trích xuất. Ngoài ra, việc thu nhận thông tin
khoảng cách liên hạt nhân trong phân tử bằng cách phân tích các đặc tính dữ liệu
HHG do tương tác với chùm laser cực mạnh đã được các tác giả khác tiến hành
[56], [57], [140].
Vì vậy có thể nhận thấy, việc thu nhận thông tin cấu trúc động của phân tử
là một hướng nghiên cứu sôi động. Tuy nhiên đến nay phương pháp chụp ảnh cắt
lớp mới chỉ áp dụng cho N
2
, O
2
và vẫn còn nhiều hạn chế. Liệu có thể áp dụng
phương pháp này cho các phân tử khác? Có thể có các phương pháp khác để thu
nhận thông tin cấu trúc động của phân tử? Để giải quyết các vấn đề trên, chúng tôi

đã thực hiện luận án “Sóng hài từ ion hóa xuyên hầm bằng laser siêu ngắn với việc
nhận biết cấu trúc động phân tử”.
Mục tiêu của luận án này là tìm cách thu nhận thông tin cấu trúc của phân
tử ở trạng thái khí trong thang thời gian cỡ femto giây từ nguồn HHG do tương tác
của phân tử với laser xung cực ngắn. Thông tin cấu trúc phân tử được tìm hiểu
trong luận án bao gồm hình ảnh HOMO, các khoảng cách liên hạt nhân trong phân
tử hoặc cấu hình của phân tử trong quá trình đồng phân hóa. Ở đây, chúng tôi chỉ
giới hạn đối tượng khảo sát là những phân tử có cấu trúc đơn giản, có một hoặc
hai khoảng cách liên hạt nhân như N
2
, O
2
, CO
2
, OCS, BrCN, O
3
, HCN, C
2
H
2
. Do
không có số liệu thực nghiệm, số liệu HHG sẽ được mô phỏng bằng tính toán lý
thuyết và cho thêm các bất định do sai số thực nghiệm giả định.
Như vậy, trong luận án này, công cụ chính dùng để khảo sát và thu nhận
thông tin cấu trúc động chính là nguồn HHG phát ra do phân tử tương tác với
chùm laser phân cực thẳng có xung cỡ femto giây và cường độ lớn (~10
14
W/cm
2
).

Khi cho nguyên tử, phân tử tương tác với chùm laser có cường độ mạnh thì một
trong các hiệu ứng phi tuyến xảy ra là phát xạ HHG [26]. HHG được phát ra do
tương tác của nguyên tử với laser có cường độ cao đã được phát hiện lần đầu tiên
vào năm 1988 bởi nhóm nghiên cứu của nhà khoa học M. Ferray (Pháp) khi cho
laser có cường độ cao tương tác với các loại khí trơ [31]. Tiếp theo sau là hàng
4


loạt các kết quả đo đạc được của các nhóm khác [27], [82], [90], [111]. HHG phát
ra có những đặc điểm đặc trưng: sau khi giảm ở những tần số đầu, cường độ gần
như không thay đổi trong một miền rộng của tần số gọi là miền phẳng (plateau
region) và kết thúc ở một điểm dừng (cut off) [26], [63], [65], [80], [81]. Chính
những đặc tính và khả năng ứng dụng của HHG trong khoa học [29], [61], [131]
cũng như trong kỹ thuật [23], [71], [125] đã thu hút sự quan tâm của giới khoa
học.
Hiện nay, việc xây dựng các mô hình tính toán, giải thích các đặc tính HHG
là một trong những hướng nghiên cứu nóng bỏng, thu hút nhiều mối quan tâm của
cộng đồng khoa học [26], [63], [65], [80], [81]. Một trong những mô hình được
cộng đồng khoa học trong lĩnh vực công nhận và sử dụng rộng rãi trong hơn thập
kỷ qua là mô hình ba bước của nhà khoa học Lewenstein [80]. Đây là một mô hình
bán cổ điển, dựa trên sự chuyển động của điện tử trong nguyên tử, phân tử dưới
tác dụng điện trường của laser để giải thích cơ chế hình thành nên HHG, đồng thời
giải thích thành công các đặc tính của nó. Theo đó, ban đầu điện tử sẽ bị ion hóa
xuyên hầm ra vùng tự do, sau đó tiếp tục được gia tốc dưới tác dụng của trường
laser mạnh, khi trường laser đổi chiều, điện tử quay trở lại kết hợp với ion mẹ và
phát ra sóng thứ cấp chính là HHG.
Sự phát xạ xảy ra ngay khi điện tử tái va chạm nên HHG mang nhiều thông
tin cấu trúc của phân tử mẹ. Kết quả mô phỏng cho ion
2
H


