Tải bản đầy đủ (.pdf) (47 trang)

Ảnh hưởng của axit silicic tới đặc tính bề mặt và điện tích của gơ tít

Bạn đang xem bản rút gọn của tài liệu. Xem và tải ngay bản đầy đủ của tài liệu tại đây (1.57 MB, 47 trang )

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
KHOA MÔI TRƯỜNG

Đàm Thị Ngọc Thân

NGHIÊN CỨU ẢNH HƯỞNG CỦA AXIT SILICIC
TỚI ĐIỆN TÍCH BỀ MẶT VÀ ĐẶC TÍNH KEO
CỦA KHỐNG VẬT GƠTIT

Khóa luận tốt nghiệp đại học hệ chính quy
Ngành Khoa học Mơi trường
(Chương trình đào tạo chất lượng cao)

Hà Nội – 2014


ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
KHOA MÔI TRƯỜNG

Đàm Thị Ngọc Thân

NGHIÊN CỨU ẢNH HƯỞNG CỦA AXIT SILICIC
TỚI ĐIỆN TÍCH BỀ MẶT VÀ ĐẶC TÍNH KEO
CỦA KHỐNG VẬT GƠTIT

Khóa luận tốt nghiệp đại học hệ chính quy
Ngành Khoa học Mơi trường
(Chương trình đào tạo chất lượng cao)


Cán bộ hướng dẫn: TS. Nguyễn Quang Hải
TS. Nguyễn Ngọc Minh

Hà Nội – 2014


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

LỜI CẢM ƠN
Sau thời gian nghiên cứu và tiến hành thực nghiệm ở Bộ môn Thổ
nhưỡng và Mơi trường đất, khóa luận tốt nghiệp này đã được hoàn thành với
tất cả nỗ lực và sự cố gắng. Kết quả này có được là từ sự chỉ bảo, giúp đỡ tận
tâm và nhiệt tình của thầy cô, anh chị, các bạn và sự lao động hăng say của bản
thân.
Lời đầu tiên, em xin chân thành cảm ơn các thầy cô ở Bộ môn Thổ
nhưỡng và Môi trường đất, Khoa Môi trường, Trường Đại học Khoa học Tự
nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội đã tạo mọi điều kiện thuận lợi để em có thể
học tập và làm việc tại Bộ môn trong suốt những năm học vừa qua.
Đặc biệt, với lịng biết ơn và sự kính trọng sâu sắc, em xin chân thành
cảm ơn TS. Nguyễn Quang Hải – Viện Thổ nhưỡng Nơng hóa và TS. Nguyễn
Ngọc Minh – Bộ môn Thổ nhưỡng và Môi trường đất, Khoa Môi trường,
trường Đại học Khoa học Tự nhiên đã trực tiếp hướng dẫn, tận tình giúp đỡ em
trong suốt q trình em thực hiện khóa luận. Cảm ơn các thầy đã khơng quản
ngại khó khăn, chỉ dẫn, góp ý để em hồn thành khóa luận này. Cảm ơn đề tài
Nafosted (Mã số: 105.08-2013.01) đã hỗ trợ kinh phí thực nghiệm.
Cuối cùng em xin gửi sự biết ơn chân thành tới người thân, bạn bè và
các anh chị em cùng làm việc trong phịng thí nghiệm Bộ mơn Thổ
nhưỡng và Mơi trường Đất đã ln ở bên em, đó là nguồn động lực to lớn
giúp em hồn thành khóa luận của mình.
Do giới hạn về thời gian và kiến thức, khóa luận của em khó tránh khỏi

những sai sót. Vì vậy, sự đóng góp và chỉ bảo của thầy cơ là kinh nghiệm
q báu để em có được hành trang tiếp bước con đường của bản thân.
Em xin chân thành cảm ơn!
Hà Nội, tháng 06 năm 2014
Sinh viên

Đàm Thị Ngọc Thân

Đàm Thị Ngọc Thân

i

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT

CHC

Chất hữu cơ

p

proton

SC

Surface charge

Điện tích bề mặt

Siabs

Silic bị hấp phụ

T%

Độ truyền qua

PZC

Point of zero charge
Điểm chuyển điện

Ø

Đường kính

Đàm Thị Ngọc Thân

ii

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

DANH MỤC BẢNG
Bảng 1. Ảnh hưởng của axit silicic tới khả năng phân tán của gơtit ở nền điện

ly 0,01 molc L-1............................................................................................... 22
Bảng 2. Ảnh hưởng của axit silicic tới khả năng phân tán của gơtit ở nền điện
ly 0,05 molc L-1............................................................................................... 24
Bảng 1. Sự hấp phụ Si lên gơtit ở nền điện ly 0,01 molc L-1 .............. Phụ lục 1
Bảng 2. Ảnh hưởng của axit silicic tới điện tích bề mặt của gơtit ở nền điện ly
0,01 molc L-1 ........................................................................................ Phụ lục 1
Bảng 4. Sự hấp phụ Si lên gơtit ở nền điện ly 0,05 molc L-1 .............. Phụ lục 1
Bảng 5. Ảnh hưởng của axit silicic tới điện tích bề mặt của gơtit ở nền điện ly
0,05 molc L-1 ........................................................................................ Phụ lục 1

Đàm Thị Ngọc Thân

iii

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

DANH MỤC HÌNH
Hình 1. Các dạng silic trong pha rắn của đất .................................................... 6
Hình 2. Sơ đồ cấu tạo và cơ chế hoạt động của máy PCD Mütek 05. ............ 14
Hình 3. Nhiễu xạ đồ tia X của mẫu gơtit tổng hợp nhân tạo .......................... 16
Hình 4. Sự hấp phụ silic lên gơtit theo pH ở các nền điện ly khác nhau ........ 17
Hình 5. Biến thiên điện tích bề mặt của gơtit theo pH dưới ảnh hưởng axit silicic
ở nền điện ly EB 0,01 molc L-1 ........................................................................ 18
Hình 6. Biến thiên điện tích bề mặt của gơtit theo pH dưới ảnh hưởng axit silicic
ở nền điện ly EB 0,05 molc L-1 ........................................................................ 20
Hình 7. Khả năng phân tán của gơ tit trong môi trường khơng có axit silicic ở
EB 0,01 molc L-1 .............................................................................................. 21

