ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
TÔN NỮ THÙY MY
NGHIÊN CỨU CÁC PHẢN ỨNG NHIỄU TRONG
PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao
Mã số chuyên ngành: 60 44 05
LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ
NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:
TS. HUỲNH TRÚC PHƯƠNG
TP. Hồ Chí Minh – 2014
MỤC LỤC
LIỆT KÊ CÁC KÝ HIỆU
A
sp
: Hoạt độ riêng của nguyên tố phân tích, (phân rã.s
–1
.g
–1
)
A
sp
*
: Hoạt độ riêng của nguyên tố chuẩn, (phân rã.s
–1
.g
–1
)
b : Đơn vị tiết diện hạt nhân
C : Hệ số hiệu chỉnh thời gian đo đếm
D : Hệ số hiệu chỉnh thời gian phân rã

E : Năng lượng neutron
E
Cd
:

Năng lượng ngưỡng cadmi, (E
Cd
= 0,55 eV)
E
γ
: Năng lượng tia gamma
: Năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình
f : Tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt
F
Cd
: Hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua Cd của neutron nhiệt
G
e
: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt
G
th
: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt
HPGe : Detector germanium siêu tinh khiết
INAA : Phân tích kích hoạt neutron dụng cụ
I
0
: Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt
trong trường hợp lý tưởng 1/E
I
0

(α) : Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt
không tuân theo quy luật 1/E
1+
α
, (cm
2
)
M : Khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia, (g.mol
–1
)
N
p
: Số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần
N
p
/t
m
: Tốc độ xung đo được của đỉnh tia γ quan tâm đã hiệu chỉnh cho thời gian
chết và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thật, (s
–1
)
n(v) : Mật độ neutron ở vận tốc neutron v
Q
0
: Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện neutron nhiệt ở vận tốc
neutron 2200 m/s
Q
0
(α) : Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng đối với phổ neutron trên nhiệt
2

trên tiết diện neutron nhiệt ở 2200m/s
t
i
: Thời gian chiếu
t
m
: Thời gian đo
t
d :
Thời gian rã
T
1/2
: Chu kì bán rã
w : Khối lượng mẫu
W : Khối lượng nguyên tố
α : Hệ số độ lệch phổ neutron trên nhiệt
γ : Xác suất phát tia gamma cần đo
ε
p
: Hiệu suất ghi tại đỉnh năng lượng tia gamma
θ : Độ phổ cập đồng vị
λ : Hằng số phân rã
σ
0
: Tiết diện phản ứng (n, γ) ở vận tốc neutron 2200 m.s
–1
, (cm
2
)
σ(v) : Tiết diện phản ứng (n, γ) ở vận tốc neutron v, (cm

2
)
σ(E) : Tiết diện phản ứng (n, γ) ở năng lượng neutron E, (cm
2
)
φ
f
: Thông luợng neutron nhanh, (n.cm
–2
.s
–1
)
φ
s
: Thông luợng neutron chậm, (n.cm
–2
.s
–1
)
φ
e
: Thông luợng neutron trên nhiệt, (n.cm
–2
.s
–1
)
φ
th
: Thông lượng neutron nhiệt, (n.cm
–2

.s
–1
)
φ(v) : Thông lượng neutron ở vận tốc v, (n.cm
–2
s
–1
); φ(v) = n(v).v
φ(E) : Thông lượng neutron ở năng lượng E, (n.cm
–2
s
–1
)
: Độ rộng cộng hưởng bắt neutron
: Độ rộng cộng hưởng bức xạ gamma
: Độ rộng cộng hưởng toàn phần.
3
DANH MỤC BẢNG BIỂU
Bảng 1.1 Số liệu hạt nhân dùng để tính chỉ số thay đổi phổ 23
Bảng 1.2 Số liệu hạt nhân dùng để tính nhiệt độ neutron T
n
24
Bảng 3.1 Số đếm theo đỉnh năng lượng của nguồn Eu – 154 46
Bảng 3.2 Dữ liệu hạt nhân và diện tích đỉnh năng lượng 47
Bảng 3.3 Thông lượng neutron nhanh của nguồn Am – Be 48
Bảng 3.4 Dữ liệu hạt nhân và diện tích đỉnh năng lượng 48
Bảng 3.5 Dữ liệu hạt nhân ghi nhận với mẫu Mn, Fe nguyên chất 50
Bảng 3.6 Kết quả thu được từ mẫu hai nguyên tố Mn, Fe nguyên chất 50
Bảng 3.7 Dữ liệu hạt nhân ghi nhận được với mẫu hỗn hợp oxit MnO
2


và Fe
2
O
3

Bảng 3.8 Kết quả thu được từ mẫu hỗn hợp oxit MnO
2
và Fe
2
O
3
52
Bảng 3.9 Dữ liệu hạt nhân ghi nhận được với mẫu Mn nguyên chất
và oxit Fe
2
O
3

Bảng 3.10 Kết quả thu được từ mẫu hỗn hợp Mn và Fe
2
O
3
53
Bảng 3.11 Dữ liệu hạt nhân ghi nhận với mẫu MnO
2
và Fe nguyên chất 54
Bảng 3.12 Kết quả thu được từ mẫu hỗn hợp oxit MnO
2
và Fe 54

