ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM
TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA
--------------------

PHẠM TRẦN NGỌC TÚ

ĐÁNH GIÁ KHẢ NĂNG LOẠI BỎ KHÁNG SINH LEVOFLOXACIN
TRONG NƯỚC BẰNG QUÁ TRÌNH QUANG XÚC TÁC SỬ DỤNG
VẬT LIỆU NỀN TiO2

EVALUATING THE EFFICIENCY OF LEVOFLOXACIN REMOVAL
IN AQUEOUS SOLUTION BY PHOTOCATALYSIS USING TiO2 –
BASED MATERIAL
Chuyên ngành

: Kỹ thuật môi trường

Mã số

: 8520320

LUẬN VĂN THẠC SĨ

TP. HỒ CHÍ MINH, tháng 07 năm 2023


CƠNG TRÌNH ĐƯỢC HỒN THÀNH TẠI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA –ĐHQG -HCM

Cán bộ hướng dẫn khoa học : PGS. TS. Nguyễn Nhật Huy .....................
(Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị và chữ ký)

Cán bộ chấm nhận xét 1 : PGS. TS. Đinh Thị Nga ....................................
(Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị và chữ ký)
Cán bộ chấm nhận xét 2 : PGS. TS. Nguyễn Trung Thành........................
(Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị và chữ ký)
Luận văn thạc sĩ được bảo vệ tại Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG Tp. HCM
ngày 29 tháng 07 năm 2023.
Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc sĩ gồm:
(Ghi rõ họ, tên, học hàm, học vị của Hội đồng chấm bảo vệ luận văn thạc sĩ)
1. Chủ tịch Hội Đồng:

GS. TS. Nguyễn Văn Phước

2. Cán bộ Phản biện 1:

PGS. TS. Đinh Thị Nga

3. Cán bộ Phản biện 2:

PGS. TS. Nguyễn Trung Thành

4. Ủy viên:

TS. Nguyễn Thái Anh

5. Thư ký:

TS. Phan Thanh Lâm

Xác nhận của Chủ tịch Hội đồng đánh giá LV và Trưởng Khoa quản lý chuyên
ngành sau khi luận văn đã được sửa chữa (nếu có).


CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG

TRƯỞNG KHOA
MƠI TRƯỜNG VÀ TÀI NGUYÊN

GS. TS. Nguyễn Văn Phước


ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM

CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM

TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA

Độc lập - Tự do - Hạnh phúc

NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ
Họ và tên học viên: Phạm Trần Ngọc Tú

MSHV: 1970659

Ngày tháng năm sinh: 05/09/1991

Nơi sinh: Tp.HCM

Chuyên ngành: Kỹ thuật Môi trường

Mã số: 8520320


I. TÊN ĐỀ TÀI:
Đề tài luận văn: Đánh giá khả năng loại bỏ kháng sinh Levofloxacin trong nước bằng
quá trình quang xúc tác sử dụng vật liệu nền TiO2 (Evaluating the efficiency of
Levofloxacin removal in aqueous solution by photocatalysis using TiO2–based material)
II. NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG
Học viên Phạm Trần Ngọc Tú đã hoàn thành tốt các nội dung và nhiệm vụ nghiên
cứu được giao, cụ thể là:
‐ Nội dung 1: Đánh giá khả năng phân hủy quang xúc tác của LEVO sử dụng các
loại vật liệu xúc tác quang trên nền TiO2.
‐ Nội dung 2: Xác định ảnh hưởng của các thông số (pH, nồng độ chất ô nhiễm,
lượng vật liệu quang xúc tác, ánh sáng, thời gian phản ứng) đến hiệu quả xử lý LEVO và
tối ưu hóa mơ hình xử lý.
‐ Nội dung 3: Động học phản ứng quá tình quang xúc tác xử lý LEVO trong nước.
‐ Nội dung 4: Nhận diện các gốc tự do và đề xuất cơ chế phân hủy LEVO.
III. NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: 05/9/2022
IV. NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: 21/05/2023
V. CÁN BỘ HƯỚNG DẪN
- PGS. TS. Nguyễn Nhật Huy
Tp.HCM, Ngày 29 tháng 7 năm 2023