[62], [67], [139] , phân
tử
2
H
[139] và thực nghiệm cho các phân tử CS
2
, CO
2
[32], [68], [109], [116] cho
thấy rằng HHG phát ra phụ thuộc vào hướng phân tử trong trường laser [40], [94],
[128]. Chính kết luận này là cơ sở cho việc tái tạo thông tin cấu trúc dựa trên
nguồn dữ liệu HHG.
Do nguồn dữ liệu HHG trong thực tế còn hạn chế nên nhiệm vụ đầu tiên
trong luận án là phải mô phỏng được HHG. Phương pháp mô phỏng là dựa trên
mô hình ba bước Lewenstein sử dụng ngôn ngữ lập trình Fortran. Chương trình
tính toán bắt đầu được xây dựng bởi nhóm nghiên cứu của giáo sư Lin Chii-Dong
[69], [142] (Đại học Kansas, Mỹ). Chúng tôi đã tiếp thu kỹ thuật mô phỏng này và
5


tiếp tục áp dụng cho các đối tượng phân tử khác nhau, đồng thời góp phần hoàn
thiện thêm bằng cách tính đến sự phân bố không đẳng hướng của các phân tử khi
tương tác với chùm laser. Từ nguồn dữ liệu HHG mô phỏng được, chúng tôi sẽ
tiến hành trích xuất các thông tin cấu trúc động của phân tử như đã đề cập.
Đầu tiên, chúng tôi vận dụng phương pháp chụp ảnh cắt lớp để tái tạo hình
ảnh HOMO cho phân tử N
2
, O
2

, CO
2
. Trước hết chúng tôi lập lại kết quả của công
trình thực nghiệm [49] chụp ảnh phân tử N
2
và kiểm chứng kết quả mô phỏng lý
thuyết trong công trình [72] cho việc chụp ảnh các phân tử N
2
, O
2
. Sau đó chúng
tôi tiến hành chụp ảnh phân tử CO
2
. Xuất phát từ kết luận trong công trình [72],
phương pháp chụp ảnh sẽ cho kết quả tốt hơn với nguồn laser có bước sóng dài,
chính vì vậy chúng tôi đã tái tạo hình ảnh HOMO của phân tử CO
2
ở thể khí từ
nguồn dữ liệu HHG phát ra do tương tác với chùm laser phân cực thẳng có cường
độ 2.10
14
W/cm
2
, bước sóng 1200 nm và độ dài xung 30 fs. Trong quá trình áp
dụng phương pháp chụp ảnh cắt lớp, chúng tôi cũng tiếp thu và sử dụng các phân
tích, bổ sung đã được đề cập trong công trình [72]. Trong phương pháp này, chúng
tôi cũng thu nhận được một thông tin cấu trúc là khoảng cách liên hạt nhân trong
các phân tử [73].
Tiếp theo, chúng tôi xây dựng phương pháp so sánh phù hợp (Fitting
method) để trích xuất thông tin động về khoảng cách liên hạt nhân trong phân tử.

Tuy phương pháp chụp ảnh cắt lớp cũng cho phép thu nhận được khoảng cách liên
hạt nhân, nhưng để có được thông tin này cần nhiều dữ liệu HHG do phải thực
hiện quá trình tái tạo hình ảnh HOMO. Xuất phát từ nhu cầu đó, phương pháp so
sánh phù hợp được chúng tôi xây dựng có ưu điểm là sử dụng ít thông tin HHG đo
đạc hơn. Chúng tôi đã áp dụng cho các phân tử có một thông tin khoảng cách như
N
2
, O
2
, CO
2
và thu được kết quả có độ chính xác cao [73].
Việc mở rộng phương pháp so sánh phù hợp cho các phân tử có nhiều tham
số về khoảng cách hơn là một điều cần thiết. Trong phạm vi luận án, một nhiệm vụ
mới được đặt ra là phát triển phương pháp so sánh phù hợp cho các phân tử chứa
hai thông tin cấu trúc như HCN, C
2
H
2
, OCS, BrCN, O
3
. Trước tiên chúng tôi khảo
6