Bảng 3.13 Kết quả kiểm định các mẫu làm thí nghiệm 55
4
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ
Hình 1.1 Sơ đồ biểu diễn quá trình phản ứng bắt neutron tiêu biểu
của NAA
Hình 1.2 Phổ neutron trên nhiệt φ’
e
~ 1/E
1+
α
17
Hình 2.1 Phản ứng nhiễu sơ cấp của Natri với phản ứng
23
Na(n, γ)
24
Na 33
Hình 3.1 Cấu hình nguồn neutron Am – Be tại bộ môn vật lý hạt nhân 42
Hình 3.2 Hệ phân tích kích hoạt MTA – 1527 43
Hình 3.3 Hệ phổ kế gamma với detector HPGe 44
Hình 3.4 Hình cân điện tử và ống hình trụ chứa mẫu 44
Hình 3.5 Hệ thống kênh neutron nhanh và neutron nhiệt 45
Hình 3.6 Đồ thị đường cong hiệu suất 46
5
MỞ ĐẦU
Vào năm 1936, phương pháp phân tích kích hoạt neutron được Geoge de
Hevesy và Hilde Levi lần đầu tiên khám phá ra khi mẫu có chứa một số nguyên tố
đất hiếm đã trở thành phóng xạ cao sau khi tiếp xúc với một nguồn neutron. Từ
quan sát này, họ nhanh chóng nhận ra tiềm năng của việc sử dụng phản ứng hạt
nhân trên các mẫu và đo lường phóng xạ phát ra nhằm mục đích định tính và định
lượng của các nguyên tố có trong mẫu. Phương pháp phân tích kích hoạt đã có một

bề dày lịch sử, và có đóng góp vào sự phát triển và ứng dụng trong khoa học và đời
sống của chúng ta.
Kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron là một phương pháp cho phép phân tích
định tính và định lượng đa nguyên tố. Do yêu cầu xác định nhiều nguyên tố, độ
nhạy cao, độ tin cậy và độ chính xác cao nên phương pháp này được ứng dụng
trong rất nhiều lĩnh vực như: địa chất, khảo cổ, điều tra pháp lý, công nghiệp, nông
nghiệp, môi trường…
Hệ thống phân tích kích hoạt neutron tại bộ môn vật lý hạt nhân – Trường đại
học khoa học tự nhiên Tp.HCM sử dụng nguồn đồng vị
241
Am-Be có hai kênh là
kênh neutron nhiệt và kênh neutron nhanh. Trong đó kênh neutron nhiệt đã được
khai thác, phát triển nhiều năm nay và đạt được những kết quả nhất định. Hiện nay
bộ môn đang nghiên cứu và phát triển kênh neutron nhanh. Dù neutron được chiếu
trên kênh neutron nhanh nhưng vì xung quanh nguồn đồng vị
241
Am-Be là chất làm
chậm nên dòng neutron nhanh đã bị làm chậm và trở thành neutron nhiệt khuếch
tán vào kênh nhanh. Do đó các phản ứng nhiễu thường xuyên xảy ra gây ảnh hưởng
đến viêc phân tích hàm lượng các nguyên tố trong mẫu, vì vậy các phản ứng nhiễu
này cần được nghiên cứu. Qua đó loại trừ được các phản ứng nhiễu không mong
muốn, giúp tăng độ chính xác của phương pháp phân tích kích hoạt neutron.
Những đề tài nghiên cứu gần đây được thực hiện tại bộ môn như xác định hệ
số lệch phổ neutron trên nhiệt (hệ số α) và tỉ số thông lượng neutron nhiệt/trên nhiệt
(hệ số f), xác định thông lượng neutron nhanh, thông lượng neutron nhiệt, trên nhiệt
tại kênh nhanh [6].
6
Trong phân tích kích hoạt ta thường gặp phải các phản ứng nhiễu của các
nguyên tố khác hiện diện trong mẫu. Như phản ứng (n, p) của hạt nhân Z+1 hay
phản ứng (n, α) của hạt nhân Z+2 có thể cho ra sản phẩm như phản ứng (n, γ) của

hạt nhân Z, rõ ràng sự hiện diện của hạt nhân Z+1 hay Z+2 trong mẫu phân tích sẽ
gây ra nhiễu khi xác định hạt nhân Z. Nhiễu sẽ đóng góp vào kết quả phân tích. Vì
vậy mục tiêu của luận văn là nghiên cứu các phản ứng nhiễu sơ cấp (n, p) và (n, α)
của các hạt nhân như Al, Fe, Mn,… nhằm nâng cao độ chính xác của phương pháp.
Với mục tiêu trên luận văn được chia làm ba chương có nội dung sau:
Chương 1: Tổng quan về phân tích kích hoạt neutron.
Trong chương này, tóm tắt sơ lược về sự phát triển của phương pháp phân tích kích
hoạt từ năm 1936 đến nay. Đưa ra tổng quan về phương pháp như phương trình, các
phương pháp chuẩn hóa, các hệ số ảnh hưởng và các nguồn phát neutron.
Chương 2: Các phản ứng nhiễu trong phân tích kích hoạt.
Trong chương này, giới thiệu một số phản ứng nhiễu thường gặp trong phân tích
kích hoạt neutron, và thiết lập các công thức thực nghiệm tính hàm lượng nguyên tố
quan tâm bị ảnh hưởng bởi nhiễu.
Chương 3: Thực nghiệm kiểm chứng các công thức xác định hàm lượng các
nguyên tố nhiễu đã xây dựng.
Áp dụng các công thức đã xây dựng vào thực nghiệm xác định hàm lượng các
nguyên tố. Đánh giá kết quả thu được từ thực nghiệm kiểm chứng.
Kết luận và kiến nghị.
7
CHƯƠNG 1
TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
1.1. Lịch sử phân tích kích hoạt neutron
Mục đích của phần này là tóm tắt các giai đoạn chính của sự phát triển và
ứng dụng phương pháp phân tích kích hoạt neutron từ năm 1936 đến nay. Thêm vào
đó, phương hướng của sự phát triển phương pháp phân tích kích hoạt neutron
(NAA) trong tương lai cũng được đề cập đến.
Trước tiên, phương pháp phân tích kích hoạt neutron cuốn hút sự quan tâm
của các nhà vật lý hạt nhân và hóa phóng xạ có lẽ là do tính khác thường của
phương pháp này, tức là nó chỉ dựa vào tính chất của hạt nhân đồng vị (hơn là dựa
vào phản ứng hóa học hoặc phát xạ hay hấp thụ nguyên tử), hạt cơ bản (neutron) và