CÁN BỘ HƯỚNG DẪN

CHỦ NHIỆM BỘ MÔN

TRƯỞNG KHOA MÔI TRƯỜNG VÀ TÀI NGUYÊN


i
LỜI CẢM ƠN
Xin gửi lời cảm ơn chân thành nhất đến với các cá nhân, tập thể đã đồng hành và

hỗ trợ em để có thể hồn thành luận văn này.
Trước tiên, với tình cảm sâu sắc và chân thành nhất, em xin được bày tỏ lòng biết
ơn thầy Nguyễn Nhật Huy, thầy Lâm Phạm Thanh Hiền – Trường Đại học Bách Khoa
Thành phố Hồ Chí Minh vì sự tận tình hướng dẫn, định hướng cũng như chuẩn chỉnh
các thí nghiệm trong luận văn của em. Nhờ có những định hướng này mà nghiên cứu
xử lý kháng sinh LEVO của em được hồn thiện. Bên cạnh đó, em xin chân thành cảm
ơn cơ Nguyễn Chí Hiếu – Trường Đại học Công nghiệp, bạn Nguyễn Thị Cẩm Tiên,
bạn Võ Thị Thanh Thùy – Thạc sỹ khóa 2018 về sự quan tâm, truyền lửa, hỗ trợ em và
nhóm có được những nguồn vật liệu quý giá, chất lượng, đáng tin để thực hiện những
kết quả khoa học chuẩn xác nhất. Luận văn được triển khai ngay cả khi em đang trong
thời kỳ thai sản, nên sự phối hợp, động viên của bạn Trần Thị Diễm, Ngơ Thuỵ Diệu,
cùng gia đình là sức mạnh tinh thần lớn nhất giúp em vượt qua được những khó khăn
trong khi tiến hành thực nghiệm.
Lời cuối cùng, em xin cảm ơn các Thầy Cô đã giảng dạy em trong những năm
qua, cảm thấy tự hào vì được học tập trong môi trường tốt, cơ sở vật chất và trang thiết
bị nghiên cứu hiện đại của trường Đại học Bách Khoa. Tuy nhiên, việc nghiên cứu cùng
các lập luận trích dẫn, phân tích dữ liệu sẽ cịn những thiếu sót khơng tránh khỏi, chưa
hồn hảo, nên em ln mong muốn sẽ nhận được những nhận xét, góp ý và sửa sai từ
phía các Q Thầy/Cơ để luận văn của em được tốt và hoàn thiện hơn nữa.
Em xin chân thành cảm ơn.
Tp. Hồ Chí Minh, tháng 06 năm 2023.
Học viên cao học
Phạm Trần Ngọc Tú


ii
TÓM TẮT

Trong nghiên cứu này, một loạt các vật liệu cấu trúc Nano nền TiO2 với nhiều
phương pháp tổng hợp khác nhau được tiến hành thử nghiệm với kháng sinh

Levofloxacin (LEVO) để đánh giá khả năng xử lý bằng quang xúc tác. Nồng độ LEVO
được giả lập ở mức trung bình 10 mg/L. Kết quả loại bỏ LEVO trong nước bởi các xúc
tác quang cho thấy P25 thương mại cho kết quả tốt hơn so với các vật liệu tổng hợp ở
giới hạn thời gian phản ứng 120 phút, nhưng ở thời gian dài hơn, vật liệu quang xúc tác
tổng hợp theo phương pháp solgel cho thấy ưu thế hơn trong việc xử lý kháng sinh này,
cụ thể là TiO2 nguyên chất (TiO2W2) và Pt-TiO2 ở 150 phút hoặc hơn. Một loạt các tiền
thí nghiệm khảo sát và phân tích điều kiện tối ưu cho thấy các yếu tố ảnh hưởng đến
quá trình xử lý bao gồm pH, lượng xúc tác quang (biểu thị qua tỉ lệ kháng sinh và vật
liệu xúc tác), thời gian phản ứng. Nghiên cứu cũng tìm được phương trình động học của
quá trình xử lý LEVO bởi TiO2W2 bằng phương pháp quang xúc tác và các gốc tự do
được cho là góp phần vào sự quang phân LEVO là 1O2 ; O2●¯ ; ●OH .