sát độ nhạy của HHG theo sự thay đổi các khoảng cách liên hạt nhân. Mô phỏng
với phân tử HCN và C
2
H
2

cho thấy HHG gần như không thay đổi với sự thay đổi
khoảng cách mối liên kết hydro trong khoảng 10% [1]. Ngược lại, với các mối liên
kết khác thì HHG rất nhạy với sự thay đổi khoảng cách liên hạt nhân. Chính vì
vậy, việc mở rộng phương pháp lúc đầu cho các phân tử HCN, C
2
H
2
chỉ cho phép
thu nhận được thông tin khoảng cách C – N hoặc C – C vì HHG không nhạy với
sự thay đổi của khoảng cách C – H. Tuy nhiên đối với các phân tử khác như OCS,
BrCN và O
3
, kết quả kiểm tra cho thấy phương pháp làm việc hiệu quả và cho kết
quả đáng tin cậy [97].
Việc phát triển phương pháp so sánh cho các phân tử có nhiều thông tin cấu
trúc hơn bị hạn chế do việc xây dựng bộ cơ sở dữ liệu HHG rất tốn thời gian và
cần nhiều tài nguyên máy tính. Vì vậy, để mở đường cho các hướng phát triển sau
này, cần tìm một giải thuật tối ưu khác mạnh hơn. Một trong những phương pháp
tối ưu được sử dụng rộng rãi hiện tại là giải thuật di truyền (Genetic algorithm)
dựa trên thuyết tiến hóa [120]. Vì vậy, chúng tôi đã vận dụng tư tưởng thuật toán
di truyền vào bài toán trích xuất cấu trúc phân tử và chỉ ra rằng nó có thể tiết kiệm
tài nguyên của máy tính đến hơn 50%.
Cuối cùng, chính kết quả không thu nhận được các khoảng cách có mối liên
kết hydro đã hướng chúng tôi quan tâm tới một quá trình mới: quá trình đồng phân
hóa. Do nguyên tử hydro nhẹ nên có khả năng di chuyển xa khỏi vị trí cân bằng và
gây nên quá trình đồng phân hóa, nghĩa là sự biến đổi qua lại giữa các cấu trúc
khác nhau của phân tử có cùng thành phần cấu tạo như HCN/HNC hoặc
acetylene/vinylidene. Các quá trình này đã được nghiên cứu dưới nhiều góc độ
như sự phụ thuộc vào nhiệt độ [6], xác suất xảy ra quá trình dựa trên sự va chạm
của khối khí với chùm khí trơ [12], [22]. Đáng chú ý là gần đây việc sử dụng

chùm laser mạnh để kích thích quá trình đồng phân hóa của phân tử đã được
nghiên cứu tích cực [44], [127], [129]. Vấn đề cần đặt ra là có thể sử dụng laser
mạnh, xung cực ngắn để khảo sát động học quá trình đồng phân hóa được hay
không. Đây là ý tưởng hoàn toàn mới [96] và chúng tôi đã tiến hành nghiên cứu
7


việc khảo sát động học phân tử trong hai quá trình đồng phân hóa HCN/HNC [98]
và acetylene/vinylidene [95].
Bố cục luận án được chia thành bốn chương chính không kể phần mở đầu
và kết luận. Chương 1 mô tả một cách tổng quan các lý thuyết gần đúng được
dùng để tính toán các đại lượng vật lý như tốc độ ion hóa, cường độ HHG để sử
dụng cho mục đích trích xuất thông tin cấu trúc động của phân tử trong các
chương tiếp theo. Ba chương tiếp theo đánh dấu sự đóng góp của luận án với các
kết quả được trình bày theo cấp độ tăng dần. Nếu chương 2 là sự áp dụng phương
pháp chụp ảnh đã được thực hiện thành công bởi các tác giả khác thì trong chương
3, chúng tôi đã xây dựng phương pháp so sánh phù hợp để trích xuất thông tin
động về cấu trúc phân tử. Cuối cùng, trong chương 4, chúng tôi đã mô phỏng hai
quá trình đồng phân hóa HCN/HNC và acetylene/vinylidene và khảo sát động học
phân tử trong các quá trình này bằng nguồn laser mạnh xung cực ngắn.
Trong chương 1, “Lý thuyết phát xạ sóng hài”, chúng tôi trình bày tổng
quan các kiến thức bao gồm: kỹ thuật định phương phân tử, các lý thuyết gần đúng
trường mạnh cho phân tử (MO – SFA) [50], [87], [88], [89], [93] và gần đúng ion
hóa xuyên hầm phân tử (MO – ADK) [123] để tính tốc độ ion hóa, HHG phát xạ
theo mô hình ba bước Lewenstein [80].
Các bài toán liên quan tới tương tác giữa laser và phân tử đều gắn liền mật thiết
với một vấn đề: làm thế nào để giữ cho các phân tử hướng theo một phương nhất
định. Kỹ thuật định phương phân tử bằng chùm laser yếu đã giúp cho các nhà
khoa học giải quyết bài toán này [5], [41]. Với các phân tử có thể xem như một
lưỡng cực điện thì dưới tác dụng của trường điện của chùm laser yếu, phân tử sẽ

