ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA
--------------------o0o--------------------

TRANG KHÁNH DUY

TỔNG HỢP VẬT LIỆU CARBON AEROGEL TỪ MỤN DỪA
ĐỊNH HƯỚNG ỨNG DỤNG LÀM CHẤT HẤP PHỤ

Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học
Mã số: 8520301

LUẬN VĂN THẠC SĨ

TP. HỒ CHÍ MINH, Tháng 7 năm 2023


LUẬN VĂN ĐƯỢC HOÀN THÀNH TẠI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA-ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP. HỒ CHÍ MINH

Cán bộ hướng dẫn khoa học: PGS.TS. Lê Thị Kim Phụng.
Cán bộ chấm nhận xét 1: TS. Trần Tấn Việt
Cán bộ chấm nhận xét 2: TS. Trần Phước Nhật Uyên
Luận văn thạc sĩ được bảo vệ tại Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG TP.HCM ngày 17
tháng 07 năm 2023
Thành phần Hội đồng đánh giá luận văn thạc sĩ gồm:
- PGS.TS. Nguyễn Trường Sơn

- Chủ tịch hội đồng

- TS. Trần Tấn Việt

- Phản biện 1

- TS. Trần Phước Nhật Uyên

- Phản biện 2

- PGS.TS. Nguyễn Thị Phương Phong

- Ủy viên

- TS. Lê Vũ Hà

- Thư ký, Ủy viên

Xác nhận của Chủ tịch hội đồng đánh giá LV và Trưởng khoa quản lý chuyên ngành sau
khi luận văn đã được sửa chữa (nếu có).

CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG

TRƯỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC


i

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM
TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA

CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM
Độc lập - Tự do - Hạnh phúc


NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ
Họ và tên học viên

: Trang Khánh Duy

MSHV: 2070473

Ngày, tháng, năm sinh

: 04/02/1995

Nơi sinh: TP.HCM

Chuyên ngành

: Kỹ thuật hoá học

Mã số: 8520301

I. TÊN ĐỀ TÀI:
Tên tiếng Việt: Tổng hợp vật liệu carbon aerogel từ mụn dừa định hướng ứng dụng làm chất
hấp phụ.
Tên tiếng Anh: Fabrication of carbon aerogels from coir for adsorption application.
II. NHIỆM VỤ VÀ NỘI DUNG:
-

Tổng hợp vật liệu cellulose aerogel và carbon aerogel từ mụn dừa.

-


Đánh giá hình thái, tính chất của vật liệu.

-

Thử nghiệm khả năng hấp phụ dầu và dung môi của vật liệu.

III. NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: 05/09/2022
IV. NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: 21/05/2023
V. CÁN BỘ HƯỚNG DẪN: PGS.TS. Lê Thị Kim Phụng
TP.HCM, ngày 06 tháng 07 năm 2023
CÁN BỘ HƯỚNG DẪN

CHỦ NHIỆM BỘ MÔN

TRƯỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC


ii

LỜI CẢM ƠN
Với mỗi người học viên, luận văn như là một chuyến hành trình dài chất chứa nhiều sự nỗ lực,
niềm đam mê và cả trách nhiệm. Với em, luận văn khơng chỉ dừng lại như thế mà cịn là sự thử
thách, lịng kiên trì khi gặp trở ngại, là lòng biết ơn khi nhận được sự giúp đỡ từ Thầy/Cơ, gia
đình và bạn bè. Ghi nhận cơng lao ấy, bằng tấm lịng tri ân sâu sắc của mình, em xin gửi lời cảm
ơn từ tận đáy lòng đến Quý Thầy/Cô của Trường Đại học Bách Khoa Thành phố Hồ Chí Minh,
đặc biệt là các Thầy Cơ Khoa Kỹ thuật Hóa học.
Việc thực hiện luận văn địi hỏi rất nhiều kỹ năng và đã đôi lần em tưởng chừng phải từ bỏ khi
gặp khó khăn trong q trình thực hiện nhưng với sự chỉ dẫn tận tình, những lời dạy bảo của Cơ
Lê Thị Kim Phụng, em đã hồn thành luận văn một cách tốt nhất. Một lần nữa, em xin gửi lời

cảm ơn chân thành đến Cô.
Bên cạnh đó, gia đình và bạn bè ln là chỗ dựa tinh thần vững chắc nhất, tiếp sức mạnh giúp
em vững lịng trước những khó khăn, vì thế em muốn gửi những lời yêu thương nhất đến họ.
Đồng thời, em cũng xin gửi lời cảm ơn chân thành đến các Anh Chị Em trong văn phòng RPTC
Trường Đại học Bách Khoa Thành phố Hồ Chí Minh đã hỗ trợ tài liệu và giúp đỡ để em có thể
hồn thành luận văn một cách tốt nhất.
Cám ơn mọi người đã luôn đồng hành, sát cánh cùng em trên chuyến hành trình đầy khó khăn
và chơng gai, nhưng khi nhận được kết quả thì cảm thấy rất mãn nguyện và xứng đáng này.
Cuối cùng, em xin được chúc tất cả mọi người có thật nhiều sức khỏe và thành công trong cuộc
sống.
Em xin chân thành cảm ơn!

