ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP. HCM
TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA
--------------------

NGUYỄN THỊ NGỌC TRÂM

NGHIÊN CỨU QUY TRÌNH TỔNG HỢP VẬT LIỆU
AEROGELS TỪ XƠ DỪA VÀ ỨNG DỤNG HẤP PHỤ
PROCESS DEVELOPMENT FOR FABRICATION OF
AEROGELS FROM COIR FIBERS
AND APPLICATION IN ADSORPTION
Chuyên ngành : Kỹ thuật hóa học
Mã số: 8520301

LUẬN VĂN THẠC SĨ

TP. HỒ CHÍ MINH, tháng 07 năm 2023


CƠNG TRÌNH ĐƯỢC HỒN THÀNH TẠI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA –ĐHQG -HCM
Cán bộ hướng dẫn khoa học: PGS.TS. Lê Thị Kim Phụng
Cán bộ chấm nhận xét 1: PGS.TS. Nguyễn Thị Phương Phong
Cán bộ chấm nhận xét 2: TS. Trần Tấn Việt
Luận văn Thạc sĩ được bảo vệ tại Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG Tp. HCM, ngày
17 tháng 07 năm 2023.
Thành phần Hội đồng đánh giá Luận văn Thạc sĩ gồm:
1. PGS.TS. Nguyễn Trường Sơn

- Chủ tịch

2. PGS.TS. Nguyễn Thị Phương Phong - Phản biện 1
3. TS. Trần Tấn Việt

- Phản biện 2

4. TS. Lê Vũ Hà

- Thư ký

5. TS. Trần Phước Nhật Uyên

- Ủy viên

Xác nhận của Chủ tịch Hội đồng đánh giá LV và Trưởng Khoa quản lý chuyên ngành
sau khi luận văn đã được sửa chữa (nếu có).
CHỦ TỊCH HỘI ĐỒNG

TRƯỞNG KHOA KỸ THUẬT HĨA HỌC


ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP.HCM

CỘNG HOÀ XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM

TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA

Độc lập – Tự do – Hạnh phúc

NHIỆM VỤ LUẬN VĂN THẠC SĨ
Họ tên học viên: Nguyễn Thị Ngọc Trâm


MSHV: 2070491

Ngày, tháng, năm sinh: 28/10/1998

Nơi sinh: Phú Yên

Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học

Mã số: 8520301

I. TÊN ĐỀ TÀI:
Tên tiếng Việt: “Nghiên cứu quy trình tổng hợp vật liệu aerogels từ xơ dừa và ứng dụng
hấp phụ”
Tên tiếng Anh: “Process development for fabrication of aerogels from coir fibers and
application in adsorption”
II. NỘI DUNG THỰC HIỆN:
-

Nội dung 1: Nghiên cứu quy trình tổng hợp vật liệu cellulose aerogel và carbon
aerogel từ xơ dừa.

-

Nội dung 2: Khảo sát khả năng hấp phụ của vật liệu cellulose aerogel và carbon
aerogel từ xơ dừa.

-

Nội dung 3: Đề xuất quy trình tổng hợp vật liệu carbon aerogel từ sinh khối xơ

dừa ở quy mô công nghiệp.

III. NGÀY GIAO NHIỆM VỤ: 02/2023
IV. NGÀY HOÀN THÀNH NHIỆM VỤ: 07/2023
V. CÁN BỘ HƯỚNG DẪN: PGS.TS. LÊ THỊ KIM PHỤNG
TP.HCM, ngày…tháng…năm 2023
CÁN BỘ HƯỚNG DẪN
CHỦ NHIỆM BỘ MÔN ĐÀO TẠO

PGS.TS. Lê Thị Kim Phụng

PGS.TS. Lê Thị Kim Phụng

TRƯỞNG KHOA KỸ THUẬT HÓA HỌC


LỜI CẢM ƠN
Để hồn thành luận văn này khơng chỉ có tơi là tác giả chính mà cịn có rất nhiều
người đã luôn bên cạnh sẳn sàng hỗ trợ và giúp đỡ tơi hồn thiện nó một cách tốt nhất
có thể.
Đầu tiên, tôi xin trân trọng gửi lời cảm chân thành đến PGS.TS. Lê Thị Kim Phụng
là người trực tiếp hướng dẫn và hỗ trợ cho tôi về kiến thức cũng như tinh thần trong suốt
quá trình học tập và thực hiện luận văn. Xin gửi lời cảm ơn chân thành đến PGS.TS. Lê
Anh Kiên người đã tạo điều kiện tốt nhất về cơ sở vật chất, trang thiết bị thí nghiệm
cũng như hỗ trợ kiến thức cho tơi trong suốt q trình thực hiện đề tài.
Tơi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến các anh chị nghiên cứu sinh, học viên,
nghiên cứu viên và các bạn sinh viên ở Trung tâm Nghiên cứu Cơng nghệ Lọc Hóa Dầu
(RPTC), Trường Đại Học Bách Khoa - ĐHQG TP.HCM đã hỗ trợ tơi trong suốt q
trình học tập và nghiên cứu. Hơn nữa, tôi cũng xin gửi lời cảm ơn chân thành đến các
anh chị nghiên cứu viên ở Viện Khoa Học Công Nghệ Quân Sự -Viện Nhiệt Đới Môi