sự phân rã hạt nhân phóng xạ. Phương pháp này cũng khác với các phương pháp
phân tích nguyên tố khác là thời gian phân tích mẫu, bởi vì mỗi sản phẩm hạt nhân
sau khi chiếu xạ neutron sẽ phân rã với chu kỳ bán hủy đặc trưng của chúng. Ban
đầu, phương pháp đã được khảo sát bởi các nhà hóa phân tích chỉ là tính tò mò hơn
là sự hữu dụng thực sự của nó.
Phân tích kích hoạt là gì? Phân tích kích hoạt là một phương pháp phân tích
định lượng các nguyên tố dựa vào sự kích hoạt các nguyên tố hiện diện trong mẫu
phân tích bằng chùm hạt nhân tới như neutron nhiệt, neutron nhanh, các hạt tích
điện hoặc photon năng lượng cao. Trong đó, kích hoạt với neutron nhiệt được dùng
rộng rãi nhất do thông lượng lớn và các hạt nhân có tiết diện lớn trong vùng neutron
nhiệt. Hàm lượng của các bức xạ phát ra (hoặc tức thời hoặc trễ) phụ thuộc vào số
hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt. Số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt tỉ lệ với số
nguyên tử trong mẫu, vì vậy hàm lượng nguyên tố trong mẫu sẽ định lượng được.
Đây là một trong những phương pháp phân tích có độ nhạy cao nhất. Bên cạnh đó
việc phân tích kích hoạt dùng neutron nhanh cũng đươc sử dụng đối với các nguyên
tố nhạy trong phản ứng (n, p).
Để phát triển thành một phương pháp phân tích thực sự hữu dụng, phân tích
kích hoạt neutron phải đợi đến khi khám phá ra nguồn neutron thông lượng cao
8
hơn, tức là lò phản ứng hạt nhân, và khám phá khả năng thực hiện phép phân tích
kích hoạt thuần túy bởi dụng cụ mà ta gọi là phân tích kích hoạt neutron dụng cụ
(INAA) – và trước hết là khám phá ra detector nhấp nháy NaI(Tl) và sau đó là
detector bán dẫn Ge [4].
- Giai đoạn 1936 – 1944
Sự phát triển của phương pháp trong suốt giai đoạn này rất chậm chạp do chỉ
có nguồn neutron thông lượng thấp, các detectơ ghi bức xạ và các thiết bị điện tử
khá thô sơ. Nguồn neutron đồng vị ( hầu hết là loại nguồn (α, n)) hoặc máy gia tốc
hạt đã được sử dụng cho mục đích phân tích kích hoạt. Với các loại nguồn này,
thông lượng neutron nhiệt chỉ khoảng 5.10
5

n.cm
-2
s
-1
. Chưa có hệ phổ kế gamma tại
thời kỳ này, vì thế việc tách hóa sau khi chiếu xạ và đếm hạt bêta với ống đếm
Geiger-Muller hoặc ống đếm tỉ lệ là cần thiết. Vì vậy, phương pháp NAA có độ
nhạy kém và chỉ có thể phân tích được vài nguyên tố có tiết diện bắt neutron lớn,
hàm lượng nguyên tố cao trong mẫu là chủ yếu [4].
- Giai đoạn 1944-1950
Vào năm 1944, một sự kiện quan trọng là lần đầu tiên trên thế giới lò phản
ứng hạt nhân đã được xây dựng và hoạt động ổn định, đó là lò phản ứng hạt nhân
X-10 tại phòng thí nghiệm Quốc gia Oak Ridge (Mỹ). Lò phản ứng hạt nhân đóng
vai trò quan trọng trong nhiều lĩnh vực khoa học kỹ thuật và đã mở ra bước phát
triển nhảy vọt trong lĩnh vực phân tích kích hoạt neutron. Lò phản ứng tạo ra thông
lượng 5.10
11
n.cm
-2
s
-1
gấp 10
6
lần nguồn neutron đồng vị và máy phát hạt trước đây.
Như vậy hoạt độ riêng của hạt nhân sau khi chiếu xạ neutron cao gấp 10
6
lần hoạt
độ thu được từ chiếu xạ bởi nguồn neutron đồng vị. Trong lĩnh vực phân tích kích
hoạt neutron, điều này có ý nghĩa đối với một số lớn các nguyên tố có thể phát hiện
được với hàm lượng microgram (