Thành phố Hồ Chí Minh, ngày 15 tháng 06 năm 2023
Học viên thực hiện

Trang Khánh Duy


iii

TĨM TẮT LUẬN VĂN

Hiện nay, ơ nhiễm mơi trường do sử dụng các sản phẩm từ nhiên liệu hóa thạch đang là
vấn đề được xã hội quan tâm, dẫn đến nhu cầu cấp thiết là tạo ra các vật liệu thân thiện
với mơi trường và có thể tái sử dụng. Mụn dừa, phụ phẩm công nghiệp của quả dừa, một
trong những nguyên nhân chính gây ra các vấn đề về môi trường tại Việt Nam do hàm
lượng lignin cao. Để giải quyết những vấn đề này, một sản phẩm mới carbon aerogel
sinh khối từ cellulose có nguồn gốc từ mụn dừa đã được phát triển. Một trong những
phương pháp chế tạo carbon aerogel là phương pháp sol-gel. Tuy nhiên, dung môi để
phân tán trong phương pháp này thường dễ bay hơi và độc hại. Trong bài viết này,

cellulose aerogel được điều chế bằng cách sử dụng polyamide amine-epichlorohydrin
(PAE) để tạo liên kết ngang các sợi cellulose nhằm tăng ổn định cấu trúc, sau đó cấp
đơng trong nitơ lỏng và sấy thằng hoa. Nghiên cứu cho thấy rằng nồng độ PAE 40%
trọng lượng là thích hợp để thu được carbon aerogel với khối lượng riêng thấp (0,0145
g.cm-3), độ xốp cao (98,99%) và có tính kỵ nước (góc tiếp xúc với nước xấp xỉ 129°),
cellulose aerogel được nhiệt phân ở 750°C dưới dịng khí N2, để tạo ra carbon aerogel.
Khả năng hấp phụ của carbon aerogel đối với các loại dầu và dung môi khác nhau vào
khoảng 61,63 – 112,97 g.g-1 và khả năng hấp phụ giảm chỉ 10% sau năm chu kỳ hấp phụ
- tái sử dụng. Đây là một phương pháp hiệu quả để chế tạo carbon aerogel bằng cách sử
dụng nguyên liệu là mụn dừa, với ứng dụng trong hấp phụ, carbon aerogel từ mụn dừa
là một vật liệu đầy hứa hẹn trong tách dầu - nước, cho thấy tiềm năng lớn của chúng
trong việc thu hồi dầu tràn và xử lý nước thải.


iv

ABSTRACT

Nowadays, environmental pollution by using fossil fuel-based products is a matter of
social concern, leading to a need to create environmentally friendly and reusable
materials. Coconut pith, a major by-product of the coconut fruit, is one of the primary
causes of environmental issues because of its high lignin contents. To address these
challenges, a novel fabrication of biomass carbon aerogel from coconut pith-derived
cellulose is developed. One of the fabrication methods for carbon aerogel is the sol-gel
method. However, the solvents for dispersing in this method are often volatile and toxic.
In this article, cellulose aerogels were prepared by using polyamide amineepichlorohydrin (PAE) to cross-link cellulose fibers to increase the table of the structure,
followed by freezing in liquid nitrogen and lyophilization. The research shows that a
PAE concentration of 40 wt% is appropriate to obtain carbon aerogel with low density
(0,0145 g.cm-3), high porosity (98,99%), and hydrophobic (a water contact angle of
approximately 129°), as-prepared cellulose aerogel was pyrolyzed at 750 °C under N2

gas flow. The adsorption capacity of the as-fabricated aerogels for various oils and
solvents is around 61,63 – 112,97 g.g-1 and shows a very minimal decline of 10% after
five adsorption-regeneration cycles. This is an effective method for the fabrication of
carbon aerogel by using coconut pith as raw material, with application in the adsorption
performance, carbon aerogels from coconut pith are a promising application on oil/water
separation, indicating their great potential in oil spill recovery and wastewater treatment.


v

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan luận văn này là cơng trình nghiên cứu của cá nhân tác giả, được thực
hiện dưới sự hướng dẫn của PGS.TS. Lê Thị Kim Phụng, tại Phịng thí nghiệm RPTC
ĐHQG-HCM. Số liệu và kết quả nghiên cứu trong luận văn này là hoàn toàn trung thực
và chưa từng được công bố ở các luận văn cùng cấp. Nếu không đúng như đã nêu trên,
tôi xin hoàn toàn chịu trách nhiệm về đề tài của mình.
Trang Khánh Duy


vi

MỤC LỤC

NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ ................................................................................. i
LỜI CẢM ƠN .................................................................................................................. ii
TÓM TẮT LUẬN VĂN..................................................................................................iii
ABSTRACT .................................................................................................................... iv
LỜI CAM ĐOAN ............................................................................................................ v
MỤC LỤC ....................................................................................................................... vi

DANH MỤC HÌNH ẢNH .............................................................................................. ix
DANH MỤC BẢNG ........................................................................................................ x
DANH MỤC ĐỒ THỊ ..................................................................................................... xi
DANH MỤC CHŨ VIẾT TẮT ...................................................................................... xii
CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN................................................................................................... 1
1.1. Đặt vấn đề .................................................................................................................... 1
1.2. Nguyên liệu .................................................................................................................. 3
1.2.1.