Hình 8. Ảnh hưởng của axit silicic ở các mức nồng độ thấp (5 và 10 mg L-1) tới
đặc tính keo của gơtit ở EB 0,01 molc L-1 ....................................................... 23
Hình 9. Ảnh hưởng của axit silicic ở các mức nồng độ cao (20 và 40 mg L-1)
tới đặc tính keo của gơtit ở EB 0,01 molc L-1.................................................. 23
Hình 10. Ảnh hưởng của axit silicic ở các mức nồng độ thấp (5 và 10 mg L-1)
tới đặc tính keo của gơtit ở EB 0,05 molc L-1.................................................. 25
Hình 11. Ảnh hưởng của axit silicic ở các mức nồng độ cao (20 và 40 mg L-1)
tới đặc tính keo của gơtit ở EB 0,05 molc L-1.................................................. 26

Đàm Thị Ngọc Thân

iv

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

MỤC LỤC
LỜI CẢM ƠN .................................................................................................... i
DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT ........................................................................ ii
DANH MỤC HÌNH ......................................................................................... iv
MỤC LỤC ........................................................................................................ iv
ĐẶT VẤN ĐỀ ................................................................................................... 1
Chương 1 - TỔNG QUAN TÀI LIỆU .............................................................. 2
1.1.

Sự hình thành và đặc điểm của các oxit sắt trong môi trường đất ....... 2

1.1.1. Sự hình thành của các oxit sắt .............................................................. 2

1.1.2. Hàm lượng và phân loại ....................................................................... 2
1.1.3. Sự chuyển hóa của các oxit sắt trong mơi trường đất .......................... 3
1.2.

Khống vật gơtit ................................................................................... 4

1.3.

Silic trong đất ........................................................................................ 5

1.3.1. Hàm lượng của Si trong đất .................................................................. 5
1.3.2. Sự hịa tan khống vật chứa silic........................................................... 5
1.3.3. Sự hấp phụ của silic lên bề mặt pha rắn................................................ 8
1.3.4. Vai trò của Silic trong đất ..................................................................... 8
1.4.

Điện tích bề mặt và đặc tính của hệ keo ............................................... 9

Chương 2 - ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU ................. 12
2.1.

Đối tượng nghiên cứu.......................................................................... 12

2.1.1. Gơtit..................................................................................................... 12
2.1.2. Dung dịch axit silcic............................................................................ 12
2.2.

Phương pháp nghiên cứu..................................................................... 12

2.2.1. Xác định thành phần khoáng vật theo phương pháp nhiễu xạ tia X ... 12

2.2.2. Thí nghiệm hấp phụ Si ........................................................................ 13

Đàm Thị Ngọc Thân

iv

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

2.2.3. Xác định giá trị điện tích bề mặt (SC) ................................................ 14
2.2.4. Thí nghiệm về ảnh hưởng của axit silicic tới đặc tính keo của gơtit .. 15
Chương 3 - KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ THẢO LUẬN ........................... 16
3.1.

Thành phần và đặc tính cấu trúc của mẫu gơtit tổng hợp ................... 16

3.2.

Sự hấp phụ axit silicic lên bề mặt của gơtit ........................................ 16

3.3.

Ảnh hưởng của axit silicic đến điện tích bề mặt của gơtit .................. 18

3.4.

Ảnh hưởng của axit silicic tới đặc tính keo của gơtit ......................... 20


KẾT LUẬN VÀ KHUYẾN NGHỊ ................................................................. 27
TÀI LIỆU THAM KHẢO ............................................................................... 28
PHỤ LỤC ........................................................................................................ 34
Phụ lục 1 - Số liệu phân tích ........................................................................... 34
Phụ lục 2 - Một số hình ảnh thí nghiệm .......................................................... 39

Đàm Thị Ngọc Thân

v

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

ĐẶT VẤN ĐỀ
Mất đất là một hiện tượng xảy ra phổ biến ở các vùng đất trống, khơng có
thực vật che phủ và có sự hoạt động của các dòng chảy bề mặt (khi mưa lớn hoặc
tưới tiêu không hợp lý). Thành phần keo trong đất (khống sét, oxit sắt, nhơm…)
có thể bị rửa trơi hoặc cuốn đi, đặc biệt là khi chúng tồn tại ở trạng thái phân tán
(tán keo) [29,45]. Khả năng lắng tụ và phân tán của keo đất bị chi phối bởi thành
phần keo, kích thước tinh thể, khả năng co trương, điện tích bề mặt của hệ keo và
phụ thuộc các yếu tố môi trường như pH, nền điện ly (tổng nồng độ cation hoặc
anion trong dung dịch) và hàm lượng CHC hòa tan [44].
Phản ứng bề mặt của các khoáng vật trong đất là điều kiện tiên quyết cho
quá trình cố định các phần tử hữu cơ và vơ cơ trong môi trường đất và là một phần
trong cơ chế bảo vệ tầng nước ngầm. Trong trường hợp này, các oxit/hydroxit sắt
như gơtit hay hematit đóng một vai trị quan trọng do có bề mặt mang điện tích
dương trong một khoảng pH rộng (pH<8) [55]. Các nhóm chức bề mặt của
oxit/hydroxit sắt mang tính lưỡng tính, phụ thuộc vào giá trị pH, nhóm chức FeOH có khả năng phản ứng với cả H+ và OH- có mặt trong dung dịch đất, dẫn đến

sự tạo thành của nhóm mang điện tích dương (Fe-OH2+) hoặc âm (Fe-O-) [33].
Một số nghiên cứu trước đây đã chỉ ra ảnh hưởng của pH và một số ion vơ cơ tới
điện tích bề mặt và khả năng phân tán của gơtit [55]. Tuy nhiên, nghiên cứu về
ảnh hưởng của silic (mà cụ thể là axit silicic) tới đặc tính keo và điện tích bề mặt
của gơtit chưa được tiến hành mặc dù silic là một nguyên tố cơ bản và quan trọng
trong môi trường đất.
Xuất phát từ mục tiêu cung cấp thêm những ảnh hưởng của silic tự do
tới đặc tính keo và điện tích bề mặt của gơtit để bổ sung cho lý thuyết về sự ảnh
hưởng của axit silicic tới tính linh động của các loại oxit/hydroxit sắt trong môi
trường đất đồi núi, em đã tiến hành nghiên cứu đề tài khóa luận: “Nghiên cứu
ảnh hưởng của axit silicic tới điện tích bề mặt và đặc tính keo của khống
vật gơtit”. Đề tài được tiến hành với mục tiêu: 1) Nghiên cứu khả năng hấp phụ
silic lên khoáng vật gơtit; 2) Xác định ảnh hưởng của axit silicic đến điện tích
bề mặt của gơtit; 3) Nghiên cứu đặc tính keo của khống vật gơtit dưới ảnh
hưởng của axit silicic.