iii
ABSTRACT

In this study, a series of TiO2-based nanostructured materials with many different
synthesis methods were tested with the antibiotic Levofloxacin (LEVO) to evaluate the
possibility of photocatalytic treatment. LEVO concentration was simulated at an
average of 10 mg/L. The results of LEVO removal in water by photocatalysts show that
commercial P25 gives better results than synthetic materials at the reaction time limit
of 120 minutes, but at longer times, photocatalytic materials Solgel synthesis showed
more advantages in treating this antibiotic, specifically pure TiO2 (TiO2W2) and Pt-TiO2
at 150 minutes or more. A series of pre-experiments investigating and analyzing optimal
conditions showed that factors affecting the treatment process include pH, amount of
photocatalyst (indicated by the ratio of antibiotics and catalytic materials), reaction
time. The study also found the kinetic equation of the photocatalytic treatment of LEVO
by TiO2W2 and the free radicals believed to contribute to the photolysis of LEVO are
1
O2 ; O2●¯ ; ●OH.



iv
LỜI CAM ĐOAN
Luận văn này là cơng trình nghiên cứu của cá nhân tôi, được thực hiện dưới sự
hướng dẫn khoa học của PGS.TS Nguyễn Nhật Huy. Các kết quả trong nghiên cứu này
là hoàn toàn trung thực. Tất cả các kết quả từ những nghiên cứu khác đã được trích dẫn
đầy đủ.
Tơi xin hồn tồn chịu trách nhiệm về lời cam đoan này.

Học viên

Phạm Trần Ngọc Tú


v
MỤC LỤC
CHƯƠNG 1: MỞ ĐẦU ......................................................................................... 1
1.1 Đặt vấn đề ..................................................................................................... 1
1.2 Mục tiêu nghiên cứu ..................................................................................... 3
1.3 Nội dung nghiên cứu .................................................................................... 3
1.4 Đối tượng và phạm vi nghiên cứu ................................................................ 3
1.4.1 Đối tượng nghiên cứu ............................................................................ 3
1.4.2 Phạm vi nghiên cứu................................................................................ 3
1.5 Ý nghĩa khoa học và ý nghĩa thực tiễn ......................................................... 4
1.5.1 Ý nghĩa khoa học ................................................................................... 4
1.5.2 Ý nghĩa thực tiễn .................................................................................... 4
1.6 Tính mới của đề tài ....................................................................................... 4
CHƯƠNG 2: TỔNG QUAN ................................................................................. 5
2.1 Tổng quan kháng sinh .................................................................................. 5

2.1.1 Kháng sinh và nguồn gốc kháng sinh trong môi trường ........................ 5
2.1.2 LEVO và dư lượng LEVO trong môi trường nước ............................... 7
2.2 Một số phương pháp xử lý kháng sinh trong nước .................................... 12
2.2.1 Các phương pháp xử lý hóa lý ............................................................. 12
2.2.2 Các phương pháp xử lý sinh học.......................................................... 18
2.2.3 Các phương pháp xử lý bậc cao ........................................................... 20
2.3 Tổng quan về quang xúc tác bằng vật liệu TiO2 ........................................ 25
2.3.1 Khái quát về quang xúc tác .................................................................. 25
2.3.2 Khả năng phân hủy quang học của LEVO........................................... 28
2.3.3 Vật liệu tổng hợp TiO2 theo phương pháp thủy nhiệt .......................... 33
2.3.4 Vật liệu tổng hợp TiO2 theo phương pháp sol-gel ............................... 34
2.4 Tổng quan nghiên cứu trong và ngoài nước ............................................... 36
2.4.1 Nghiên cứu nước ngoài ........................................................................ 36