Dừa .................................................................................................................... 3

1.2.2.

Mụn dừa ............................................................................................................ 5

1.3. Cellulose ...................................................................................................................... 8
1.4. Phương pháp thu hồi cellulose. .................................................................................. 10
1.5. Aerogel ........................................................................................................................11
1.6. Carbon aerogel ........................................................................................................... 15
1.7. Tình hình nghiên cứu ................................................................................................. 17
1.7.1.

Tình hình ngồi nước ...................................................................................... 17

1.7.2.

Tình hình trong nước....................................................................................... 21

CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM ............................................................................................ 23
2.1. Mục tiêu ..................................................................................................................... 23

2.2. Nguyên liệu, hóa chất và thiết bị ............................................................................... 23
2.2.1.

Nguyên liệu ..................................................................................................... 23

2.2.2.

Hóa chất .......................................................................................................... 23

2.2.3.

Thiết bị ............................................................................................................ 24

2.3. Phương pháp nghiên cứu ........................................................................................... 24


vii

2.3.1.

Quy trình tổng hợp .......................................................................................... 24

2.3.1.1. Quy trình tổng hợp Cellulose. ...................................................................... 26
2.3.1.2. Quy trình tổng hợp Cellulose aerogels. ....................................................... 28
2.3.1.3. Quy trình tổng hợp Carbon cellulose aerogels. ........................................... 30
2.3.2.

Phương pháp đánh giá tính chất vật liệu ......................................................... 31

2.3.2.1. Khối lượng riêng và độ xốp ......................................................................... 31

2.3.2.2. Kính hiển vi điện tử quét (SEM).................................................................. 32
2.3.2.3. Quang phổ hồng ngoại (FTIR)..................................................................... 33
2.3.2.4. Quang phổ tán xạ ánh sáng laser (LDS) ...................................................... 33
2.3.2.5. Phân tích nhiệt lượng (TGA) ....................................................................... 34
2.3.3.

Khảo sát khả năng hấp phụ của vật liệu .......................................................... 34

2.3.3.1. Khả năng hấp phụ ........................................................................................ 34
2.3.3.2. Động học hấp phụ ........................................................................................ 35
2.3.3.3. Tái sử dụng .................................................................................................. 36
CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN .......................................................................... 37
3.1. Tổng hợp vật liệu ....................................................................................................... 37
3.1.1.

Ảnh hưởng hàm lượng PAE ............................................................................ 37

3.1.2.

Ảnh hưởng của nhiệt độ .................................................................................. 40

3.1.3.

Ảnh hưởng của thời gian ................................................................................. 41

3.2. Kích thước hạt (LDS) ................................................................................................ 42
3.3. Hình thái bề mặt của vật liệu (SEM) ......................................................................... 43
3.4. Phổ hồng ngoại (FTIR) .............................................................................................. 44
3.5. Phân tích nhiệt (TGA)................................................................................................ 45
3.6. Góc thấm ướt ............................................................................................................. 46

3.7. Khả năng hấp phụ dầu và dung môi hữu cơ .............................................................. 48
3.8. Động học hấp phụ ...................................................................................................... 50
3.9. Tái sử dụng ................................................................................................................ 52
CHƯƠNG 4. KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ ........................................................................ 53
4.1. Kết luận ...................................................................................................................... 53
4.2. Kiến nghị.................................................................................................................... 53

DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC ................................................................... 54


viii

TÀI LIỆU THAM KHẢO .............................................................................................. 55


ix

DANH MỤC HÌNH ẢNH

Hình 1.1. Xã thải ở các khu đơ thị và cơng nghiệp. ......................................................... 1
Hình 1.2. Sự cố tràn dầu tại bãi biển Quy Nhơn. ............................................................ 2
Hình 1.3. Cánh đồng dừa ở Bến Tre. ............................................................................... 4
Hình 1.4. Cấu tạo trái dừa. .............................................................................................. 5
Hình 1.5. Sơ đồ quy trình sản xuất mụn dừa. .................................................................. 6
Hình 1.6. Cấu trúc tổng qt của thực vật. ...................................................................... 8
Hình 1.7. Cấu trúc hóa học của cellulose. ....................................................................... 9
Hình 1.8. Một số ứng dụng nổi bật của Aerogel. .......................................................... 11
Hình 1.9. Sơ đồ quy trình sol-gel. .................................................................................. 12
Hình 1.10. Cơ chế hình thành cellulose aerogel. ........................................................... 13
Hình 1.11. Carbon aerogel từ mụn dừa. ........................................................................ 15