µ
g), nanogram (ng) và thậm chí là picogram (pg) .
Trong giai đoạn này, các lò phản ứng hạt nhân khác cũng được xây dựng và
đi vào hoạt động, không chỉ ở Mỹ mà còn ở nhiều quốc gia khác [4].
9
- Giai đoạn 1950-1960
Sự tiến triển lớn mạnh của phân tích kích hoạt neutron là vào năm 1950, nhờ
việc ứng dụng detectơ nhấp nháy NaI(Tl) để đo tia gamma của các hạt nhân bức xạ.
Với detectơ này một dãy rộng năng lượng tia gamma từ 100 keV đến 3000 keV
được ghi nhận với hiệu suất cao. Song song đó, các máy phân tích biên độ xung đơn
kênh (SCA) rồi đa kênh (MCA) lần lượt ra đời và đã đóng góp rất lớn vào sự phát
triển của phương pháp phân tích kích hoạt neutron. Tuy nhiên, với detectơ NaI(Tl)
có độ phân giải năng lượng kém, thường vào khoảng 50 keV đối với tia gamma
năng lượng 1000 keV, dẫn đến vài hạn chế cho việc phân tích đa nguyên tố trong
mẫu. Vì vậy, chương trình máy tính fit bình phương tối thiểu đã được phát triển để
giải quyết một số lớn các đỉnh chồng chập trong phổ. Do các ưu điểm cũng như các
mặt hạn chế về thiết bị trong giai đoạn này mà số lượng các ứng dụng của INAA đạt
con số hàng trăm [4].
- Giai đoạn 1960-1970
Vấn đề độ phân giải năng lượng detectơ đã được giải quyết vào năm 1960
bằng việc chế tạo thành công detectơ bán dẫn Ge(Li). Với detectơ ghi bức xạ
gamma loại mới này, độ phân giải năng lượng tốt hơn 10 đến 20 lần so với detectơ
NaI(Tl), nghĩa là độ phân giải năng lượng 1÷3 keV, vì vậy vấn đề chồng chập các
đỉnh năng lượng trong phổ gamma đã được giải quyết. Lúc đầu, do khó khăn trong
việc sản suất tinh thể của detectơ Ge(Li) mà detectơ Ge(Li) chỉ có thể tích vùng
hoạt khá nhỏ. Vì vậy, mặc dù độ phân giải tốt nhưng hiệu suất ghi của nó kém hơn
so với detectơ NaI(Tl). Tuy nhiên, trong giai đoạn này, detectơ Ge(Li) thể tích lớn
hơn cũng được sản xuất và kết nối với máy phân tích đa kênh 4096 kênh, hiệu suất
đạt được khoảng 5÷30%.
Với sự thuận lợi về độ phân giải năng lượng mà các ứng dụng của INAA

trong nhiều lĩnh vực khoa học kỹ thuật, y học, công nghiệp tăng lên đáng kể. Vào
cuối giai đoạn này, các báo cáo liên quan đã lên con số hàng ngàn [4].
10
- Giai đoạn 1970-1991
Giai đoạn này có lẽ được xem như là giai đoạn triển khai và ứng dụng phương
pháp INAA mạnh nhất. Cũng trong thời gian này, một phương pháp mới được phát
triển vào năm 1975 bởi A. Simonits: phương pháp chuẩn hóa k
0
và sau này, năm
1987, F. De Corte đã hoàn thiện phương pháp k
0
với việc đo mẫu bằng detectơ
Ge(Li). Cho đến thời điểm này phương pháp INAA đã có một số đóng góp đáng kể
cho khoa học và đời sống [4].
• Phát triển phương pháp INAA, đo thông lượng neutron lò phản ứng hạt nhân,
• Mở ra lĩnh vực phân tích nguyên tố vết và tầm quan trọng của chúng.
• Phân tích nguyên tố vết trong mẫu sinh học.
• Hỗ trợ sự phát triển công nghiệp bán dẫn.
• Cung cấp một phương pháp phân tích đa nguyên tố dùng trong nghiên cứu
môi trường.
• Cung cấp một phương pháp phân tích đa nguyên tố dùng trong nghiên cứu
mỹ thuật.
• Hỗ trợ trong phân tích nguyên tố trong thiên thể.
• Cung cấp một phương pháp có giá trị cho việc chứng nhận các vật liệu chuẩn.
• Trong công việc pháp lý, giúp phân tích các nguyên tố vết quan trọng để xác
định sự bình thường hay khác thường nguồn gốc của các mẫu dùng làm chứng
cớ để nhận diện tội phạm.
• Địa chất: nghiên cứu quá trình hình thành các loại đất đá, thăm dò và khai thác
dầu mỏ.
• Nông nghiệp: phân tích các nguyên tố vi lượng trong đất và cây trồng.