hướng theo phương của vectơ phân cực. Trong luận án này, bài toán định phương
phân tử không chỉ được trình bày theo hướng tiếp cận cổ điển mà còn được giới
thiệu thông qua quan niệm lượng tử. Vấn đề định phương phân tử được quan tâm
nghiên cứu rất nhiều và cũng là vấn đề thời sự [16], [36], [134]. Tuy nhiên đây
không phải là nội dung chính của luận án nên được trình bày một cách ngắn gọn,
xem như là hệ thống lại phần kiến thức chúng tôi đã tích lũy được.
8


Tiếp theo sau bài toán định phương phân tử, chúng tôi giới thiệu các hướng tiếp
cận gần đúng MO – SFA và MO – ADK để tính tốc độ ion hóa của phân tử dưới
tác dụng của điện trường laser. Tốc độ ion hóa là đại lượng được quan tâm thường
xuyên trong bài toán tương tác giữa nguyên tử, phân tử và laser cường độ mạnh,
đại lượng này cho biết số phân tử trở thành ion trong một đơn vị thời gian. Hướng
tiếp cận gần đúng MO – SFA, được khởi xướng từ những kết quả tính toán của
Keldysh [58], Faisal [30] và Reiss [106] cho nguyên tử và sau này được mở rộng
cho phân tử [50], [87], [88], [89], [93]. Gần đúng MO – ADK được xây dựng ban
đầu bởi các tác giả Ammosov, Delone và Krainov [2], [28] sau đó được phát triển
cho phân tử bởi nhóm các nhà khoa học của Đại học Kansas (Mỹ) [123].
Phần cuối của chương 1, chúng tôi tập trung trình bày lý thuyết phát xạ HHG. Như
đã trình bày, chúng ta có thể hình dung cơ chế phát xạ này qua mô hình ba bước.
Tuy nhiên, để thu được dạng giải tích của HHG cần thêm nhiều phép gần đúng.
Mô hình và nghiệm giải tích của tác giả Lewenstein [80] là sự cụ thể hóa từ cơ chế
ba bước đã có áp dụng các phép gần đúng một điện tử tác dụng, gần đúng trường
mạnh… Trong các chương sau, khi đề cập đến việc mô phỏng HHG, chúng tôi đã
áp dụng các kết quả đã thu được từ công trình của Lewenstein.
Trong chương 2, “Chụp ảnh phân tử bằng phương pháp cắt lớp sử dụng
laser xung cực ngắn”, chúng tôi trình bày phương pháp tái tạo hình ảnh HOMO từ
dữ liệu HHG. Trong chương này, phần đầu chúng tôi sẽ trình bày về cơ sở toán
học của lý thuyết chụp ảnh cắt lớp từ dữ liệu HHG được sử dụng trong các công

trình [49], [72]. Thực ra, việc tái tạo thông tin HOMO của phân tử từ dữ liệu HHG
là một bài toán ngược và cơ sở lý thuyết chính trong phương pháp chụp ảnh cắt
lớp này là phép biến đổi Fourier ngược. Trong phần kết quả, chúng tôi chủ yếu tập
trung trình bày việc áp dụng phương pháp chụp ảnh cắt lớp cho ba phân tử N
2
, O
2
,
CO
2
. Việc chụp ảnh cho hai phân tử N
2
, O
2
đã được các tác giả khác thực hiện
[49], [72], trong luận án này chúng tôi chỉ kiểm chứng lại. Riêng đối với phân tử
CO
2
, việc đo đạc HHG đã được tiến hành [78] nhưng việc thu nhận hình ảnh
HOMO bằng phương pháp chụp ảnh cắt lớp chưa được tiến hành do sự chưa phù
9