Hình 1.12. Các lĩnh vực có ứng dụng cho các sản phẩm carbon aerogel ..................... 16
Hình 1.13. Quy trình sản xuất cellulose aerogel từ dung dịch NMMO / cellulose. ....... 18
Hình 2.1. Quy trình tổng hợp carbon aerogel từ mụn dừa. ........................................... 25
Hình 2.2. Quy trình tổng hợp cellulose .......................................................................... 26
Hình 2.3. Quy trình tiền xử lý mụn dừa a) quy trình kiềm hóa b) quy trình tẩy trắng. . 27
Hình 2.4. Mụn dừa sau quá trình tổng hợp cellulose a) mụn dừa sau quy trình tẩy
trắng b) mụn dừa sau khi sấy c) mụn dừa sau quá trình xay nhỏ. ................................. 27
Hình 2.5. Quy trình tổng hợp cellulose aerogel ............................................................. 28
Hình 2.6. Quy trình đồng hóa mụn dừa a) nghiền bi b) đồng hóa c) siêu âm ............... 29
Hình 2.7. Q trình tổng hợp cellulose aerogel a) cấp đơng bằng nito lỏng b) sấy
thăng hoa ........................................................................................................................ 29
Hình 2.8. Quy trình tổng hợp carbon cellulose aerogel ................................................ 30
Hình 2.9. Lị nung cho quy trình nhiệt phân cellulose aerogel ...................................... 31
Hình 2.10. Kính hiển vi điện tử qt (SEM) ................................................................... 32
Hình 2.11. Máy quang phổ biến đổi hồng ngoại Fourier (FTIR). ................................. 33
Hình 2.12. Máy tán xạ ánh sáng laser (LDS) ................................................................ 33
Hình 2.13. Máy phân tích nhiệt lượng (TGA) ................................................................ 34
Hình 3.1. Cellulose aerogel với hàm lượng PAE a) 60% PAE, b) 10% PAE ................. 37
Hình 3.2. Ảnh SEM của a) cellulose aerogel b) carbon aerogel. .................................. 43
Hình 3.3. Góc thấm ướt của vật liệu carbon aerogel. ................................................... 47
Hình 3.4. Giọt nước trên bề mặt vật liệu a) cellulose aerogel b) carbon aerogel. ........ 48
Hình 3.5. Cacrbon aerogel hấp phụ dầu trên bề mặt nước. .......................................... 50
Hình 3.6. Khả năng tái sử dụng của carbon aerogel qua từng chu kỳ .......................... 52


x

DANH MỤC BẢNG

Bảng 1.1. Thành phần hóa học mụn dừa. ........................................................................ 7

Bảng 1.2. Tính chất hóa học của mụn dừa. ..................................................................... 7
Bảng 1.3 Một số tính chất của carbon aerogel. ............................................................. 17
Bảng 1.4. Điều chế và ứng dụng aerogel từ phụ phẩm nơng nghiệp. ............................ 19
Bảng 2.1. Các loại hóa chất dùng trong nghiên cứu. .................................................... 23
Bảng 2.2. Ký hiệu thí nghiệm khảo sát hàm lượng PAE trong mẫu. .............................. 30
Bảng 2.3. Chu trình nhiệt quá trình nhiệt phân cellulose aeorgel ................................. 31
Bảng 3.1. Kết quả khảo sát ảnh hưởng của hàm lượng PAE đến khối lượng riêng và độ
xốp của vật liệu. ............................................................................................................. 38
Bảng 3.2. Thông số kỹ thuật của các loại dầu được sử dụng trong thí nghiệm này ở
nhiệt độ phịng. ............................................................................................................... 39
Bảng 3.3. Góc thầm ướt của vật liệu carbon aerogel từ các vật liệu khác .................... 47
Bảng 3.4. Độ hấp phụ của vật liệu carbon aerogel từ các nguồn nguyên liệu khác. .... 49
Bảng 3.5. Kết quả phân tích động học hấp phụ bậc một và hai. ................................... 52


xi

DANH MỤC ĐỒ THỊ

Biểu đồ 3.1. Dung lượng hấp phụ của carbon aerogel với dầu ở các nồng độ PAE khác
nhau. ............................................................................................................................... 39
Biểu đồ 3.2. Dung lượng hấp phụ của carbon aerogel được carbon hóa ở 750 oC và
900oC .............................................................................................................................. 40
Biểu đồ 3.3. Ảnh hưởng của thời gian đến dung lượng hấp phụ a) dung môi b) dầu ... 41
Biểu đồ 3.4. Kết quả phân tích LDS mẫu a) mụn dừa b) mụn dừa sau q trình đồng
hóa. ................................................................................................................................. 42
Biểu đồ 3.5. Phổ FTIR của mụn dừa, cellulose aerogel và carbon aerogel. ................. 44
Biểu đồ 3.6. Kết quả phân tích TGA của mụn dừa, cellulose aerogel, carbon aerogel. 45
Biểu đồ 3.7. Khả năng hấp phụ dầu và dung môi hữu cơ của carbon aerogel. ............ 49
Biểu đồ 3.8. Biểu đồ mơ hình động học bậc một và hai của carbon aerogel với dầu

olive và dầu bơm. ........................................................................................................... 51