Trường đã tạo điều tốt nhất và hỗ trợ tôi trong suốt quá trình thực hiện đề tài. Đặc biệt,
cảm ơn sinh viên Nguyễn Minh Hiếu và Trần Anh Khôi đã cùng tơi thực hiện nghiên
cứu và hỗ trợ nhau hồn thành luận văn này.
Bên cạnh đó, tơi xin gửi lời cảm ơn đến gia đình, người thân đã ln quan tâm,
động viên, và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt thời gian thực hiện luận văn
này.
Cuối cùng, tôi xin cảm ơn Trung tâm Nghiên cứu Công nghệ Lọc Hóa Dầu đã hỗ
trợ kinh phí hóa chất và phân tích, xin cảm ơn Trường Đại học Bách Khoa – ĐHQG –
TP.HCM đã hỗ trợ trang thiết bị cho nghiên cứu này.

Tác giả
Nguyễn Thị Ngọc Trâm

i


TÓM TẮT
Sinh khối xơ dừa là một trong những phế phẩm nông nghiệp phổ biến, đặc biệt là
ở Việt Nam, hầu hết đều bị bỏ đi khi đã lấy cơm dừa và nước dừa, gây ô nhiễm môi
trường và lãng phí nguồn sinh khối tiềm năng. Nhận thấy được tiềm năng của nguồn
nguyên liệu giàu cellulose này, luận văn đã sử dụng sinh khối xơ dừa để tổng hợp vật
liệu cellulose aerogel và carbon aerogel - một loại vật liệu nhẹ nhất thế giới và có nhiều
ứng dụng tiềm năng trong xử lý ô nhiễm môi trường. Vật liệu cellulose aerogel và carbon
aerogel được tổng hợp thành công bằng phương pháp tiền xử lý cơ học kết hợp hóa học
để thu hồi cellulose từ xơ dừa; phương pháp sol-gel với dung dịch NaOH/Urê và phương
pháp sấy đông khô để tổng hợp cellulose aerogel; và phương pháp carbon hóa trong mơi
trường khơng khí trơ (N2) để thu được carbon aerogel. Các sản phẩm, bao gồm xơ dừa
tiền xử lý, cellulose aerogel và carbon aerogel, được phân tích bằng phổ hồng ngoại
(FTIR), kính hiển vi điện tử quét (SEM), phổ nhiễu xạ tia X (XRD) và giản đồ nhiệt
trọng lượng (TGA). Carbon aerogel sở hữu khối lượng riêng thấp 0,0026-0,0065 g/cm3

và độ rỗng cao 99,67-99,87 % trong khi các giá trị đó của cellulose aerogel lần lượt là
0,0099-0,0158 g/cm3 và 98,96-99,35 %. Cellulose aerogel có dung lượng hấp phụ
methylene blue (MB) là 17,68 mg/g và dung lượng hấp phụ dầu là 15,20 g/g. Carbon
aerogel có dung lượng hấp phụ dầu cao hơn so với cellulose aerogel là 22,71 g/g. Các
tính chất của carbon aerogel được đánh giá và so sánh với cellulose aerogel, thể hiện
tính vượt trội hơn hẳn cellulose aerogel. Cuối cùng là dựa vào các kết quả thực nghiệm
đã thực hiện đề xuất quy trình cơng nghệ tổng hợp vật liệu carbon aerogel từ sinh khối
xơ dừa bằng phần mềm SuperPro Designer (phần mềm mơ phỏng trong Cơng nghệ Hóa
học) với quy mô công nghiệp. Kết quả cho thấy ứng với 200 kg sợi xơ dừa thô ban đầu
chưa qua xử lý sẽ thu được gần 12 kg vật liệu carbon aerogel.