Đàm Thị Ngọc Thân

1

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

Chương 1 - TỔNG QUAN TÀI LIỆU
1.1.

Sự hình thành và đặc điểm của các oxit sắt trong mơi trường đất


1.1.1. Sự hình thành của các oxit sắt
Các oxit và oxyhydroxit sắt (sau đây gọi chung là oxit sắt) có mặt ở hầu
hết các loại đất [5], là sản phẩm của q trình oxy hóa Fe2+ diễn ra trong cấu
trúc các khoáng vật nguyên sinh hoặc sự phá vỡ các khống vật ngun sinh do
phong hóa, nhờ đó Fe3+ được thành tạo mới. Các oxit sắt được tạo thành thường
là khơng hịa tan ở các giá trị pH thường thấy trong đất và chỉ trở nên di động
khi bị khử. Các oxit sắt xuất hiện trong đất phụ thuộc rất nhiều vào điều kiện
môi trường nơi mà chúng được hình thành, có nhiều trong những loại đất được
hình thành trên vật liệu phun trào.
1.1.2. Hàm lượng và phân loại
Hàm lượng Fe trong môi đất dao động trong khoảng 1 - 500 g Kg-1 tùy
thuộc vào đá mẹ, mức độ phong hóa, sự tích lũy hoặc mất đi trong quá trình
hình thành đất [44].
Một số dạng oxit sắt thường xuất hiện trong đất:
Hematit: Những nghiên cứu của Cornell và Schwertmann (1996),
Churchman (2000), Bigham và nnk (2002) có thể giúp khái quát những điều
kiện mà ở đó hematit được hình thành [10,13,15]. Hematit thường phổ biến ở
đất thống khí của vùng nhiệt đới hay cận nhiệt đới nơi có nhiệt độ khá ấm áp
và đơi khi có thể bắt gặp ở các những vùng khô hạn hoặc bán khơ hạn, cũng
như ở những vùng khí hậu Địa Trung Hải. Hematit có màu đỏ điển hình.
Hematit là sản phẩm ưu thế ở những nơi có mức độ ảnh hưởng bởi nước thấp,
chẳng hạn như trong những khoảng hổng nhỏ, và cũng là sản phẩm bền vững
nhất về mặt nhiệt động ở các cấp hạt nhỏ hơn [41].
Gơtit: Gơtit có màu vàng hoặc nâu vàng (màu sắc một phần phụ thuộc
vào kích thước cấp hạt) được tìm thấy ở hầu hết mọi loại đất, là oxit sắt phổ
biến thứ hai sau hematit, phổ biến hơn ở khí hậu ơn đới mát mẻ hoặc những nơi
Đàm Thị Ngọc Thân

2


Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

có hàm lượng chất hữu cơ cao. Gơtit cũng có xu hướng chiếm ưu thế ở đất có
pH thấp.
Ferrihydrit: Ferrihydrit là oxit sắt có mức độ tinh thể hóa thấp (hoặc
dạng tinh thể nano) có mặt khá phổ biến trong đất, đặc biệt là trong tầng tích tụ
của đất hình thành trên nham thạch hay tầng B đất podzon [13,38,44]. Sự hình
thành ferrihydrit được thúc đẩy bởi q trình oxy hóa nhanh của Fe đặc biệt khi
khơng có sự có mặt của các ion khác, O2, các silicat và CHC trong dung dịch
đất [10,12].
Lepidocrocit: Sự hình thành của lepidocrocit được thúc đẩy bởi những
điều kiện thống khí theo mùa ở những loại đất khơng phát triển trên nền đá
vơi. Nó hình thành khi có sự tích lũy Fe2+ cùng với tốc độ oxy hóa chậm [4].
Lepidocrocit được tìm thấy trong đốm màu vàng ở vùng rễ cây [10,13,15],
thường xuất hiện cùng với gơtit. Lepidocrocit cũng được tìm thấy trong các loại
đất trong chuỗi đất ngập nước ở Ohio [52], những tác giả này đã kết luận rằng
sự hình thành của lepidocrocit diễn ra phổ biến trong những tầng đất có mức
độ bão hịa từ 5 - 50% thời gian trong năm và khi nhiệt độ đất > 5oC. Alekseev
và nnk (2005) phát hiện rằng lepidocrocit tập trung ở đáy tầng “hoạt động”
ngay trên tầng băng vĩnh cửu ở Nga [4].
Các dạng oxit sắt khác hình thành trong đất bao gồm schwertmannit từ
đất phèn và “rỉ xanh” tìm thấy ở đất ngập úng bởi Trolard và nnk (1997) [53].
1.1.3. Sự chuyển hóa của các oxit sắt trong mơi trường đất
Các oxit sắt có thể vơ cùng kém ổn định trong mơi trường đất. Chúng
nhanh chóng bị khử hoặc oxy hóa khi thế oxy hóa khử thay đổi. Hoạt động của
vi sinh vật có thể đóng vai trị cốt yếu nhất đối với sự hình thành và hịa tan các
oxit sắt. Trên một khía cạnh nào đó, có thể nói rằng các oxit sắt là oxit sinh học.

Mặt khác, nhiều nghiên cứu cho thấy Fe di động trong đất chủ yếu nhờ quá
trình khử do hoạt động của các vi sinh vật trong điều kiện yếm khí [46,47,49].
Quá trình khử tiếp theo diễn ra cùng với quá trình oxy hóa sinh khối phân hủy.