• Hóa sinh, dinh dưỡng và dịch tễ học.
Trong giai đoạn này, hàng loạt các phương pháp phân tích kích hoạt dùng
neutron hoặc các hạt khác song song phát triển như: phân tích kích hoạt với neutron
trên nhiệt, phân tích kích hoạt với gamma tức thời, phân tích kích hoạt với neutron
14 MeV, phân tích kích hoạt với nguồn Cf - 252, phân tích kích hoạt với lò phản
ứng xung, phân tích kích hoạt cho phép đo U và Th qua phân rã neutron, phương
pháp chuẩn đơn và chuẩn hóa k
0
trong phân tích kích hoạt neutron. Hai phương
pháp kích hoạt không dùng nguồn neutron gồm: phân tích kích hoạt với hạt tích
điện, phân tích kích hoạt photon. Mặc dù có vài phương pháp trên ra đời sớm hơn
11
1960 nhưng hầu hết chúng phát triển mạnh vào 1960 đến 1970, thậm chí cả những
năm 1980.
- Giai đoạn 1991-2014
Trong giai đoạn này, hầu như tất cả các lò phản ứng trên thế giới đều dùng
phương pháp INAA để phân tích các nguyên tố trong nhiều loại mẫu khác nhau, đặc
biệt là phát triển và áp dụng phương pháp chuẩn hóa k
0
. Phương pháp mới và hiện
đại này cho phép ta phân tích được đa nguyên tố trong nhiều loại mẫu mà không
dùng đến mẫu chuẩn như các phương pháp thường dùng trước đây. Một tổ chức
Quốc tế cho người sử dụng phương pháp k
0
đã ra đời và Hội nghị Quốc tế đầu tiên
được tổ chức vào năm 1992 tại trường Đại học GENT (Bỉ).
Điểm nổi bật nhất trong các báo cáo ở các hội nghị này là đề ra phương
hướng cho sự phát triển phương pháp chuẩn hóa k
0
trong giai đoạn hiện nay như

sau [4]:
- Phát triển phương pháp chuẩn hóa k
0
cho phân tích tia gamma tức thời.
- Phát triển phương pháp chuẩn hóa k
0
cho phân tích tia gamma vùng năng
lượng thấp.
- Phát triển và ứng dụng các phần mềm k
0
-IAEA, Kayzero for Window, k
0
-
Dalat,….
1.2. Cơ sở lý thuyết về phân tích kích hoạt neutron
1.2.1. Nguyên lý về phân tích kích hoạt neutron
Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis – NAA) là phương
pháp phân tích hiện đại, sử dụng kỹ thuật hạt nhân dựa trên nguyên tắc sau:
Dùng một chùm hạt bắn vào mẫu cần phân tích. Các nguyên tố chứa trong
mẫu cần phân tích cũng như các đồng vị của nguyên tố đó được biến đổi qua các
phản ứng hạt nhân để tạo thành các đồng vị phóng xạ. Những đồng vị phóng xạ này
có thể phân biệt được dựa trên các tính chất bức xạ khác nhau của chúng như: loại
bức xạ phóng ra, năng lượng bức xạ, thời gian bán rã. Từ sự khác nhau này, ta sẽ
định tính được các nguyên tố hiện diện trong mẫu. Ngoài ra, độ phóng xạ của các
12
đồng vị sinh ra do phản ứng hạt nhân dưới những điều kiện không đổi tỉ lệ với hàm
lượng nguyên tố chứa trong mẫu, dựa vào tính chất này ta định lượng các nguyên
tố đó.
Hình 1.1: Sơ đồ biểu diễn quá trình phản ứng bắt neutron tiêu biểu của NAA.
Tính chất của phân tích kích hoạt bằng neutron

Trong phân tích kích hoạt bằng neutron, điều kiện đầu tiên là nguyên tố quan
tâm qua các phản ứng hạt nhân cho ra các đồng vị phóng xạ, cho nên tiết diện phản
ứng, độ phổ cập của đồng vị hạt nhân bia và chu kỳ bán hủy của đồng vị phóng xạ
phải đủ lớn để ghi nhận được bức xạ.
Ngoài ra, phương pháp này có khả năng:
• Phân tích định lượng đa nguyên tố.
• Mối quan hệ giữa hàm lượng nguyên tố và tín hiệu đo gần như độc lập với
tín hiệu nền.
• Việc chuẩn mẫu khá đơn giản, vì thế giảm thiểu sự cố mất mẫu và tránh
nhiễm bẩn.
• Việc xử lý mẫu sau khi chiếu là có thể.
Phương pháp phân tích kích hoạt có độ nhạy khá cao có thể đạt đến mức ppb
(10
-9
g/g) khi chiếu xạ trong lò phản ứng với thông lượng neutron lớn. Đối với
13
những phản ứng neutron nhanh phải lựa chọn một vị trí chiếu xạ trong lò phản ứng
với một thông lượng thích hợp.
1.2.2. Tốc độ phản ứng
Gọi φ(E) là mật độ thông lượng neutron trong mỗi đơn vị năng lượng và σ(E)
là xác suất gây phản ứng thì tốc độ phản ứng là [3]
(1.1)
Khi đó tốc độ phản ứng toàn phần
(1.2)
Quy ước Hogdahl
Quy ước Hogdahl là phương pháp tính tốc độ phản ứng của hỗn hợp neutron
nhiệt – trên nhiệt. Phương pháp này giả sử rằng tiết diện kích hoạt neutron tuân theo
quy luật 1/v (hay )
(1.3)
trong đó,