xii

DANH MỤC CHŨ VIẾT TẮT

FAO

Tổ chức Lương thực và Nông nghiệp Liên hợp quốc

ICC

Cộng đồng dừa quốc tế

BmimCl

1-butyl-3-methylmidazolium chloride

NMMO

N-methylmorpholine N-oxide

PEG

Polyethylene glycol

PVA

Polyvinyl ancohol


XTG

Xanthan gum

GA

Glycerine acetate

ILs

Chất lỏng ion

PAE

Polyamit amin-epichlorohydrin

TMOS

Tetramethyl orthosilicate

TEOS

Tetraethyl orthosilicate

SEM

Kính hiển vi điện tử quét

FTIR


Máy quang phổ hồng ngoại biến đổi Fourier

LDS

Thiết bị phân tích kích thước hạt

TGA

Thiết bị phân tích nhiệt

MTMS

Methyltrimethoxysilane


1

CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN
1.1. Đặt vấn đề
Do sự gia tăng nhanh chóng dân số tồn cầu, các hoạt động của con người bao gồm các
mục đích nơng nghiệp, cơng nghiệp và sinh hoạt, chiếm hơn một phần ba lượng nước
ngọt có thể tái tạo trên Trái đất [1]. Việc gia tăng phát triển đô thị và công nghiệp dọc
theo sông đi kèm theo đó là nước thải từ các đơ thị và nước thải công nghiệp không qua
xử lý dẫn đến tác động đáng kể đến môi trường nhất là ô nhiễm môi trường nước [2],
[3].

Hình 1.1. Xã thải ở các khu đô thị và công nghiệp.
Các loại dung môi và hóa chất tổng hợp xuất hiện trong sinh hoạt hàng ngày của con
người thông qua các sản phẩm, chẳng hạn như mỹ phẩm, thuốc trừ sâu và bao bì nhựa,

chúng có lợi cho cuộc sống con người, nhưng lại tác động tiêu cực với môi trường và
hậu quả của chúng có thể kéo dài đến vĩnh viễn. Trong suốt nhiều thế kỷ, con người có
thể đã chú ý đến những lợi ích mà họ nhận được từ những sản phẩm từ hóa chất tổng
hợp đó, mà quên đi chúng ảnh hưởng nghiêm trọng đến môi trường như thế nào [4]. Hoạt
động sản xuất của các nhà máy có thể là ví dụ điển hình cho điều đó. Hàng nghìn chất
độc hại đã bị thải xuống sông mà không được xử lý thích hợp, dẫn đến ơ nhiễm nguồn
nước [1], [5].
Do đó, con người phải đối mặt với rất nhiều vấn đề về sức khỏe [1]. Hơn 9 triệu người
chết mỗi năm do mơi trường bị ơ nhiễm, trong đó số ca tử vong ở các nước có thu nhập


2

trung bình và thấp chiếm tới 92% [6]. Hệ sinh thái và các nhu cầu thiết yếu, chẳng hạn
như thụ phấn và nước sạch, cũng bị ảnh hưởng nghiêm trọng. Có thể thấy ơ nhiễm hóa
học có thể phá vỡ hệ sinh thái tồn hành tinh [7].
Ơ nhiễm mơi trường nước biển do dầu thô hoặc các sản phẩm từ dầu mỏ tăng nhanh
trong thế kỷ 20 do các phương tiện cơ giới và các nguồn năng lượng công nghiệp [4]. Sự
cố tràn dầu xảy ra trong quá trình vận chuyển dầu mỏ, hoạt động khoan dầu, khai thác
và tiêu thụ. Ước tính có khoảng 375 triệu gallon dầu được thải ra đại dương mỗi năm và
tất cả các loại dầu đều có nguy cơ gây ơ nhiễm mơi trường, gây ra thiệt hại cho hệ sinh
thái và ảnh hưởng đến sức khỏe con người [8].

Hình 1.2. Sự cố tràn dầu tại bãi biển Quy Nhơn.
Vì vậy, một giải pháp hữu hiệu để xử lý ô nhiễm môi trường nước là rất cần thiết, là
động lực cũng như là nhu cầu của việc đẩy mạnh phát triển khoa học công nghệ cung
cấp thêm giải pháp xử lý ô nhiễm môi trường nước đã dẫn đến các nghiên cứu về vấn đề
này được phát triển. Và đề tài “Tổng hợp vật liệu carbon aerogel từ mụn dừa định hướng
ứng dụng làm chất hấp phụ” đáp ứng một số tiêu chí về chi phí thấp, thân thiện với mơi