Đàm Thị Ngọc Thân

3

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

Một đặc điểm nổi bật của các oxit sắt là chúng thường liên kết chặt chẽ
với các hợp phần khác trong đất, đặc biệt là với các khoáng sét aluminosilicat.
Đây là những tinh thể mang điện, có kích thước nhỏ, có khả năng hút giữ các
oxit sắt và những thành phần hoạt động khác trên bề mặt và các khoảng hổng
của chúng. Một số dạng chiết của sắt từ môi trường đất đã được công nhận rộng
rãi như: dạng chiết Fe-dithionit bao gồm các oxit tự do hoặc có mức độ tinh thể
hóa cao, dạng chiết Fe-amonioxalat cho oxit có mức độ tinh thể hóa thấp, dạng
chiết Fe-pyrophotphat cho dạng liên kết với chất hữu cơ.
Những nơi có hàm lượng chất hữu cơ cao thường thúc đẩy sự hình thành
gơtit nhiều hơn so với hematit. Tổng hợp nhân tạo các oxit sắt trong phịng thí
nghiệm từ vật liệu ban đầu là ferrihydrit cho thấy gơtit hầu hết được hình thành
ở pH gần 4, trong khi đó lượng hematit thu được nhiều nhất khi điều chế ở pH
khoảng 7 – 8. Fritsch và nnk (2005) đã giải thích hiện tượng màu vàng hướng
về phía tầng mặt của một phẫu diện đang phong hóa trên nền trầm tích ở Braxin
là do sự thay đổi hướng lên phía trên về lượng của cả gơtit và hematit, đồng
thời là sự tăng lên của Al trong cấu trúc gơtit. Hematit và gơtit nghèo Al sót lại
do phong hóa trầm tích trong điều kiện khí hậu khác nhau bị hịa tan và gơtit

giàu Al hình thành nhờ quá trình tái tinh thể hóa [30]. Ở một số đất nhiệt đới,
sự hình thành của hematit thay thế cho gơtit diễn ra khi nhiệt độ tăng cao, điều
kiện thống khí tốt, pH gần trung tính và chất hữu cơ đất bị chuyển hóa [23].
Ferrihydrit cũng thường xuất hiện ở dạng liên kết với gơtit và lepidocrocit
[10]. Trong phịng thí nghiệm, ferrihydrit có thể dễ dàng chuyển hóa thành
hematit [37,49]. Tuy vậy, ferrihydrit và hematit lại rất hiếm khi bắt gặp cùng
nhau trong đất, và điều này cho thấy sự chuyển hóa có thể đã diễn ra rất nhanh
chóng trong tự nhiên. Tuy vậy, Adamo và nnk (1997) phát hiện ferrihydrit cùng
tồn tại với cả hematit và gơtit trong sản phẩm phong hóa đá núi lửa bởi địa y.
Chúng xuất hiện ở những phần khác nhau của đá bị biến đổi [3].
1.2.

Khoáng vật gơtit

Gơtit là một trong những khoáng vật của sắt phổ biến nhất trong đất do
đặc tính bền vững cao về mặt nhiệt động học. Con đường hình thành gơtit xuất
Đàm Thị Ngọc Thân

4

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

phát từ Fe2+ bị oxy hóa để tạo ra một loại hợp chất Fe3+ khác, sau đó kết lắng
và tạo thành gơtit hoặc ferrihydrit. Điều này giải thích cho việc gơtit thường
bắt gặp cùng với ferrihydrit trong một số loại đất. Ngoài ra, gơtit cũng có thể
được hình thành từ cả ion ion Fe3+ trong dung dịch thông qua phát triển các tinh
thể hạt nhân trung tâm.

Về mặt cấu trúc, gơtit chứa các lớp bát diện kép gắn với các lớp kép khác
nhờ có chung các vị trí góc và các cầu nối hydro [15]. Gơtit có điểm chuyển
điện nằm trong khoảng pH 6 - 10 [55]. Do điểm chuyển điện nằm trong khoảng
pH khá cao, nên gơtit có khả năng tương tác tốt với PO43- [6], anion có trong
các hợp chất của thuốc trừ sâu [14], axit fulvic và axit humic [26,57].
1.3. Silic trong đất
1.3.1. Hàm lượng của Si trong đất
Silic (Si) là nguyên tố phổ biến thứ hai trên vỏ Trái Đất (chiếm xấp xỉ
28,8% trọng lượng) [56]. Si có mặt trong nhiều loại khoáng vật nguyên sinh và
thứ sinh, chiếm từ 0,5 đến 47% trọng lượng của địa quyển [39].
Quá trình phong hóa hịa tan các khống vật silicat giải phóng Si dưới
dạng axit silicic. Nồng độ Si trong dung dịch đất dao động trong khoảng từ 0,01
đến 1,99 mM [35], nhưng thường phổ biến ở nồng độ 0,1 – 0,6 mM [25].
1.3.2. Sự hịa tan khống vật chứa silic
Hàm lượng Si dao động trong khoảng từ lượng vết trong các đá cacbon
(như đá vôi và đá cacbonat), đến 23% trong các loại đá cơ bản như bazan và
tới trên 46,5% ở đá orthoquarzit [40]. Trong các đất được phong hóa từ các loại
đá này, hàm lượng Si dao động trong khoảng từ 46% trong silcrit đến 7,9%
trong petrocalcic, thậm chí cịn thấp hơn ở các đất phong hóa mạnh Oxisols như
bauxit hoặc ferricrit [40]. Đất chủ yếu chứa Si ở trong thành phần các khoáng
vật như oxit silic, khoáng vật nguyên sinh và silicat thứ sinh, đặc biệt là các
khoáng vật phyllosilicat [32].

Đàm Thị Ngọc Thân

5

Khoa Môi trường



Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

Các khống vật ngun sinh tập trung trong đất chủ yếu ở cấp hạt cát và
limon (50 – 2000 µm và 2 – 50 µm). Ngược lại, các khoáng vật thứ sinh lại tập
trung chủ yếu ở cấp hạt sét (<2 µm), là kết quả của quá phong hóa tạo thành
đất [5], bao gồm các khống vật phyllosilicat và oxit sắt (nhơm) [40].