σ: tiết diện phản ứng kích hoạt neutron,
v: vận tốc neutron,
v
0
: vận tốc trung bình của neutron ( v
0
= 2200m/s),
σ
0
: tiết diện phản ứng kích hoạt ở vận tốc v
0
.
Công thức tính tốc độ phản ứng được viết lại như sau
(1.4)
trong đó, E
Cd
= 0,55 eV là năng lượng ngưỡng Cadmium, chia phổ phân bố neutron
thành hai phần neutron nhiệt và trên nhiệt với thông lượng φ
th
và φ
e
tương ứng.
Ta có: (1.5)
14
với I
0
(α) là tiết diện tích phân cộng hưởng trên Cadmium
(1.6)
Công thức (1.5) có thể được viết lại như sau:
(1.7)

trong đó, hệ số f là tỉ số giữa thông lượng neutron nhiệt trên neutron trên nhiệt
(1.8)
Hệ số Q
0
được định nghĩa:
(1.9)
trong đó, năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình (eV).
1.2.3. Phương trình cơ bản trong phân tích kích hoạt neutron
Cơ sở phân tích kích hoạt neutron (NAA) là phản ứng của neutron với hạt
nhân nguyên tử. Quan trọng nhất trong NAA là phản ứng (n, γ) trong đó một hạt
nhân bia X hấp thụ một neutron, sản phẩm tạo ra là một hạt nhân phóng xạ cùng với
số nguyên tử Z nhưng có khối lượng nguyên tử tăng lên một đơn vị và phát tia
gamma đặc trưng, quá trình này được viết như sau:
Ký hiệu (*) trong quá trình trên biểu diễn cho hạt nhân hợp phần ở giai đoạn
trung gian. Hạt nhân bia sau khi bị kích hoạt neutron trên lò phản ứng và được đo
phổ gamma bằng hệ phổ kế gamma với detector bán dẫn, thì mối liên hệ giữa tốc độ
phản ứng (R) và số đếm (N
p
) thu được tại đỉnh năng lượng toàn phần như sau [3]:
15
(1.10)
Vậy phương trình cơ bản cho việc xác định khối lượng một nguyên tố dùng
phản ứng (n, γ) là:
(1.11)
với, N
p
: số đếm trong đỉnh năng lượng toàn phần,
t
m
: thời gian đo,

N
p
/t
m
: tốc độ xung đo được của đỉnh tia gamma quan tâm đã được hiệu chỉnh
thời gian chết và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thực,
N
A
: hằng số Avogadro,
W: khối lượng nguyên tố được chiếu xạ (g),
θ: độ phổ cập đồng vị bia,
M: khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia,
σ
0
: tiết diện neutron tại vận tốc 2200 m.s
-1
,
φ
th
: thông lượng neutron nhiệt,
φ
e
: thông lượng neutron trên nhiệt,
I
0
(α): tiết diện tích phân cộng hưởng cho phổ 1/E
1+α
,
G
th

: hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron nhiệt,
G
e
: hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron trên nhiệt,
S = 1 – exp(- λt
i
): hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu,
t
i
: thời gian chiếu,
λ: hằng số phân rã,
D = exp(- λt
d
): hệ số hiệu chỉnh thời gian phân rã,
t
d
: thời gian phân rã,
C = [1 - exp(- λt
m
)]/ (λt
m
): hệ số hiệu chỉnh thời gian đo,
γ: cường độ tuyệt đối của tia gamma được đo,
ε
p
: hiệu suất ghi tại đỉnh năng lượng toàn phần.
16
Khối lượng (g) của nguyên tố cần phân tích thu được như sau:
(1.12)
Trên thực tế khối lượng nguyên tố được xác định dựa vào các phương pháp

chuẩn hóa dưới đây.
1.3. Các phương pháp chuẩn hóa trong phân tích kích hoạt neutron
1.3.1. Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối
Hàm lượng nguyên tố ρ (µg/g) có thể thu được bằng việc chiếu kèm mẫu với
một monitor chuẩn (ký hiệu *), lập tỷ số theo vế của phương trình (1.12) đối với
mẫu và chuẩn ta được [3]:
(1.13)
với, w là khối lượng mẫu (g),
hoạt độ riêng của monitor (phân rã/giây/gam),
W là khối lượng nguyên tố làm monitor (g),
tỉ số thông lượng neutron nhiệt/neutron trên nhiệt,

là năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình.
Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối đòi hỏi phải sử dụng các số liệu hạt nhân
như khối lượng nguyên tử M, độ phổ cập đồng vị θ, tiết diện neutron nhiệt σ
0
và
xác suất phát tia gamma γ của cả nguyên tố phân tích và nguyên tố mẫu. Các số liệu
17
này có thể tìm thấy trong các tài liệu tham khảo, tuy nhiên chúng có độ chính xác
khác nhau; do đó kết quả phân tích sẽ bị ảnh hưởng bởi nhiều nguồn sai số. Đây
chính là nhược điểm cơ bản của phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối, vì vậy mà nó ít
được sử dụng trong thực tế.
1.3.2. Phương pháp chuẩn hóa tương đối
Trong phương pháp này, mẫu chưa biết được chiếu cùng với mẫu chuẩn (ký
hiệu *) với hàm lượng của nguyên tố quan tâm đã biết trước, cả hai mẫu được chiếu
và đo cùng điều kiện thực nghiệm. Từ đó phương trình (1.13) ta xác định được rút
gọn thành phương trình dưới đây [3]:
(1.14)
Một số điều kiện cần chú ý là mẫu và chuẩn phải được chiếu và đo trong cùng