3

trường, khả năng tái chế và hiệu quả loại bỏ vượt trội đối với sự cố tràn dầu và dung mơi
hữu cơ trong nước hứa hẹn sẽ có những ứng dụng trong sản xuất vật liệu xanh trong
tương lai đã được nghiên cứu và thực hiện.
1.2. Nguyên liệu
1.2.1. Dừa
Dừa là cây cơng nghiệp lâu năm, có khả năng khai thác từ 50 năm đến 60 năm. Theo số
liệu của FAO 2019, cây dừa được trồng tại hơn 90 quốc gia và lãnh thổ vùng nhiệt đới,
với tổng diện tích gần khoảng 11.68 triệu ha, tập trung tại các nước châu Á – Thái Bình
Dương như Philippines, Indonesia, Thái Lan, Malaysia và Việt Nam. Ba nước sản xuất
dừa hàng đầu là Indonesia, Philippines và Ấn Độ chiếm tới 3/4 sản lượng dừa tồn cầu
[9].
Diện tích cây dừa của Việt Nam đứng hàng thứ 7 trong 93 nước trồng dừa trên thế giới.
Theo Cộng đồng dừa quốc tế (ICC), dừa Việt Nam có năng suất và chất lượng cao nhất
trên thế giới. Là cây công nghiệp phổ biến nhất ở Việt Nam đứng sau cao su, hồ tiêu và
điều. Việt Nam hiện đang nằm trong top 20 quốc gia có sản lượng dừa lớn nhất trên thế
giới. Năm 2020, diện tích trồng dừa của Việt Nam đạt 182.000 hecta, tập trung tại Đồng
bằng sông Cửu Long và một số tỉnh duyên hải miền Trung [10].
Trong đó, Đồng bằng sơng Cửu Long chiếm gần 80% diện tích dừa cả nước với diện tích
khoảng 130.000 ha. Các tỉnh có diện tích trồng dừa lớn là: Bến Tre (trên 72.000 ha), Trà
Vinh (gần 20.000 ha), Tiền Giang (trên 14.000 ha), Vĩnh Long (trên 7.000 ha). Khoảng
3.000 hecta trồng dừa đã đạt chứng nhận hữu cơ, tập trung tại tỉnh Bến Tre. Điều kiện tự
nhiên thuận lợi cả về khí hậu nhiệt đới lẫn vùng đất nhiễm mặn nhẹ, cùng với chính sách
phấn đấu đến năm 2025 không sử dụng đồ nhựa một lần ở Việt Nam, tạo nên lợi thế phát
triển lớn cho cây dừa cũng như các phụ phẩm từ dừa [10]. Từ đó dừa được xác định là
cây trồng quan trọng trong việc cung cấp nguồn nguyên liệu cho nhiều ngành công
nghiệp ở nước ta và thế giới.



4

Trong nền kinh tế xanh, vấn đề phát triển bền vững ngành tái tạo nguyên vật liệu từ phụ
phẩm nông nghiệp đang được chú trọng để tạo ra các loại vật liệu mang tính ứng dụng
và giá trị sử dụng cao.

Hình 1.3. Cánh đồng dừa ở Bến Tre.
Dừa có rất nhiều ứng dụng trong đời sống người Việt Nam. Năng suất bình qn của cây
dừa vào khoảng 36–38 quả/cây/năm, có thể dùng trực tiếp hoặc chế biến món ăn, cơm
dừa khô và đạt khoảng 1–1,2 tấn/ha/năm, là nguyên liệu sản xuất dầu dừa chiếm khoảng
40% dầu thực vật trong nước. Chủ yếu để xuất khẩu và được pha trộn với các loại dầu
khác để sản xuất dầu ăn [11].
Còn được gọi là “Cây của cuộc sống” khả năng tận dụng tất cả các bộ phận của cây dừa
để phục vụ cho cuộc sống con người Việt Nam. Rễ dừa dùng làm thuốc chữa bệnh. Thân
dừa dùng làm gỗ, cột nhà, vật liệu cho cơng trình xây dựng, đồ mỹ nghệ. Lá dừa dùng
làm nhiều vật dụng trong gia đình như chỗi, giỏ, thảm và cịn nhiều sản phẩm khác.
Ngồi ra nhà được rợp bằng lá dừa là biểu tượng đặc trưng của miền Tây Nam Bộ. Quả
dừa là phần mang lại nhiều lợi ích hơn cả đối với con người. Mỗi quả dừa có khối lượng
trung bình từ 1,2 – 1,5 kg, bao gồm lớp vỏ ngoài, lớp vỏ trong chứa xơ dừa và mụn xơ
dừa, sau đó đến lớp gáo dừa và trong cùng là cơm dừa và nước dừa. Các thành phần của


5

quả dừa đều được sử dụng với các mục đích khác nhau, hình thành một chuỗi sản phẩm
có giá trị cao trên thị trường trong và ngoài nước [12].
1.2.2. Mụn dừa
Trước đây, các phế phụ phẩm nơng nghiệp có nhiều tiềm năng nhưng chưa được khai
thác hiệu quả mà còn gây ô nhiễm môi trường. Hiện nay, các phế phụ phẩm nơng nghiệp

bị thải trong q trình sản xuất này như mụn dừa khơng chỉ hữu ích mà giá trị gia tăng
ngày càng cao. Thành phần trung bình của một quả dừa khơ theo % trọng lượng thì vỏ
dừa chiếm 33,33% (23,33% là mụn dừa). Cấu trúc của quả dừa và vị trí của xơ dừa được
mơ tả ở Hình 1.4.

Hình 1.4. Cấu tạo trái dừa.
Mụn xơ dừa là một sản phẩm phụ từ việc chế biến chỉ xơ dừa (Hình 1.5). Tùy theo giống
dừa, độ chín tới, độ ẩm, lượng xơ của vỏ dừa thông thường hệ số chế biến từ vỏ dừa
thành mụn dừa: trung bình 3,3 nghìn vỏ dừa sẽ cho ra 1 tấn mụn dừa. Năm 2020, sản


6

lượng mụn dừa của tỉnh vào khoảng 146.979 tấn, trong đó xuất khẩu 9.870 tấn nhưng
chưa đạt mục tiêu đề ra của Chương trình Phát triển ngành dừa giai đoạn 2016 – 2020 là
33.000 tấn do dịch COVID-19 và phần cịn lại tiêu thụ nội địa [13], [14].