hợp giữa kết quả thực nghiệm và tính toán lý thuyết về tốc độ ion hóa. Do đó,
trong luận án này chúng tôi áp dụng phương pháp chụp ảnh cắt lớp cho CO
2
.
Ngoài hình ảnh HOMO của phân tử CO
2
thu được, phương pháp chụp ảnh từ dữ

liệu HHG cũng cho biết một thông tin động khác là khoảng cách liên hạt nhân
trong phân tử. Trong phần kết quả, chúng tôi cũng lần lượt chỉ ra các thông tin cấu
trúc này cho các phân tử tương ứng.
Phương pháp so sánh phù hợp và trích xuất thông tin động về khoảng cách liên hạt
nhân trong phân tử được trình bày tiếp theo trong chương 3. Mở đầu chương,
chúng tôi trình bày cơ sở lý thuyết của phương pháp và tiếp theo sau là kết quả thu
nhận được. Trong phần cơ sở lý thuyết, nội dung quan trọng được trình bày là việc
xây dựng một hàm so sánh giữa HHG thu nhận từ thực nghiệm với bộ cơ sở dữ
liệu HHG được tính toán lý thuyết cho các phân tử có một hoặc hai thông tin
khoảng cách liên hạt nhân. Trong phần kết quả, chúng tôi tập trung vào hai vấn đề
chính: trích xuất thông tin khoảng cách liên hạt nhân cho các phân tử có cấu trúc
đơn giản như N
2
, O
2
, CO
2
và các phân tử cấu tạo phức tạp hơn như HCN, C
2
H
2
,
OCS, BrCN, O
3
.

Nguồn HHG sử dụng để trích xuất thông tin được mô phỏng
trong cả hai trường hợp: các phân tử được định phương hoặc có phân bố đẳng
hướng theo không gian. Để đơn giản khi mới bắt đầu xây dựng và áp dụng phương
pháp, chúng tôi giả định rằng việc định phương là tuyệt đối, tất cả phân tử đều

hướng theo cùng một phương. Tuy nhiên, khi mở rộng phương pháp cho các phân
tử phức tạp hơn, chúng tôi đã xét quá trình định phương một cách tổng quát hơn,
các phân tử phân bố theo một hàm cụ thể khi tương tác với chùm laser. Điều này
phù hợp với thực tế hơn và góp phần cho thấy HHG mô phỏng phù hợp với dữ liệu
đo bằng thực nghiệm hơn. Ngoài ra, do nhu cầu phát triển phương pháp trong
tương lai cho các phân tử có nhiều thông số cấu trúc hơn, chúng tôi đã thử nghiệm
việc tối ưu hóa hàm so sánh bằng thuật toán di truyền. Do đó, trong phần cuối của
chương 3, ngoài kỹ thuật quét hai chiều, chúng tôi cũng trình bày kết quả tối ưu do
giải thuật di truyền mang lại cho phân tử OCS.
10


Cuối cùng trong chương 4, chúng tôi trình bày việc khảo sát động học phân
tử trong hai quá trình đồng phân hóa HCN/HNC và acetylene/vynilydene. Trước
hết, chúng tôi mô phỏng các quá trình đồng phân hóa bằng phần mềm tính toán
hóa lượng tử Gaussian [33]. Chúng tôi đã mô phỏng được mặt thế năng, đường
phản ứng hóa học, động học phân tử trong quá trình đồng phân hóa… của cả hai
quá trình vừa nêu.
Từ các thông số về cấu trúc của phân tử khi diễn ra quá trình đồng phân hóa,
chúng tôi mô phỏng HHG phát xạ do phân tử tương tác với nguồn laser cực mạnh
có xung cực ngắn. Nguồn laser lần này sử dụng có cường độ 2.10
14
W/cm
2
bước
sóng 800 nm và độ dài xung 10 fs. Do kết quả mô phỏng cho thấy một quá trình
đồng phân hóa diễn ra khoảng 50 – 60 fs, nên việc dùng một laser xung ngắn
khoảng 10 fs để khảo sát là hợp lý. Trước hết, chúng tôi mô phỏng HHG phát ra từ
phân tử với các cấu hình đặc biệt như các trạng thái bền, trạng thái chuyển tiếp
phụ thuộc vào góc định phương. Dựa vào kết quả này, chúng tôi kết luận là có thể