điều kiện thực nghiệm, phải được hiệu chỉnh hiệu ứng tự che chắn neutron khi chiếu
và hiệu ứng suy giảm gamma trong mẫu khi đo. Bằng cách này ta thấy phương pháp
chuẩn hóa tương đối rất đơn giản trong thực nghiệm cho nên dẫn đến kết quả phân
tích rất chính xác.
Vấn đề khó khăn trong phương pháp tương đối là không phù hợp cho phân
tích đa nguyên tố, bởi vì mẫu chuẩn và mẫu phân tích không đồng nhất. Hơn nữa
không phải dễ dàng tìm được hay tạo ra mẫu chuẩn có thành phần giống mẫu
phân tích.
1.3.3. Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố
Vào năm 1965, Girardi và cộng sự đã đưa ra một phương pháp gọi là phương
pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố. Theo phương pháp này, một hệ số k được dùng và
được xác định bằng thực nghiệm bằng cách chiếu mẫu chuẩn (ký hiệu s) với một
chất so sánh đơn nguyên tố (chuẩn đơn nguyên tố, ký hiệu c), khi đó
18
(1.15)
Từ công thức (1.13) ta có:
(1.16)
Như vậy hàm lượng nguyên tố phân tích có thể thu được từ việc chiếu kèm
mẫu và chuẩn đơn nguyên tố [3]:
(1.17)
Với phương pháp này việc phân tích đa ngyên tố trở nên dễ dàng. Tuy nhiên
đòi hỏi phải xác định chính xác hệ số k
c
, nhưng hệ số này lại phụ thuộc vào dạng
phổ neutron , hiệu suất ghi detector nên yêu cầu phép đo chính xác là khó thực hiện.
Do đó hạn chế của phương pháp này là không có tính linh hoạt khi thay đổi điều
kiện chiếu và đo bức xạ.
1.3.4. Phương pháp chuẩn hóa k
0
Để làm cho phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố có thể ứng dụng rộng rãi

hơn và làm cho phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối chính xác hơn, A. Simonits đã đề
nghị dùng hệ số k
0
xác định trước bằng thực nghiệm, nó bao gồm các hằng số hạt
nhân thành phần và độc lập với phổ neutron và cấu hình detector.
Theo khái niệm, phương pháp chuẩn hóa k
0
trong kỹ thuật phân tích kích hoạt
neutron có thể đạt được theo hai cách khác nhau [4]:
1. Nếu các hệ số k
c
xác định bằng thực nghiệm trong phương pháp chuẩn hóa
đơn nguyên tố được chuẩn hóa cho các điều kiện thực nghiệm về chiếu xạ (f, α) và
đo (ε
p
), thì từ phương trình (1.16) ta thu được [4]:
19
(1.18)
Từ phương trình (1.16), hệ số k
0,c
(s) được định nghĩa như là tổ hợp các hằng
số hạt nhân
(1.19)
với “c” tương ứng với chất so sánh.
Hệ số k
0,c
(s) của các nguyên tố đã được xác định bằng thực nghiệm tại nhiều
lò phản ứng như THETIS (Gent, Bỉ), WWR-M (Budapest, Hungary), v.v…, và
được xem như thông số hạt nhân hữu dụng cho bất kỳ nguồn neutron nào.
Bây giờ ta giả sử rằng một mẫu được chiếu kèm theo một monitor dùng làm

chất so sánh (m) thì hàm lượng của nguyên tố phân tích có thể thu được như sau:
(1.20)
Theo diễn đạt ở trên thì phương pháp chuẩn hóa k
0
có thể được hiểu như là
phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố nhưng hoàn toàn linh hoạt trong điều kiện
chiếu và đo.
2. Nếu trong phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối tập số liệu hạt nhân [ M
m
θ
a
γ
a
σ
0,a
/M
a
θ
m
γ
m
σ
0,m
] của phương trình (1.13) được thay thế bằng hằng số hạt nhân
k
0,m
(a), thì ta thu được [4]
20
(1.21)
với k

0,m
(a) = k
0,c
(a)/k
0,c
(m)
Ở đây ta cần lưu ý rằng tất cả thông số liên quan đến vị trí chiếu xạ (φ
th
, f và
α) phải không thay đổi trong quá trình chiếu mẫu, và giá trị diện tích đỉnh năng
lượng toàn phần N
p
phải được hiệu chỉnh.
Tuy nhiên trong phép phân tích ta cũng gặp vài hạt nhân như Eu, Lu và Yb
với các phản ứng hạt nhân [
151
Eu(n, γ)
152m
Eu,
151
Eu(n, γ)
152
Eu,
176
Lu(n, γ)
177
Lu và
168
Yb(n, γ)
169

Yb] có tiết diện không tuân theo luật 1/v. Khi đó tỉ số
trong (1.21) được thay bằng một dạng tương tự theo đề nghị
của Westcott và dẫn tới:
(1.22)
với g(T
n
) là hệ số Wetscott phụ thuộc vào nhiệt độ neutron T
n
, là
chỉ số phổ neutron hiệu chỉnh cho phổ neutron trên nhiệt, T
0
= 293,6
0
K và s
0
(α) là
một phép hiệu chỉnh cho tỉ số giữa tiết diện neutron trên nhiệt và tiết diện
neutron nhiệt.
Đối với hạt nhân có tiết diện không tuân theo luật 1/v thì
(1.23)
và (1.24)
21
Tóm lại, để phát triển và ứng dụng phương pháp chuẩn hóa k
0
các vấn đề sau
đây ta phải đề cập đến:
1. Thực nghiệm xác định hằng số k
0
2. Thực nghiệm xác định thông số phổ neutron tại vị trí chiếu xạ φ
th