Hình 1.5. Sơ đồ quy trình sản xuất mụn dừa.
Trong thời đại cơng nghiệp phát triển, tỉnh Bến Tre đã ứng dụng công nghệ kỹ thuật để
làm tăng giá trị của cây dừa qua các sản phẩm từ phụ phẩm quá trình sản xuất. Như công
nghệ xử lý EC (Electrical Conductivity) áp dụng nguyên lý cơ học, tính chất thủy lực để
tạo ra đất sạch, sau đó sấy khơ và ép viên đạt tiêu chuẩn xuất khẩu. Biến mụn dừa từ phế
phẩm, không có giá trị sử dụng cịn gây ơ nhiễm mơi trường thành sản phẩm hữu ích là
đất sạch. Khơng chỉ dừng lại ở đó, mụn dừa cịn được nghiên cứu sử dụng các tác nhân
sinh học để chuyển hóa lignin và cellulose trong mụn dừa thành các hợp chất mùn tinh,
ứng dụng công nghệ vi sinh phối trộn các vi sinh vật hữu ích tạo sản phẩm phân hữu cơ
vi sinh hoặc trộn các loại khoáng đa lượng, vi lượng tạo thành các sản phẩm hữu cơ
khoáng. Trải qua quá trình nghiên cứu và phát triển lâu dài các phế phẩm từ dừa góp
phần ngày càng hồn thiện chuỗi giá trị ngành dừa. Mang lại lợi ích kinh tế cho gần



7

200.000 hộ dân trồng dừa ở tỉnh Bến Tre nói riêng cũng như cả nước nói chung. Một số
thành phần hóa học của mụn dừa được thể hiện qua bảng 1.1. Kết quả cho thấy, phụ
phẩm mụn dừa giá hàm lượng cellulose cao (20 – 30% tổng khối lượng) và có khả năng
cung cấp lượng lớn thơng qua các hoạt động sản xuất. Các đặc tính về hóa học được thể
hiện qua bảng 1.2, dựa vào đặc điểm và tính chất của mụn dừa để biến nó thành sản phẩm
hữu ích, có giá trị gia tăng cao [15].
Bảng 1.1. Thành phần hóa học mụn dừa.
STT

Thành phần

Hàm lượng %

1

Chất hữu cơ

9,4 – 9,8

2

Tổng lượng tro

3,0 – 6,0

3


Cellulose

20 - 30

4

Lignin

60 - 70

5

Tanin

8,0 – 8,5

Bảng 1.2. Tính chất hóa học của mụn dừa.
STT

Đặc điểm

Giá trị

1

Độ pH

5,5

2


Tỷ lệ C:N

80:1

3

Độ xốp

10 – 20 (%)

Dựa trên các thông tin về mụn dừa đã nêu ở trên, trong thành phần mụn dừa ngồi
cellulose cịn có mặt các thành phần khơng mong muốn khác như lignin. Vì vậy, để quá
trình tổng hợp cellulose aerogel và carbon cellulose aerogel có độ tinh khiết cao về


8

cellulose, mụn dừa cần được trải qua quá trình tiền xử lý để loại bỏ các thành phần không
mong muốn.
Tuy có nhiều tạp chất nhưng thành phẩm mụn dừa vẫn có hàm lượng lớn cellulose là vật
liệu thích được định hướng nghiên cứu dùng làm nguyên liệu để tổng hợp nên một loại
vật liệu mới là Aerogel. Hiện nay, vấn đề rác thải ô nhiễm môi trường cũng như hiện
tượng nóng dần lên của trái đất đang được chú trọng nên việc phát triển một loại vật liệu
mới thân thiện với mơi trường và có khả năng tái tạo đang rất được quan tâm. Aerogel
là một trong số những vật liệu được chú trọng nhờ những đặc tính đó và hiện đang được
tập trung nghiên cứu điều đó cho thấy trong tương lai vật liệu này sẽ càng trở nên phổ
biến.
1.3. Cellulose
Trong số các polymer sinh học có sẵn trong tự nhiên, cellulose được biết đến là một

nguồn nguyên liệu dồi dào nhất, sở hữu các tính chất như thân thiện với mơi trường, có
thể tái tạo và khả năng phân hủy sinh học, điều này cho thấy cellulose là một trong những
nguồn tiềm năng để chế tạo vật liệu hấp phụ xanh [16].

Hình 1.6. Cấu trúc tổng quát của thực vật.