phân biệt được các trạng thái dựa vào HHG phát ra. Sau đó, chúng tôi mô phỏng
HHG phát ra khi phân tử thực hiện quá trình đồng phân hóa. Theo kết quả sự phụ
thuộc của HHG phát ra vào cấu trúc phân tử và góc định phương cho thấy HHG có
những đỉnh tương ứng với các trạng thái cân bằng của phân tử. Trên cơ sở này,
chúng tôi kết luận rằng có thể nhận biết được các trạng thái của phân tử khi có quá
trình chuyển đổi qua lại giữa các đồng phân. Tuy nhiên, việc xác định thông tin
đặc trưng cho cấu trúc của phân tử trong quá trình đồng phân hóa không phải dễ
dàng. Hơn nữa, trong quá trình đồng phân hóa, sự chuyển đổi qua lại giữa các
trạng thái bền thường xảy ra trong một khoảng thời gian nhất định nên chúng tôi
mô phỏng sự phụ thuộc của HHG vào hai tham số mới là thời gian và góc định
phương. Chính kết quả này cho thấy việc dùng laser có xung siêu ngắn và cơ chế
phát xạ HHG có thể là một công cụ để khảo sát động học phân tử trong các quá
trình đồng phân hóa.
Kết luận là phần cuối của luận án. Trong phần này, chúng tôi tóm tắt lại các
kết quả đã đóng góp được của luận án cho từng nội dung cụ thể. Vì bài toán tương
11


tác giữa laser và phân tử là một vấn đề rất lớn, việc thu nhận thông tin cấu trúc
phân tử trong các quá trình có sự phát xạ cũng là vấn đề được quan tâm nhiều nên
các phương pháp cần được cải tiến. Do đó, chúng tôi cũng giới thiệu các hướng
phát triển của luận án như một bài toán mới mà nhóm nghiên cứu sẽ tiếp tục thực
hiện để bổ sung và có câu trả lời để hoàn chỉnh cho vấn đề thú vị này.
Trong quá trình thực hiện luận án, những kết quả nghiên cứu thu được của
chúng tôi đã được đăng trên các tạp chí chuyên ngành của Việt Nam cũng như
quốc tế. Cụ thể, kết quả về phương pháp chụp ảnh cho CO
2
và phương pháp so
sánh phù hợp cho các phân tử N
2

, O
2
, CO
2
đã được đăng trong tạp chí J. Phys. B
[73] cho chuyên ngành Vật lý về nguyên tử, phân tử và quang học. Ngoài ra, kết
quả so sánh phù hợp được áp dụng cho phân tử C
2
H
2
được đăng trong Tạp chí
khoa học - Phần khoa học tự nhiên của Đại học Sư phạm Tp. Hồ Chí Minh [1].
Phát triển ứng dụng phương pháp so sánh phù hợp cho phân tử phức tạp hơn như
BrCN, O
3
, OCS được công bố trong Tuyển tập hội nghị quốc tế về laser mạnh
ASILS 5 [97]. Kết quả khảo sát động học phân tử cho quá trình đồng phân hóa
HCN/HNC được công bố trong tạp chí Communications in Physics của Viện khoa
học và công nghệ Việt Nam [98]. Kết quả bao quát về khảo sát động học và cụ thể
cho quá trình đồng phân hóa acetylene/vynilydene công bố trên tạp chí J. Mol.
Struct. (Theochem) (2010) [95] và trong tuyển tập ASILS5 [96].
Ngoài các bài báo đã đăng, các kết quả trong quá trình nghiên cứu đã được
báo cáo tại các hội nghị quốc tế như Hội nghị thường niên về Vật lý nguyên tử,
phân tử và quang học DAMOP (39
th
Annual Meeting of the APS Division of
Atomic, Molecular, and Optical Physics) tại Pennsylvania – Mỹ 05/2008 ; Hội
nghị khoa học về laser cường độ mạnh ASILS-5 (5
th
Asian Symposium on Intense