vi
2.4.2 Nghiên cứu trong nước ........................................................................ 40
CHƯƠNG 3: VẬT LIỆU VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU....................... 43
3.1 Hóa chất, thiết bị và mơ hình thí nghiệm ................................................... 43
3.1.1 Hố chất ............................................................................................... 43
3.1.2 Thiết bị ................................................................................................. 43
3.1.3 Mơ hình thí nghiệm .............................................................................. 44
3.1.4 Vật liệu nghiên cứu .............................................................................. 45
3.2 Phương pháp nghiên cứu ............................................................................ 46
3.2.1 Phương pháp hồi cứu - tổng quan tài liệu ............................................ 46
3.2.2 Phương pháp thực nghiệm ................................................................... 47
3.2.3 Phương pháp tổng hợp vật liệu ............................................................ 52
3.2.4 Phương pháp pha dung dịch hóa chất .................................................. 54
3.3 Nội dung nghiên cứu .................................................................................. 55
3.3.1 Nội dung 1: Đánh giá khả năng phân hủy quang xúc tác của LEVO sử

dụng các loại vật liệu xúc tác quang trên nền TiO2 ............................................... 55
Thuyết minh quy trình................................................................................... 57
3.3.2 Nội dung 2: Xác định ảnh hưởng của các thơng số tác động hiệu quả
q trình xử lý. ....................................................................................................... 57
Thuyết minh quy trình................................................................................... 58
3.3.3 Nội dung 3: Mơ hình động học của q trình phản ứng ...................... 62
3.3.4 Nội dung 4: Loại bỏ các gốc tự do và đề xuất cơ chế phân hủy LEVO.
................................................................................................................................ 62
CHƯƠNG 4: KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN ......................................................... 64
4.1 Khả năng phân hủy quang xúc tác LEVO của các loại vật liệu xúc tác
quang ......................................................................................................................... 64
4.2 Các yếu tố ảnh hưởng đến hiệu quả xử lý LEVO và tối ưu hóa mơ hình xử
lý ................................................................................................................................ 67
4.2.1 Vật liệu TiO2W2 ................................................................................... 67
4.2.2 Vật liệu P25 .......................................................................................... 75


vii
4.3 Động học phản ứng quá tình quang xúc tác xử lý LEVO trong nước........ 78
4.4 Nhận diện các gốc tự do và đề xuất cơ chế phân hủy LEVO..................... 81
4.5 Đặc trưng vật liệu thí nghiệm ..................................................................... 84
4.5.1 SEM và EDX ....................................................................................... 84
4.5.2 Phổ tán sắc năng lượng tia X – XRD ................................................... 85
4.5.3 Kết quả phân tích BET ......................................................................... 86
CHƯƠNG 5: KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ ....................................................... 88
5.1 Kết luận ...................................................................................................... 88
5.2 Kiến nghị .................................................................................................... 89
TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................................... 90



viii
DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT
Theo thứ tự abc
1. AC
2. AOPs
3. BC
4. BOD
5. CB
6. CDOM
7. CNTs
8. FQ
9. HRT
10. KS / AnB
11. LEVO
12. MWCNTs
13. MLSS
14. MF
15. NF
16. PAC
17. PP
18. QCVN
19. SS
20. SRT
21. Tỷ lệ F/M
22. UF
23. VL
24. VB

: Than hoạt tính
: Các phương pháp oxi hóa bậc cao

: Than sinh học
: Nhu cầu oxy sinh hoá
: Vùng dẫn năng lượng cao
: Chất hữu cơ hòa tan chromophoric
: Vật liệu Nano
: Floroquinolone
: Thời gian lưu nước
: Kháng sinh / Antibiotics
: Levofloxacin
: Vật liệu Nano dạng thanh
: Chỉ số hỗn hợp Chất rắn lơ lửng.
: Màng lọc tinh, kích thước milimeter
: Màng lọc tinh, kích thước nano mét
: Chất keo tụ Poly aluminium chloride
: Phương pháp
: Quy chuẩn kỹ thuật quốc gia Việt Nam
: Chất rắn lơ lửng
: Thời gian lưu bùn
: Tỷ lệ Chất dinh dưỡng và cơ chất
: Màng lọc tinh, kích thước Micro mét
: Vật liệu
: Vùng hoá trị năng lượng thấp


ix
DANH MỤC BẢNG
Bảng 2.1. Một số nhóm kháng sinh chính [11]...................................................... 5
Bảng 2.2. Tác động của LEVO lên sinh vật sống [18] ........................................ 10
Bảng 2.3. Khả năng loại bỏ các dược phẩm tại các nhà máy xử lý nước thải [12]
[15]................................................................................................................................ 13