9

Cellulose có thể được chiết suất từ nhiều nguồn khác nhau, trong đó chủ yếu bao gồm
thực vật và các nguyên liệu từ thực vật như rơm rạ, bông, gỗ, củ khoai tây, mụn dừa và
bã mía. Cấu tạo tổng quát tế bào thực vật được thể hiện qua hình 1.6, bao gồm cái sợi
cellulose được liên kết với nhau bởi lignin và hemicellulose. Các tính chất của cellulose,
như chiều dài chuỗi phân tử, kích thước, mức độ kết tinh và độ bền nhiệt, mang tính chất
của nguồn nguyên liệu tạo ra nó. Cũng như các q trình chiết suất được sử dụng trong
sản xuất của nó, bao gồm các quá trình tiền xử lý, sau xử lý và phân hủy; do đó, cấu trúc
và hiệu suất của cellulose aerogel bị ảnh hưởng bởi nguồn thực vật tạo ra cellulose và
phương pháp tổng hợp nó.
Cellulose cũng có thể được tổng hợp bằng cách nuôi cấy các vi khuẩn. Tuy nhiên, mặc
dù cấu trúc hóa học của cellulose thu được từ nuôi cấy vi khuẩn giống với cấu trúc của
cellulose thực vật, nhưng cấu trúc có độ kết tinh cao hơn (> 80%). Ngồi ra, cellulose vi
khuẩn khơng chứa các tạp chất như lignin và hemicellulose, các đặc tính vật lý và sinh
học của nó cũng tốt hơn so với cellulose thực vật [17], [18].
Cellulose là một polysaccharide mạch thẳng được tạo thành bởi các mắt xích β (1,4) Dglucose (Hình 1.7) [19]. Là polyme sinh học phong phú nhất trên trái đất, có khả năng
tái tạo tương thích sinh học và phân hủy sinh học. Được tìm thấy trong cấu trúc của thành
tế bào thực vật, tảo và một số vi khuẩn.

Hình 1.7. Cấu trúc hóa học của cellulose.



10

1.4. Phương pháp thu hồi cellulose.
Như đã giới thiệu ở trên, trong mụn dừa có các thành phần khơng mong muốn như lignin.
Vì thế để thu được cellulose có độ tinh khiết cao, phụ phẩm nơng nghiệp nói chung cần
phải được tiền xử lý để tách lignin nhằm tăng hàm lượng cellulose.
Lignin đóng vai trị là chất giữ cho sợi cellulose đồng nhất với nhau. Do đó để thu được
cellulose với hàm lượng cao nhất, cần sử dụng các phương pháp xử lí để tách chiết lignin
ra khỏi cellulose. Có 4 biện pháp chính để tiền xử lý tăng hàm lượng cellulose bao gồm:
-

Biện pháp vật lý: các phương pháp xay xát, nghiền, băm nhỏ, đồng hóa, siêu âm.

-

Biện pháp hóa học: sử dụng acid, kiềm hoặc các loại dung mơi.

-

Biện pháp hóa lý: nổ hơi nước, vi sóng, phản ứng cao áp.

-

Biện pháp sinh học: xử lý vi sinh, xử lý hiếu khí.

Mỗi biện pháp xử lý khác nhau có những ưu nhược điểm khác nhau [20], [21].
Các phương pháp cơ học không tạo ra chất thải độc hại nhưng lại tiêu thụ nhiều năng
lượng. Do đó, phương pháp cơ học thường được kết hợp với các phương pháp khác hoặc
tiến hành các phương pháp tiền xử lý để giảm thiểu năng lượng cần thiết. Các phương
pháp tiền xử lý hóa học được áp dụng phổ biến vì tính hiệu quả cao, đồng thời giúp tăng

cường khả năng phân hủy sinh học của các sinh khối.
Tiền xử lý bằng acid là một trong những phương pháp truyền thống đã được ứng dụng
trong nhiều nghiên cứu. Các axit đậm đặc như H2SO4 và HCl đã được sử dụng để xử lý
vật liệu lignocellulose. Tuy nhiên các acid này độc hại, nguy hiểm và có tính ăn mịn.
Dùng acid thủy phân cần phải có thiết bị phản ứng chống ăn mịn, bất lợi về tính kinh tế
[22].
So với phương pháp xử lý bằng acid, thủy phân bằng kiềm sử dụng nhiệt độ và áp suất
thấp hơn nhưng thời gian xử lý cần đến vài giờ. Các chất kiềm thường được sử dụng như
NaOH, KOH, Ca(OH)2 trong đó NaOH là chất mang lại hiệu quả cao nhất trong việc


11

loại bỏ lignin [23]. Lựa chọn dung dịch kiềm, nồng độ kiềm, khối lượng sinh khối, nhiệt
độ, thời gian là những yếu tố quan trọng ảnh hưởng đến năng suất của tiền xử lí [24].
Trong luận văn này cellulose từ mụn dừa được thu hồi bằng phương pháp kiềm hóa và
tẩy trắng để tổng hợp vật liệu cellulose aerogel và sau đó là carbon aerogel.
1.5. Aerogel
Được giới thiệu lần đầu tiên bởi Kistler vào năm 1932 [25]. Tuy nhiên Aerogel là một
trong những vật liệu mới được chú ý nhiều nhất trong thế kỷ 21, với nhiều ứng dụng do
sở hữu các đặc tính đặc biệt như độ xốp cao, mật độ thấp, diện tích bề mặt riêng cao, độ
bền điện cao và độ dẫn nhiệt thấp [26]. Aerogel là vật liệu tiên tiến dạng rắn, bao gồm
96% là không khí và 4% cịn lại là silicon dioxide. Do đó, nó là một chất rắn có mật độ
thấp nhất từng được hình thành [27].
Những ứng dụng nổi bật của Aerogel được thể hiện như hình 1.8.

Hình 1.8. Một số ứng dụng nổi bật của Aerogel.