Laser Science), Hà Nội, 12/2009 ; Hội nghị cho các nhà khoa học trẻ (The GCEO
symposium : My dream as a professional), Tokyo, Nhật Bản 01/2010 và các kì
Hội nghị Vật lý lý thuyết từ năm 2007 đến 2009.
12


Chương 1
Lý thuyết phát xạ sóng hài
Trong chương này, chúng tôi sẽ trình bày các lý thuyết gần đúng để giải
quyết một khía cạnh của bài toán tương tác giữa phân tử và chùm laser cực mạnh:
sự phát xạ sóng hài (HHG). Do tương tác giữa laser và phân tử liên quan mật thiết
với quá trình định phương bằng các chùm laser yếu nên việc tìm hiểu các kĩ thuật
này là nội dung cần thiết được trình bày đầu tiên trong chương này. Trong phần
tiếp theo, chúng tôi sẽ giới thiệu hai hướng tiếp cận bao gồm gần đúng trường
mạnh phân tử (MO - SFA) và gần đúng ion hóa xuyên hầm phân tử (MO – ADK)
để tính tốc độ ion hóa của các phân tử trong trường laser. Vì tốc độ ion hóa là đại
lượng quan trọng trong quá trình tương tác và sẽ được sử dụng trong chương 2 khi
nghiên cứu về phương pháp chụp ảnh cắt lớp nên việc tìm hiểu hai hướng tiếp cận
trên là cần thiết. Cuối cùng, chúng tôi sẽ trình bày về mô hình bán cổ điển ba bước
của Lewenstein để thu được biểu thức HHG. Chính từ những tính toán này, chúng
tôi đã mô phỏng HHG phát xạ từ các phân tử, làm cơ sở dữ liệu để trích xuất
thông tin cấu trúc trong các chương sau.
1.1 Kỹ thuật định phương phân tử
1.1.1 Mô hình quay tử
Nếu mô tả một cách hoàn chỉnh, chuyển động của một phân tử bao gồm các
thành phần: chuyển động của các điện tử, dao động của các hạt nhân và chuyển
động quay của cả phân tử. Cấp độ thời gian diễn ra các chuyển động trên cũng
khác xa nhau: atto giây cho chuyển động điện tử, femto giây là thời gian đặc trưng
cho các dao động, trong khi đó các chuyển động quay lại diễn ra trong khoảng thời
gian pico giây. Do đó, có thể thấy rằng các chuyển động này ít ảnh hưởng lẫn

13


nhau. Vì vậy, nếu chỉ quan tâm đến chuyển động quay của phân tử trong trường
laser định phương thì có thể bỏ qua các chuyển động khác, khi đó phân tử sẽ giống
như một vật rắn. Do đó có thể dùng một chùm laser yếu để điều khiển quá trình
quay của phân tử, sau đó sẽ chiếu chùm laser mạnh vào để xảy ra quá trình tương
tác cần nghiên cứu. Mô hình định phương và tương tác đối với phân tử được mô tả
trong hình 1.1. Trong mô hình này, phân tử được giả định có cấu trúc thẳng, bao
gồm hai hạt nhân.

Hình 1.1 Mô hình định phương và tương tác với chùm laser
của phân tử có hai hạt nhân.
Trong hình 1.1,
,
E E

 
lần lượt là vectơ điện trường của chùm laser mạnh và chùm
laser yếu dùng để định phương, hợp với nhau một góc

;
,
 

là góc hợp bởi trục
phân tử với các vectơ
,
E E


 
;

là góc hợp bởi mặt phẳng chứa phân tử và vectơ
E

với mặt phẳng chứa
,
E E

 
. Giá trị
2
cos


cho biết chất lượng của việc định
phương. Cụ thể với
2
cos 1



, quá trình định phương xảy ra tuyệt đối nhưng
với
2
cos 1/3




mô tả sự phân bố đẳng hướng của các phân tử.
Nếu xét phân tử chỉ có hai nguyên tử thì trong trường hợp này phân tử được
xem như một quay tử. Lưỡng cực (dipole) của một phân tử trong điện trường yếu
(lấy tới gần đúng bậc nhất) được cho bởi
14


0
1
,
2
E
  

 
  
(1.1)
với
0


là lưỡng cực của phân tử khi chưa tương tác với trường điện; thành phần
thứ hai xuất hiện do tương tác với điện trường;

là tensơ phân cực của trạng thái
cơ bản của phân tử, với hai thành phần vuông góc


và song song
||


với trục của
phân tử. Trong hệ quy chiếu gắn với phân tử, thành phần tương tác được viết lại

|| ||
1 1
cos sin .
2 2
E E e E e
    
 