Bảng 3.1. Hóa chất sử dụng cho nghiên cứu ....................................................... 43
Bảng 3.2: Thiết bị dùng cho thí nghiệm .............................................................. 43
Bảng 3.3. Tính chất vật liệu thí nghiệm............................................................... 46
Bảng 4.1. Tóm tắt hiệu quả xử lý của các vật liệu ở 120 phút ............................ 65
Bảng 4.2. Giá trị mã hóa và giá trị thực của các yếu tố thực nghiệm .................. 70
Bảng 4.3 Các hệ số hồi quy và ý nghĩa thống kê các yếu tố khảo sát ................. 73
Bảng 4.5 Giá trị Ln(Co/Ct) theo thời gian của LEVO......................................... 79
Bảng 4.6. Giá trị Kobs của phản ứng với các nồng độ LEVO khác nhau ............. 80


x
DANH MỤC HÌNH

Hình 2.1. Nguồn gốc và cơ chế các q trình gây ơ nhiễm từ kháng sinh cho người
và thú y [12] .................................................................................................................... 7
Hình 2.2. Cấu trúc hố học của kháng sinh Levofloxacin ..................................... 9
Hình 2.3. Ảnh hưởng của LEVO và ciprofloxacin lên sức khỏe con người và môi
trường nước [15] ........................................................................................................... 11
Hình 2.4. Cơ chế quá trình quang xúc tác [41] .................................................... 26
Hình 2.5. Cơ chế quang xúc tác phân hủy LEVO trên nền xúc tác quang TiO2 [41]
...................................................................................................................................... 28
Hình 2.6. Các cách quang phân của Levofloxacin cùng các chất trung gian [45]
...................................................................................................................................... 29
Hình 2.7. Các con đường quang phân giả thuyết của LEVO [45] ....................... 31
Hình 2.8. Cơ chế khả thi của hoạt động quang hóa tăng cường [45] .................. 32
Hình 2.9. Cơ chế hình thành TiO2 bằng phương pháp sol-gel [49] ..................... 35
Hình 2.10. Sơ đồ nguyên lý của một bể keo tụ điện hóa hai cực [49] ................. 37
Hình 2.11. Các thành phần độc tố và sự hình thành các sản phẩm phụ trung gian
trong q trình ozone hóa. ............................................................................................ 39
Hình 3.1. Mơ hình thí nghiệm chiếu xạ bởi đèn UVA ........................................ 45

Hình 3.2. Quy trình nội dung thí nghiệm chung .................................................. 47
Hình 3.4. Bước sóng hấp thụ LEVO ở dãy nồng độ 1 từ 2 mg/L đến 12 mg/L .. 49
Hình 3.5. Bước sóng hấp thụ LEVO ở dãy nồng độ 2 từ 5 mg/L đến 30 mg/L .. 49
Hình 3.6. Bước sóng hấp thụ LEVO ở dãy nồng độ 3 từ 10 mg/L đến 100 mg/L
...................................................................................................................................... 50
Hình 3.7. Đường chuẩn kháng sinh LEVO, bước sóng λ = 291 nm ................... 51
Hình 3.8. Quy trình tổng hợp vật liệu biến tính thuỷ nhiệt – TZ (TiO2/ZnO) ..... 52
Hình 3.9. Quy trình tổng hợp vật liệu biến tính sol-gel – TiO2W2 ...................... 53
Hình 3.10. Sơ đồ quy trình thí nghiệm ................................................................ 56
Hình 3.11. Quy trình thí nghiệm khảo sát sự thay đổi pH ................................... 59