Hình 1. Các dạng silic trong pha rắn của đất [48]
a. Oxit silic
Trong đất, khả năng hịa tan của các khống vật Si vơ định hình cao hơn
(1,8 – 2 mM Si) so với quartz (0,10 – 0,25 mM Si) do khả năng hòa tan Si là
hàm của mật độ các tứ diện Si và kích thước, trật tự sắp xếp của tinh thể khoáng
vật [22,32,42]. Quartz vốn được biết tới là khoáng vật rất phổ biến trong mơi
trường đất, có độ bền cao và có khả năng chống chịu với q trình phong hóa,
trở thành khống vật cuối cùng được tinh thể hóa từ vật liệu ban đầu là macma
[22,40]. Q trình hịa tan Si vơ định hình thơng qua phản ứng thủy phân tại
các pH < 9 theo phản ứng sau:
SiO2 + 2H2O = H4SiO4

Đàm Thị Ngọc Thân

6

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

Khả năng hịa tan của Si sinh học tương đương với oxit Si vô định hình
(1,8 mM Si) và cao gấp 17 lần so với quartz [27]. Tỷ lệ Si giải phóng từ xác

thực vật như rơm rạ phụ thuộc vào phản ứng thủy phân xenlulo, điều này gợi ý
rằng phần lớn Si có trong phytolith tồn tại ở dạng vô cơ tinh khiết, không tạo
phức với các hợp chất hữu cơ [28]. Bản thân thực vật cũng có một cơ chế cân
bằng giữa tỷ lệ xenlulo, lignin và Si một cách chặt chẽ nhưng rất linh hoạt. Do
đó, có thể kết luận vịng tuần hồn của Si trong thực vật có liên quan mật thiết
tới vịng tuần hồn của xenlulo và lignin [17].
Khả năng hịa tan các khống vật Si vơ định hình sẽ tăng một cách tuyến
tính với tỷ lệ chưa bão hịa Si của dung dịch. Tuy nhiên, Dove và nnk (2008)
chứng minh rằng tỷ lệ hịa tan của khống vật Si vơ định hình phụ thuộc theo
hàm mũ vào nồng độ các chất điện ly (các ion kim loại kiềm và kiềm thổ) [21].
Sự hấp phụ Al và các kim loại hóa trị II hoặc III khác (Fe3+, Zn2+ và Cu2+) ảnh
hưởng tới đặc tính bề mặt của chuỗi Si vơ định hình và làm giảm tỷ lệ hịa tan
của các khống vật dạng này [20,39].
Khả năng hịa tan của các khoáng vật Si, bao gồm cả dạng tinh thể và
dạng vơ định hình là hằng số trong khoảng pH từ 2 - 8,5 nhưng tăng lên một
cách nhanh chóng tại pH gần bằng 9 khi axit yếu silicic phân ly nấc thứ nhất
[20]:
H4SiO4 = H3SiO4- + H+
Phản ứng polymer hóa Si đạt trạng thái ổn định tại pH ~ 9 [18,19].
b. Khống vật silicat
Tốc độ phong hóa của các khống vật silicat đóng một vai trị quan trọng
trong q trình phát triển đất, khả năng đệm của đất có liên quan tới lắng đọng
axit, vịng tuần hồn cacbon và vịng tuần hồn của nhiều ngun tố vơ cơ đặc
trưng cho độ phì của đất [58]. Tốc độ hịa tan của một khống vật trong một
mơi trường nhất định là hàm phụ thuộc vào các yếu tố cường độ (nhiệt độ, độ
ẩm, pH và Eh) và các yếu tố: vị trí hoạt động bề mặt, bản chất của khoáng vật
[45]. Kết quả này là hệ quả của quá trình tăng dần tính ổn định từ các khống

Đàm Thị Ngọc Thân


7

Khoa Mơi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

vật nguyên sinh kém bền vững nhất tới các khống vật silicat thứ sinh (ví dụ
kaolinit, allophan, nhơm, sắt oxit/hydroxit) [43].
Tốc độ hịa tan khống vật phụ thuộc chủ yếu vào cân bằng hóa học của
các quá trình tạo thành Si ở dạng tự do, các quá trình như tạo kết tủa thứ sinh,
hấp phụ và q trình thực vật hút thu Si có thể thúc đẩy sự hịa tan các loại
khống vật [19,24]. Sự tập trung của các phân tử axit hữu cơ ở nồng độ cao
trong tầng hữu cơ dường như thúc đẩy q trình phong hóa khống vật ngun
sinh và thứ sinh thơng qua tạo phức và ăn mịn do axit [7,9].
1.3.3. Sự hấp phụ của silic lên bề mặt pha rắn
Axit silicic có thể bị lấy đi khỏi dung dịch đất bởi nhiều phần tử trong
pha rắn của đất [39]. Mặc dù một lượng nhỏ Si bị hấp phụ bởi lên bề mặt các
khoáng sét thứ sinh [51] tuy nhiên oxit sắt và nhơm mới là những thành phần
chủ yếu đóng góp với khả năng hấp phụ Si của đất [8,15,39].
Sự hấp phụ của axit silicic bởi các oxit phụ thuộc vào các yếu tố: (i) hấp
phụ tăng dần theo chiều tăng của pH trong khoảng 4 - 9, (ii) dạng kim loại, ví
dụ oxit nhơm có khả năng hấp phụ axit silicic tốt hơn các oxit sắt [34,39].
H4SiO4 tương tác với nhóm chức OH- trên bề mặt của oxit sắt thông qua các
phối tử trao đổi để tạo thành cấu trúc phức nối đơi trong khống vật silicat
[16,39].
Sự hịa tan các khống vật chứa silic giải phóng axit silicic vào môi
trường đất. Axit silicic hấp phụ lên bề mặt, ảnh hưởng đến điện tích bề mặt của
hệ keo và do đó ảnh hường đến đặc tính (tụ keo, tán keo) của hệ keo, bao gồm
cả gơtit.