 
   
 
 
  
(1.2)
Trong hệ quy chiếu này, vectơ điện trường có dạng:

||
cos sin .
E E e E e
 


   
 
  
(1.3)

Chuyển động quay của phân tử trong điện trường yếu có thể được mô tả bởi
phương trình động lực:

 
2
2
d
I E t
d t




 
 
, (1.4)
trong đó
I
là momen quán tính của phân tử.
Momen ngoại lực do điện trường sinh ra

     
2
0
1
sin sin2 .
4
E t E t E t
    


   
  
 
(1.5)
Bằng cách giải phương trình (1.4), ta thu được nghiệm


t


. Khi


đạt giá trị
nhỏ nhất, tức là ít lệch nhất so với vectơ phân cực của chùm laser định phương, ta
15


sẽ bắn chùm laser mạnh vào cho tương tác với khối khí. Khoảng thời gian giữa hai
lần bắn laser gọi là thời gian chờ (time delay).
Tuy nhiên, việc thu được nghiệm giải tích của phương trình (1.4) trong
trường hợp tổng quát là điều không thể vì phải xét đến dạng cụ thể của vectơ điện
trường của chùm laser. Các hướng giải quyết là giải phương trình (1.4) theo
phương pháp số hoặc tìm nghiệm giải tích trong các trường hợp đặc biệt với các
giả thuyết cụ thể.
1.1.2 Định phương cổ điển
Xét chùm laser có chu kỳ ngắn hơn rất nhiều so với thời gian quay của
phân tử, phương trình chuyển động (1.4) sau khi lấy trung bình trong một chu kì sẽ
còn dạng đơn giản


22
0
2
sin2 ,
8
Ed
d t I




 
(1.6)
với
0
E

là giá trị cực đại của điện trường.
Phương trình trên có dạng phương trình chuyển động của con lắc đơn, nếu chỉ xét
những góc lệch nhỏ, ta thu được phương trình vi phân mô tả dao động điều hoà

22
2
0
2
4
p
Ed
d t I


  

 
   
. (1.7)
Trong gần đúng này, tất cả các phân tử đều dao động quanh vectơ phân cực của
chùm laser yếu và khoảng thời gian chờ được tính bằng 1/4 chu kỳ dao động. Ví
dụ đối với phân tử N
2
trong trường laser có cường độ 2,5.10
12
W/cm
2
,

thời gian
chờ sẽ khoảng 400 fs.
16


Trong trường hợp phân tử được định phương bởi một xung laser, việc lấy
trung bình trong một chu kì vẫn dẫn tới những kết quả tương tự nếu độ dài xung
lớn hơn nhiều so với chu kì của laser [41]. Trong trường hợp xung cực ngắn,
phương trình (1.4) phải được giải bằng phương pháp số và không lấy trung bình
theo chu kỳ [5].
1.1.3 Định phương lượng tử
Quá trình định phương có thể được khảo sát theo hướng tiếp cận lượng tử.
Với cách tiếp cận này, ta cần giải phương trình Schrödinger cho quay tử trong
trường điện của chùm laser. Phương trình Schrödinger cho một quay tử thẳng
trong điện trường laser



0
cos
E t E t

 

được cho bởi



     
2
, ,
ˆ
, , .
t
i BJ V V t
t
 
  
    


 
  
  
 


(1.8)
Trong đó
1/2
B I

gọi là hằng số quay,




0
cos
V E t

  
 
 
và
 


 
2
2 2
||
cos sin
2
E t
V


    


  
   là hai thành phần thể hiện tương tác giữa
trường laser với các thành phần dipole lưỡng cực.
Tương tự như trên, ta có thể lấy trung bình trong một chu kỳ laser trong trường
hợp chu kỳ rất ngắn, ta thu được phương trình



 
 
2
2 2 2
||
, ,
ˆ
cos sin , , .
4
t
E
i BJ t
t
  
      



 

  
  
 

 
(1.9)
Giải phương trình (1.9), ta thu được hàm sóng mô tả chuyển động quay của phân
tử trong trường laser, từ đó có thể tính được thông số
2
cos


đặc trưng cho quá