xi
Hình 3.12. Quy trình thí nghiệm khảo sát sự thay đổi nồng độ X:Y ................... 60
Hình 3.13. Quy trình thí nghiệm khảo sát sự thay đổi cường độ ánh sáng ......... 61
Hình 3.14. Quy trình thí nghiệm khảo sát sự ảnh hưởng các gốc tự do .............. 63
Hình 4.1. Hiệu suất xử lý LEVO của các quang xúc tác trong thời gian 120 phút
sau quang hố ............................................................................................................... 64
Hình 4.2. Hiệu suất xử lý LEVO của các quang xúc tác trong thời gian 300 phút
sau quang hố ............................................................................................................... 66
Hình 4.3. Ảnh hưởng pH đến hiệu quả xử lý LEVO của vật liệu TiO2W2 ......... 67
Hình 4.4. Ảnh hưởng của tỉ lệ kháng sinh và vật liệu TiO2W2 đến hiệu quả xử lý
LEVO............................................................................................................................ 68
Hình 4.5. Ảnh hưởng của ánh sáng đến hiệu quả xử lý LEVO khi dùng quang xúc
tác TiO2W2 .................................................................................................................... 69
Hình 4.6. Các thơng số cho mơ hình thực nghiệm xử lý LEVO bằng TiO2W2 ... 71
Hình 4.7 Ma trận kết quả thực nghiệm với 2 yếu tố pH và thời gian phản ứng .. 71
Hình 4.8 Kết quả phân tích ANOVA các yếu tố ảnh hưởng - TiO2W2 ............... 72
Hình 4.9 Bề mặt đáp ứng của các yếu tố ảnh hưởng đến hiệu suất xử lý LEVO
bằng P25 ....................................................................................................................... 75

Hình 4.10. Ảnh hưởng pH đến hiệu quả xử lý LEVO của vật liệu P25 .............. 75
Hình 4.11. Ảnh hưởng của tỉ lệ kháng sinh và vật liệu P25 đến hiệu quả xử lý
LEVO............................................................................................................................ 76
Hình 4.12. Ảnh hưởng của ánh sáng đến hiệu quả xử lý LEVO khi dùng quang
xúc tác P25.................................................................................................................... 77
Hình 4.16. Đường biểu diễn giá trị Ln(Co/Ct) theo nồng độ LEVO trong 150 phút
...................................................................................................................................... 80
Hình 4.17. Tốc độ phản ứng của LEVO với TiO2W2 .......................................... 81
Hình 4.18. Ảnh hưởng của nồng độ dung môi đến hiệu suất xử lý LEVO ......... 82
Hình 4.19. Diễn biến Cacbon trong quá trình xử lý ............................................ 83
Hình 4.20. SEM của vật liệu TiO2W2 .................................................................. 84
Hình 4.21. EDX của vật liệu TiO2W2 .................................................................. 84


xii
Hình 4.22. SEM của vật liệu P25......................................................................... 85
Hình 4.23. EDX của vật liệu P25......................................................................... 85
Hình 4.24 Kết quả phân tích phổ tán sắc của vật liệu TiO2W2 và P25 ................ 86
Hình 4.25 Kết quả phân tích BET của TiO2W2 ................................................... 87
Hình 4.26 Kết quả phân tích BET của P25 .......................................................... 87


1

CHƯƠNG 1: MỞ ĐẦU
1.1 Đặt vấn đề
Vào tháng 06/2018, tạp chí Lencet đã tiết lộ kết quả của Cơng trình khảo sát về
sử dụng kháng sinh trong bệnh viện nhằm đánh giá chỉ định và đề kháng kháng sinh
trên toàn thế giới [1]. Theo đó, 5 nhóm bệnh lý hàng đầu được chỉ định kháng sinh
đều có liên quan đến các bệnh về viên phổi, nhiễm trùng, với gần 46% tổng số bệnh