1.3.4. Vai trò của Silic trong đất
 Đối với dinh dưỡng cây trồng
Si tạo nên các phức hợp với một polyphenol để hình thành những hợp
chất với lignin tăng cường độ cứng của thành tế bào. Si tạo ra rào cản cơ học
chống lại sự tấn cơng của cơn trùng miệng nhai và chích hút. Hàm dưới của sâu

Đàm Thị Ngọc Thân

8

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

tuổi rất yếu nên khơng gặm được lớp silic-cutin trên biểu bì của lá. Bên cạnh
đó, Si cũng có vai trị xúc tác trong tính kháng sinh bằng cách sản sinh ra những
hợp chất hóa học, tanin và phenol. Si làm tăng năng suất trên rất nhiều loại cây
trồng thông qua việc gia tăng tổng hợp chlorophyl và quang hợp. Si còn giúp
cây cứng chắc, chống đổ gẫy. Ngồi ra một vai trị rất được quan tâm hiện nay
đối với Si là làm tăng khả năng chống chịu của cây trồng trong các điều kiện
bất lợi về dinh dưỡng, hạn hán, sâu bệnh, tăng cường khả năng chịu mặn và
ngộ độc do kim loại nặng. Nhiều nghiên cứu cho thấy, Si giúp cây loại bỏ khả
năng bị ngộ độc mangan, sắt và nhơm vì Si giúp cây phân phối các nguyên tố
kim loại này một cách hợp lý. Nếu thiếu Si, các nguyên tố kim loại này tích trữ
khơng đều và gây ngộ độc. Bên cạnh đó, Si cịn giúp loại bỏ sự mất cân đối
dinh dưỡng có hại giữa kẽm và photpho trong cây làm cho cây khỏe hơn.
Trong việc chịu hạn và mặn, Si giúp cây hạn chế thốt hơi nước, duy trì
nước trong lá ở mức cao, ổn định nhờ việc tạo thành lớp biểu bì kép silic-cutin
(sừng cứng). Mặt khác, sự gắn kết của phytolith với các tế bào biểu bì có thể

tạo ra những lớp màng giúp giảm tới 30% lượng thốt hơi nước. Điều này góp
phần quan trọng đối với khả năng chịu hạn của lúa.
Mặt khác, nếu hàm lượng Si trong đất dồi dào (nhờ q trình hịa tan của
phytolith), sự cạnh tranh đối kháng sẽ giúp cây trồng hút thu Si thay vì asen và
tránh được sự tích lũy sinh học của asen vào chuỗi thức ăn.
 Đối với q trình hình thành đất
Si hịa tan đóng góp vào q trình hình thành đất thơng qua chu trình sinh
địa hóa của các ngun tố, ví dụ như: (1) q trình hình thành mới các khống
vật thứ sinh; (2) hấp phụ trên bề mặt của các hợp chất oxit (hydroxit) của sắt,
nhôm; (3) được hút thu bởi thực vật, trả lại cho lớp đất mặt dưới dạng silic sinh
học và bị rửa trôi cùng pha rắn của đất vào trong thủy quyển.
1.4. Điện tích bề mặt và đặc tính của hệ keo
Tính bền vững của hệ keo được tạo thành do sự cân bằng giữa lực đẩy
và ái lực giữa các hạt lơ lửng [44]. Nếu trong dung dịch lực đẩy chiếm ưu thế
Đàm Thị Ngọc Thân

9

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

thì các hạt có xu hướng phân tán. Trong trường hợp ngược lại, ái lực chiếm ưu
thế, các hạt có xu hướng liên kết lại thành các hạt lớn hơn, keo tụ và sa lắng
nhanh hơn. Nhiều lý thuyết khác nhau đã được phát triển bởi nhiều nhà khoa
học như Sogami và Ise (1984), Smalley (1990), Ise và Smalley (1994), McBride
và Baveye (2002) để cố gắng miêu tả lại đặc tính keo của các loại vật liệu khác
nhau (trích theo [44]).
Sự tụ keo là một quá trình nhiệt động theo chiều thuận, tuy nhiên, động

học của q trình keo tụ quyết định tính bền vững của hệ keo. Tất cả các hệ keo
sẽ bị keo lắng một cách tự nhiên sau một khoảng thời gian đủ dài, tuy nhiên
ngưỡng tụ keo của các hệ keo là khác nhau. Những ngưỡng tụ keo này tương
tự với năng lượng hoạt hóa thường được nhắc tới trong hóa động học. Những
phần tử ở trạng thái cơ bản thường bị dính bám và khơng tách rời. Ngược lại,
sự chuyển đổi từ tán keo sang tụ keo là kết quả của trạng thái thứ cấp, bao gồm
dạng cấu trúc card-house và có thể bị chuyển đổi ngược lại [44].
Thành phần các muối hòa tan và các thành phần trao đổi, tạo phức, pH,
thành phần khoáng vật học, lượng chất hữu cơ là những yếu tố quan trọng ảnh
hưởng tới sự ổn định của hệ keo. Nói một cách khái quát, các cation hóa trị II
thì có ảnh hưởng mạnh hơn tới sự tụ keo so với các cation hóa trị I. Quirk và
Schofiled (1955) tìm ra rằng tác động của CaCl2 tới sự tụ keo mạnh gấp 50 –
100 lần so với tác dụng của NaCl (trích theo [44]). Đối với các cation hóa trị I
thì có một chút khác biệt, KCl thể hiện khả năng ảnh hưởng tới tụ keo cao hơn
so với NaCl. Giá trị pH có ảnh hưởng quan trọng quyết định tới điện tích của
bề mặt của khoáng vật. Thay đổi giá trị pH ảnh hưởng tới điện tích mặt rìa của
khống sét và điện tích biến thiên của các khống vật như sắt (nhơm) oxit.
Axit silicic bị hấp phụ đặc biệt trên bề mặt của oxit thứ sinh như trên
ferrihydrit nhân tạo có cấu trúc tinh thể thấp với hàm lượng cao hơn so với gơtit
đã tinh thể hóa (Delstanche và nnk, 2009) (trích theo [44]). Trên bề mặt của
oxit sắt, axit polysilicic có thể được tạo thành thông qua những tương tác đặc
biệt với axit silicic [19]. Do sự có mặt rộng rãi ở trong các loại đất khác nhau
[49], các oxit sắt đóng vai trò “điều khiển” nồng độ của axit silicic trong pha
lỏng của đất [39]. Một số nghiên cứu trước đây đã chỉ ra ảnh hưởng của pH và
Đàm Thị Ngọc Thân

10

Khoa Môi trường



Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

một số ion vơ cơ tới điện tích bề mặt và khả năng phân tán của gơtit, tuy nhiên
nghiên cứu về ảnh hưởng của axit silicic tới đặc tính keo và điện tích bề mặt
của gơtit chưa được tiến hành do đó cho thấy tính cần thiết của của việc thực
hiện đề tài này.