, α, f và T
n
3. Thực nghiệm xác định hiệu suất detectơ ε
p
4. Hiệu chỉnh diện tích đỉnh năng lượng toàn phần N
p
: hiệu chỉnh trùng phùng
thực, hiệu chỉnh các phản ứng nhiễu, hiệu chỉnh sự suy giảm cường độ tia gamma,
v,v….
5. Tính toán hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt.
1.4. Các phương pháp thực nghiệm cho việc xác định các thông số lò phản ứng
1.4.1. Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ
Sự phân bố thông lượng neutron trên nhiệt 1/E chỉ có thể đúng trong trường
hợp phổ lý tưởng, tuy nhiên trong thực tế thì chúng không tuân theo 1/E. Khi đó
phổ thông lượng neutron có thể biểu diễn dưới dạng với φ
e
là thông lượng neutron trên nhiệt theo quy ước và α là một hằng số âm hay dương.
Trong hình 1.2 ta thấy phổ neutron trên nhiệt . Trong thực tế thông số α
vẫn không đổi cho mỗi vị trí chiếu xạ trừ khi có sự thay đổi cấu hình của lò
phản ứng.
22
Phổ neutron nhiệt
Hệ số góc = -(1+ α)
α<0
α = 0
α >0
Phổ neutron trên nhiệt
Hình 1.2: Phổ neutron trên nhiệt ’e ~ 1/E1+.
10-2 10-3 10-1 100 101 102 103
Thông lượng tùy ý, ’(E)

Năng lượng neutron, eV
Có 3 phương pháp thực nghiệm xác định hệ số α
- Phương pháp bọc cadmi cho đa lá dò.
- Phương pháp tỉ số cadmi cho đa lá dò.
- Phương pháp ba lá dò chiếu trần.
Sau đây lần lượt trình bày ba phương pháp thực nghiệm này
1.4.1.1. Phương pháp bọc cadmi cho đa lá dò
Một bộ các monitor được chiếu đồng thời có bọc lớp cadmi và được đo trên
detector Germanium với đường cong hiệu suất được biết khá chính xác. Nếu tất cả
monitor có giá trị lên tới ∼1,5 eV, hệ số α có thể thu được từ hệ số góc
(-α) của đường thẳng khi ta vẽ
(1.25)
với i là ký hiệu cho các đồng vị 1, 2, 3,…N.
23
F
Cd,i
là hệ số hiệu chỉnh cho sự truyền qua cadmi của các neutron trên nhiệt.
Vế trái của phương trình là một hàm theo α, sử dụng phép lặp lên phương
trình và vẽ. Ứng với α = 0 nó cho kết quả gần đúng bậc nhất α = α
1
, cứ tiếp tục như
thế lặp đến kết quả thích hợp cuối cùng. Hoặc bằng phép tính toán, hệ số α có thể
nhận được cùng giá trị từ phương trình:
(1.26)
với
(1.27)
Nếu số monitor nhỏ nhất là 2 (N = 2) thì dẫn tới phương pháp “bọc cadmi cho
lưỡng lá dò”.
Khi lựa chọn các monitor ta cần chọn số monitor càng lớn càng tốt và các giá
trị của các monitor khác biệt càng lớn càng tốt. Tuy nhiên, trong thực tế tốt

nhất là lựa chọn một số monitor thích hợp với số liệu hạt nhân được biết chính xác,
và giá trị phân bố từ thấp đến cao. Sự lựa chọn này có thể kiểm tra sự tuyến tính
trong phương trình và chứng minh rằng α là hằng số khắp cả vùng năng lượng
neutron trên nhiệt trong lò phản ứng. Trong thực nghiệm xác định hệ số α ta thường
dùng các monitor
197
Au –
238
U –
98
Mo –
64
Zn có bọc lớp cadmi. Nếu ta dùng ba
monitor
197
Au –
96
Zr –
94
Zr làm monitor có bọc cadmi thì ta gọi là phương pháp “bọc
cadmi ba lá dò” [3].
24
1.4.1.2. Phương pháp tỉ số cadmi cho đa lá dò
De Corte, Simonits và Moens đã phát triển một kỹ thuật cho việc xác định α,
đó là phương pháp “tỉ số Cd cho nhiều monitor”. Theo đó, một bộ monitor kích
hoạt cộng hưởng i = 1, 2, …N, mỗi monitor được đăc trưng bằng một năng lượng
ngưỡng hiệu dụng; được chiếu với việc có bọc hoặc không bọc lớp cadmi. Với
mỗi monitor, tỉ số cadmi R
Cd
được cho bởi:

(1.28)
với là hoạt độ riêng của monitor i tương ứng cho việc chiếu xạ trần.
là hoạt độ riêng của monitor i tương ứng cho việc chiếu xạ có bọc Cd.
Nếu tất cả monitor có giá trị lên tới ∼ 1,5 eV, hệ số α có thể thu
được từ hệ số góc của đường thẳng khi ta vẽ
(1.29)
với i là ký hiệu cho các đồng vị 1, 2, 3,…N.
F
Cd,i
là hệ số hiệu chỉnh cho sự truyền qua cadmi của các neutron trên nhiệt.
Cũng tương tự như phương pháp bọc cadmi cho đa lá dò, vế trái của phương
trình là một hàm theo α, sử dụng phép lặp lên phương trình và vẽ. Ứng với α = 0 nó
cho kết quả gần đúng bậc nhất α = α
1
, cứ tiếp tục như thế lặp đến kết quả thích hợp
cuối cùng. Hoặc bằng phép tính toán, hệ số α có thể nhận được cùng giá trị từ
phương trình [3]:
25