nhân được chỉ định điều trị bằng kháng sinh. Trong đó, ghi nhận Fluoroquinolones là
kháng sinh được kê đơn phổ biến thứ ba, và levofloxacin – một loại kháng sinh trong
họ này được sử dụng 12,8% ở Bắc Mỹ và 7,4% ở Đông Nam Á.
Tuy nhiên, việc sử dụng kháng sinh ngày càng gây khó khăn trong điều trị kháng
sinh ban đầu do vi khuẩn kháng thuốc, đề kháng kháng sinh, làm tăng tỉ lệ tử vong,
kéo dài thời gian nằm viện và tăng chi phí điều trị. Đơn cử Tại Việt Nam, bệnh viêm
phổi mắc phải trong bệnh viện (còn gọi là viêm phổi bệnh viện), Viêm phổi liên quan
thở máy do những tác nhân gram âm không lên men như Acinetobacter baumannii
và P. aeruginosa. A. baumannii đề kháng rất cao với nhóm carbapenem nhóm 2 như
imipenem và meropenem (98%), cũng như kháng đến 98% với levofloxacin. Tương
tự, P. aeruginosa cũng có tỉ lệ đề kháng cao với nhóm carbapenem trên 70%, kháng
nhóm fluoroquinolone xấp xỉ 50% (levofloxacin 50 % và ciprofloxacin 50%) [2].
Hoặc chủng Escherichia coli, Staphylococcus aureus chiếm tỷ lệ cao nhất trong số vi
khuẩn thuộc nhóm Gram âm phân lập. Tình hình kháng kháng sinh của Escherichia
coli rất cao, lên đến 100% với Ampicillin; Staphylococcus aureus đề kháng 100% với
Penicillin [3]
Cho nên, việc sử dụng kháng sinh trong chữa trị bệnh và đề kháng kháng sinh
đang là mối quan tâm trong ngành y, thôi thúc các nghiên cứu phương pháp xử lý các
loại kháng sinh sao cho có hiệu quả. Tuy nhiên, nhiều phương pháp truyền thống
khơng hiệu quả cho việc khống hóa hồn tồn kháng sinh do đặc tính khó phân hủy
sinh học của chúng. Cụ thể, các phương pháp sinh học sử dụng vi khuẩn, vi sinh để
xử lý kháng sinh tiềm ẩn từ dư lượng kháng sinh sẽ làm phát triển gen kháng và vi
khuẩn kháng kháng sinh trong chính hệ thống xử lý. Bên cạnh đó, vi sinh khơng phân


2

hủy và bẻ mạch được các cấu trúc của kháng sinh hệ Fluoroquinolones, và cơ chế
chính loại bỏ các kháng sinh này là hấp thụ vào bùn trong quá trình xử lý bùn hoạt
tính [4], [5]. Nên các nghiên cứu cải tiến phương pháp xử lý dựa trên các quá trình

oxi hóa bậc cao (AOPs) - bằng việc sử dụng và tạo thành các gốc tự do có khả năng
oxy hóa mạnh mẽ như Hydroxyl OH⚫ (có E0 = 2,8 V) đã được thực hiện. Chẳng hạn
các nghiên cứu gần đây liên quan đến các q trình oxi hóa bậc cao (AOPs) đã nhận
được nhiều quan tâm do khả năng có thể phân hủy các hợp chất kháng sinh này như
ozone hóa ([6], [7], [8], [9]), fenton và oxi hóa fenton [10], quang hóa và quang hóa
H2O2 bậc cao, xúc tác quang dị thể, dùng sóng siêu âm. Trong đó, quá trình quang
xúc tác sử dụng các chất xúc tác như TiO2, ZnO, ZnS, Fe2O3, CdS, WO3, v.v là một
trong các giải pháp tiềm năng trong việc khống hóa gần như hồn tồn các hợp chất
hữu cơ khó phân hủy. Dựa trên các báo cáo nghiên cứu về khả năng loại bỏ LEVO,
q trình Fenton được nhận thấy có thể áp dụng ở mức thực tế nhưng lượng bùn sắt
phát sinh lớn và lại lần nữa chuyển hóa chất ơ nhiễm vào một dạng chất thải khác
trong môi trường mà cần xử lý sau đó. Quang xúc tác được nhận thấy có thể biến đổi
về mặt hóa học của chất ô nhiễm bằng chất xúc tác dưới tác dụng của ánh sáng được
cung cấp năng lượng cao, giải quyết được trực tiếp chất ơ nhiễm khó phân hủy, mặc
dù phương pháp này chỉ đang được nghiên cứu ở phạm vi quy mơ nhỏ.
Q trình quang xúc tác sẽ đẩy nhanh q trình quang phân chất ơ nhiễm, khắc
phục sự phân rã chậm, và cơ chế loại bỏ của phương pháp này khơng chỉ xảy ra do
gốc hydroxyl OH⚫, mà cịn thơng qua các gốc tự do khác từ oxy có khả năng oxy hóa
mạnh. Một điểm thú vị nữa liên quan đến quá trình này là chất xúc tác, một tác nhân
làm tăng tốc độ phản ứng nhưng không làm thay đổi các phản ứng trong quá trình.
Hầu hết các chất xúc tác quang là kim loại bán dẫn vì chúng có mức năng lượng vùng
cấm hẹp như TiO2, ZnO, ZnS, Fe2O3, CdS, WO3. Và cùng với sự phát triển của khoa
học kỹ thuật vật liệu, các chất xúc tác quang được biến tính trên nền các vật liệu khác
nhau đã cho ra các tiềm năng xử lý chất ô nhiễm khác nhau mà trong bài nghiên cứu
này, tôi lựa chọn một loại kháng sinh đặc trưng để khảo sát khả năng loại bỏ chất ô
nhiễm này bằng phương pháp quang xúc tác, sử dụng các xúc tác được biến tính khác
nhau trên nền một vật liệu nano bán dẫn đang được sử dụng nhiều nhất hiện nay. Đó