Đàm Thị Ngọc Thân

11

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

Chương 2 - ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
2.1. Đối tượng nghiên cứu
2.1.1. Gơtit
Mẫu gơtit (α-FeOOH) sử dụng trong nghiên cứu được tổng hợp nhân tạo
từ muối FeSO4.7H2O. Quy trình tổng hợp gơtit cụ thể như sau:
Hòa tan 13,9 g FeSO4.7H2O trong 1 L nước cất đã đuổi hết O2. Thêm
110 mL dung dịch NaHCO3 1 M và tiến hành sục khí liên tục với tốc độ 30 –
40 mL/phút. Trong quá trình oxy hóa, pH được duy trì tại giá trị 7 bằng dung
dịch NaHCO3. Q trình oxy hóa sẽ kết thúc sau khoảng 48h, màu của huyền
phù chuyển từ màu xanh rêu sang màu vàng chanh. Tiến hành ly tâm phần
huyền phù với tốc độ 5.000 vòng/phút để thu mẫu gơtit, rửa lại với nước cất hai
lần 3 - 4 lần, sấy khô tại nhiệt độ dưới 50oC [50].
2.1.2. Dung dịch axit silcic

Dung dịch axit silicic được sử dụng trong thí nghiệm thu được bằng
cách tiến hành hòa tan silicagel. Ngâm bột silicagel trong nước cất 2 lần ở
nhiệt độ 70oC trong thời gian 48h, sau đó gạn lấy phần dung dịch. Nồng độ
silic trong dung dịch được xác định bằng phương pháp so màu xanh molipden
[8]. Dung dịch chứa Si hòa tan được pha loãng với nước cất 2 lần để có được
dung dịch làm việc với hàm lượng 50 mg L-1 (*). Dung dịch (*) này sẽ được
sử dụng cho các thí nghiệm về ảnh hưởng của axit silicic tới đặc tính keo của
gơtit.
2.2. Phương pháp nghiên cứu
2.2.1. Xác định thành phần khoáng vật theo phương pháp nhiễu xạ tia X
Phương pháp nhiễu xạ bột được sử dụng để kiểm tra thành phần khoáng
vật trong mẫu gơtit tổng hợp được. Đây là một trong những phương pháp được
sử dụng rộng rãi nhất để xác định cấu trúc tinh thể thông qua việc sử dụng một
chùm tia X song song hẹp, đơn sắc chiếu vào mẫu. Người ta quay mẫu và quay
đầu thu chùm nhiễu xạ trên đường tròn đồng tâm và ghi lại cường độ chùm tia
Đàm Thị Ngọc Thân

12

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

phản xạ cũng như phổ nhiễu xạ [1]. Mẫu gơtit thu được từ quá trình tổng hợp
được đem đi phân tích nhiễu xạ trên máy D5005, Siemens để kiểm chứng về
mặt thành phần và tính đồng nhất của mẫu.
2.2.2. Thí nghiệm hấp phụ Si
Mẫu thí nghiệm được chuẩn bị từ dung dịch huyền phù gơtit hàm lượng
10 mg mL-1. Trong thí nghiệm, giá trị pH biến thiên từ 3 đến 10 và nồng độ Si

thay đổi từ 0 đến 40 mg L-1. Cách tiến hành như sau: lấy 2,5 mL dung dịch
huyền phù của gơtit, bổ sung 0, 10, 20, 30, 40 mL dung dịch (*), thêm HCl 0,5
N (hoặc NaOH 0,5 N) và NaCl 0,5 N để đạt được pH mong muốn. Thêm nước
cất hai lần để tổng thể tích của mỗi mẫu là 50 mL, nồng độ Si ở các mẫu lần
lượt là 0, 10, 20, 30, 40 mg L-1 và nền điện ly trong dung dịch là 0,01 molc L-1
(hoặc 0,05 molc L-1). Dung dịch huyền phù (A) này được giữ yên ở trạng thái
cân bằng trong 24h.
Sau 24h, tiến hành kiểm tra và ghi lại giá trị pH của dung dịch. Lắc đều
và hút 10 mL dung dịch huyền phù của mỗi mẫu thí nghiệm đem ly tâm, thu
lấy phần dung dịch. Si hòa tan trong dung dịch được xác định bằng phương
pháp so màu xanh molipden trên máy quang phổ khả kiến (Labnics, L-VIS400) ở bước sóng 810 nm [8]. Kết quả lượng Si hấp phụ lên gơtit được tính
theo cơng thức sau:
Siabs =
Trong đó:

(𝐶0 −𝐶1 ).𝑉
𝑚

. 106

Siabs: lượng Si (g) hấp phụ tính trên 1 Kg gơtit (g Kg-1):
C0, C1: lần lượt là nồng độ đầu vào và nồng độ cịn dư của dung
dịch axit silic cho thí nghiệm hấp phụ silic (mg L-1)
V: thể tích mẫu (mL)
m: khối lượng gơtit trong V mL mẫu (mg)

Lượng dung dịch huyền phù cịn lại của mỗi mẫu thí nghiệm được sử
dụng cho các thí nghiệm xác định biến thiên điện tích bề mặt và thí nghiệm
phân tán trên ống nghiệm.
Đàm Thị Ngọc Thân


13

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

2.2.3. Xác định giá trị điện tích bề mặt (SC)
Để xác định giá trị điện tích bề mặt của mẫu, nghiên cứu sử dụng thiết bị
phân tích bề mặt tích hợp với bộ chuẩn độ tự động (PCD 05, Mütek CHLB
Đức). Phương pháp này đã được nhắc tới trong nhiều nghiên cứu về hóa học
đất và đặc điểm điện động học của nhiều loại mẫu vật khác nhau (Weiss và nnk,
1989; Chen và nnk, 2004; Nguyễn Ngọc Minh và nnk, 2009) (trích theo [55]).
Kỹ thuật này dựa trên phương pháp phân tích thế zeta của dòng chuyển động.
Dung dịch huyền phù của mẫu vật được chuyển toàn bộ vào ống Teflon, đồng
thời với sự chuyển động tịnh tiến lên – xuống của pít – tơng, hai điện cực bằng
vàng được gắn ở trong ống Teflon sẽ thu nhận các tín hiệu điện liên tục. Tùy
vào thế của dung dịch là âm hay dương (phụ thuộc vào bản chất của các phần
tử keo trong dung dịch), thiết bị này cho phép xác định điện tích bề mặt của vật
liệu thông qua chuẩn độ bằng một trong hai dung dịch ion hữu cơ mang điện
tích trái dấu (Müller, 1996): anion PES-Na (Natri Polyethylen Sunphonat) hoặc
cation Poly-DADMAC (Polydiallyl Dimethylamoni Clorit). Giá trị điện tích bề
mặt được tính tốn dựa trên thể tích và nồng độ của dung dịch thêm vào để
chuẩn độ cho tới khi thế zeta bằng 0. Điện tích của hai dung dịch ion dùng để
chuẩn độ được chứng minh là độc lập với pH (3 - 10) và nồng độ NaCl < 1 mol
L-1 [11].