3


là lý do đề tài đánh giá khả năng loại bỏ kháng sinh Levofloxacin (LEVO) trong nước
bằng quang hóa sử dụng vật liệu biến tính TiO2 được triển khai, để tiếp nối loạt nghiên
cứu về kháng sinh và phương pháp loại bỏ dư lượng kháng sinh trong nước.
1.2 Mục tiêu nghiên cứu
Khả năng xử lý kháng sinh LEVO trong nước bằng quá trình quang xúc tác sử dụng
vật liệu xúc tác nền TiO2
1.3 Nội dung nghiên cứu
Nghiên cứu bao gồm những nội dung sau:
‐

Nội dung 1: Đánh giá khả năng phân hủy quang xúc tác của LEVO sử dụng
các loại vật liệu xúc tác quang trên nền TiO2.

‐

Nội dung 2: Xác định ảnh hưởng của các thông số (pH, nồng độ chất ô nhiễm,
lượng vật liệu quang xúc tác, ánh sáng, thời gian phản ứng) đến hiệu quả xử
lý LEVO và tối ưu hóa mơ hình xử lý.

‐

Nội dung 3: Động học phản ứng quá tình quang xúc tác xử lý LEVO trong
nước

‐

Nội dung 4: Nhận diện các gốc tự do và đề xuất cơ chế phân hủy LEVO.

1.4 Đối tượng và phạm vi nghiên cứu

1.4.1 Đối tượng nghiên cứu
Các đối tượng của nghiên cứu bao gồm:
-

Levofloxacin trong nước giả thải với hàm lượng kháng sinh LEVO là 10 ppm.

-

Các nhóm vật liệu xúc tác quang: TiO2 khơng biến tính, vật liệu TiO2 tổng hợp
theo phương pháp thủy nhiệt, vật liệu TiO2 tổng hợp theo phương pháp solgel.
1.4.2 Phạm vi nghiên cứu

-

Mơ hình nghiên cứu theo quy mơ phịng thí nghiệm tại phịng thí nghiệm phân
tích Mơi trường – Trường đại học Bách Khoa – Đại học Quốc gia thành phố
Hồ Chí Minh.


4

1.5 Ý nghĩa khoa học và ý nghĩa thực tiễn
1.5.1 Ý nghĩa khoa học
-

Kế thừa và phát triển phương pháp xử lý LEVO hiệu quả.
1.5.2 Ý nghĩa thực tiễn

-


Đề tài đưa ra số liệu tổng quan về hiệu quả xử lý kháng sinh LEVO trong nước
bằng các vật liệu xúc tác mới dựa trên phương pháp quang học, làm tiền đề
cho các nghiên cứu xử lý kháng sinh này trong các nguồn nước phát thải ra
môi trường về sau, trong đó chủ yếu là nước thải bệnh viện và nước thải các
khu vực chăn nuôi, nuôi trồng thủy sản.

-

Đề tài này sẽ góp phần vào dữ liệu nền chung của đề tài lớn hơn về các phương
pháp xử lý nước thải kháng sinh tại Việt Nam.

1.6 T