Phân bố ion trong dung dịch khi khơng có dịng chuyển động (a) và có dịng
chuyển động (b)

Hình 2. Sơ đồ cấu tạo và cơ chế hoạt động của máy PCD Mütek 05.
Đàm Thị Ngọc Thân

14

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

Trong thí nghiệm xác định điện tích bề mặt của gơtit, chuyển 10 mL
dung dịch huyền phù của mỗi mẫu thí nghiệm (A) vào ống Teflon. Sau khoảng
15 – 30 phút, khi giá trị pH và thế zeta ổn định thì tiến hành chuẩn độ. Quá
trình chuẩn độ được tiến hành với tốc độ 50 µL/phút, nồng độ của dung dịch
PES-Na và Poly-DADMAC là 0,0002 N.
Điện tích bề mặt của mẫu phân tích được tính theo cơng thức sau:
q=

𝑉.𝑁
𝑚

. 106

trong đó:
q

:

lượng điện tích bề mặt có trong 1 Kg vật liệu (mmolc Kg-1)


V

:

thể tích dung dịch Poly-DADMAC (hoặc PES-Na) dùng để chuẩn
độ (mL)

N

:

nồng độ của dung dịch tham gia chuẩn độ (0,0002 N)

M :

khối lượng mẫu (mg)

2.2.4. Thí nghiệm về ảnh hưởng của axit silicic tới đặc tính keo của gơtit
Ảnh hưởng của axit silicic đối với sự phân tán của gơtit trong dung dịch
được xác định theo phương pháp Lagaly với quy trình như sau:
Lắc đều và hút 10 mL dung dịch huyền phù của mỗi mẫu (A) chuyển vào
các ống nghiệm (Ø: 10 mm, V: 15 mL). Mẫu được phân tán bằng máy rung
siêu âm (TCP-40, Telsonic Thụy Điển) trong thời gian 1 phút, để lắng tự nhiên
ở nhiệt độ phòng trong 2h, sau đó hút cẩn thận 2 mL dung dịch ở phần trên
cùng của ống nghiệm chuyển vào cuvet. Độ truyền qua (T%) của dung dịch
được phân tích trên máy quang phổ khả kiến (Labnics, L-VIS-400) tại bước
sóng 380 nm [55]. Độ truyền qua lớn biểu thị cho dung dịch không bị vẩn đục
và các hạt gơtit tồn tại ở trạng thái gel (tụ keo). Ngược lại độ truyền qua nhỏ
chứng tỏ dung dịch vẩn đục và các hạt gơtit tồn tại ở trạng thái sol (tán keo)
[2].


Đàm Thị Ngọc Thân

15

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

Chương 3 - KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ THẢO LUẬN
3.1. Thành phần và đặc tính cấu trúc của mẫu gơtit tổng hợp
Mẫu sau khi tạo thành theo phương pháp được trình bày tại mục 2.1.1
được mang đi xác định bằng nhiễu xạ tia X, kết quả được thể hiện qua nhiễu xạ
đồ dưới đây:

d (nm)

0.22

Hình 3. Nhiễu xạ đồ tia X của mẫu gơtit tổng hợp nhân tạo
Theo như kết quả được thể hiện trên nhiễu xạ đồ, thành phần của oxit sắt
được điều chế nhân tạo trong phịng thí nghiệm bao gồm chủ yếu là gơtit (αFeOOH) có hiệu ứng điển hình ở 0,42 và 0,22 nm; mức độ tinh thể hóa cao.
Ngồi ra cịn có một phần nhỏ là khống vật lepidocrocit. Lepidocrocit (γFeOOH) cũng chứa các lớp bát diện kép như gơtit, tuy nhiên các lớp kép này
được gắn với nhau tại các mặt rìa dẫn đến sự bẻ cong của các mặt bát diện, các
mặt cong này chồng lên đỉnh của các bát diện khác và chúng được nối với nhau
bởi các cầu nối hydro. Lượng lepodocrocit trong mẫu chỉ chiếm một tỉ lệ nhỏ
(căn cứ vào cường độ các hiệu ứng đặc trưng trên nhiễu xạ đồ).
3.2. Sự hấp phụ axit silicic lên bề mặt của gơtit
Ở các nồng độ Si ban đầu khác nhau, nồng độ càng tăng thì khả năng hấp

phụ Si lên bề mặt gơtit càng lớn (Hình 4). Sự hấp phụ Si lên gơtit đạt mức cực
đại ở pH ~ 9, tương tự với kết quả trong nghiên cứu trước đây của Hiemstra và
Đàm Thị Ngọc Thân

16

Khoa Môi trường


Khóa luận tốt nghiệp – 06/2014

nnk [31]. Trong khoảng các pH thấp hơn 9, sự hấp phụ Si tăng cùng với sự tăng
pH. Trong khoảng pH này, dạng Si không phụ thuộc vào pH, chỉ tồn tại ở dạng
H4SiO4, do đó, sự hấp phụ Si theo pH chỉ phụ thuộc vào tương tác giữa Si với
bề mặt gơtit.

Nồng độ ban đầu
của Si trong dung
dịch (mg L-1)

Nồng độ ban đầu
của Si trong dung
dịch (mg L-1)

(4a) EB 0,01 molc L-1; (4b) EB 0,05 molc L-1

Hình 4. Sự hấp phụ silic lên gơtit theo pH ở các nền điện ly khác nhau

Theo quan điểm nhiệt động học, sự tương tác giữa Si với một proton (p)
bề mặt có thể khái quát lại theo phản ứng tổng quát như sau [31]:

≡RHm + HnSiO4n-4 ↔ ≡RHm+n-pSiO4n-4-p + pH+a
Đàm Thị Ngọc Thân

17

Khoa Môi trường


×