ii


ABSTRACT
Coir biomass is one of the common agricultural wastes, especially in Vietnam, most
of which are discarded when copra and coconut water are taken, polluting the
environment and wasting potential biomass resources. Realizing the potential of this
cellulose-rich material, the thesis has used coconut fiber biomass to synthesize cellulose
aerogel and carbon aerogel material - the lightest material in the world and has many
potential applications in environmental pollution treatment. Cellulose aerogel and
carbon aerogel materials were successfully synthesized by chemical and mechanical
pretreatment methods to recover cellulose from coir; sol-gel method with NaOH/Urea
solution and freeze-drying method to synthesize cellulose aerogel; and carbonization
method in an inert atmosphere (N2) to obtain carbon aerogel. The samples, including
pretreated coir, cellulose aerogels, and carbon aerogels, are characterized using FTIR
spectroscopy, SEM, XRD spectroscopy, and TGA. Carbon aerogel possesses low
density of 0.0026-0.0065 g/cm3 and high porosity of 99.67-99.87% while those values
of cellulose aerogel are 0.0099-0.0158 g/cm3 and 98.96-99.35 %, respectively. Cellulose
aerogel has a methylene blue (MB) adsorption capacity of 17.68 mg/g and an oil

adsorption capacity of 15.20 g/g. Carbon aerogel has a higher oil adsorption capacity
than cellulose aerogel of 22.71 g/g. The properties of carbon aerogel were evaluated
and compared with cellulose aerogel, showing superiority over cellulose aerogel.
Finally, based on the experimental results, proposed and simulated the technological
process of synthesizing carbon aerogel materials from coir biomass using SuperPro
Designer software (simulation software in Chemical Technology) with industrial scale.
The results show that for 200 kg of raw coir fiber without treatment, nearly 12 kg of
carbon aerogel material will be obtained.

iii


LỜI CAM ĐOAN
Tác giả xin cam đoan luận văn này là cơng trình nghiên cứu thực sự của cá nhân tác
giả và được thực hiện dưới sự hướng dẫn của PGS.TS. Lê Thị Kim Phụng, Trung tâm
Nghiên cứu Công nghệ Lọc Hóa Dầu (RPTC), Trường Đại Học Bách Khoa - ĐHQG
TP.HCM.
Các số liệu, kết quả nghiên cứu trong luận văn này là hồn tồn trung thực, chưa từng
được cơng bố trong bất cứ một cơng trình nào khác trước đây. Mọi sự giúp đỡ cho việc
hoàn thành luận văn này đều đã được cảm ơn, các thơng tin trích dẫn trong luận văn này
đều đã được chỉ rõ nguồn gốc.
Tác giả xin chịu trách nhiệm về nghiên cứu của mình.
Tác giả
Nguyễn Thị Ngọc Trâm

iv


MỤC LỤC
LỜI CẢM ƠN .................................................................................................................. i

TÓM TẮT....................................................................................................................... ii
ABSTRACT .................................................................................................................. iii
LỜI CAM ĐOAN .......................................................................................................... iv
DANH MỤC HÌNH ẢNH ............................................................................................. ix
DANH MỤC BẢNG .................................................................................................... xii
DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT ...................................................................................... xiii
LỜI MỞ ĐẦU .................................................................................................................1
CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN ..........................................................................................2
1.1

Tổng quan vật liệu aerogel .................................................................................2

1.1.1

Aerogel sinh học .........................................................................................2

1.1.1.1 Giới thiệu .................................................................................................2
1.1.1.2 Phương pháp tổng hợp .............................................................................3
1.1.1.3 Phương pháp sấy khơ ...............................................................................3
1.1.1.4 Tình hình nghiên cứu ...............................................................................5
1.1.2

Carbon aerogel ............................................................................................9

1.1.2.1 Giới thiệu .................................................................................................9
1.1.2.2 Phương pháp tổng hợp ...........................................................................17
1.1.2.3 Carbon hóa .............................................................................................20
1.1.2.4 Tình hình nghiên cứu .............................................................................20
1.2


Tổng quan sinh khối xơ dừa ............................................................................23

1.3

Vấn đề ô nhiễm môi trường nước ....................................................................28

1.3.1

Ơ nhiễm mơi trường nước do thuốc nhuộm hữu cơ ..................................28

1.3.2

Ơ nhiễm mơi trường nước do sự cố rò rỉ và tràn dầu ................................31

v


1.4

Hấp phụ trong xử lý ô nhiễm môi trường nước ...............................................34

1.4.1

Q trình hấp phụ ......................................................................................34

1.4.2

Động học hấp phụ .....................................................................................34

1.4.2.1 Mơ hình động học hấp phụ biểu kiến bậc một ......................................34

1.4.2.2 Mơ hình động học biểu kiến bậc hai ......................................................35
1.5

Tình hình sản xuất vật liệu aerogel ở quy mô công nghiệp .............................36

1.6

Phần mềm mơ phỏng trong Cơng nghệ Hóa học - SuperPro Designer ...........40

1.7

Kết luận ............................................................................................................40

CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM ...................................................................................41
2.1

Đối tượng, mục tiêu và phạm vi nghiên cứu....................................................41

2.1.1

Đối tượng nghiên cứu................................................................................41

2.1.2

Mục tiêu nghiên cứu ..................................................................................41

2.1.3

Nội dung nghiên cứu .................................................................................41


2.2

Hóa chất, dụng cụ và thiết bị ...........................................................................41

2.2.1

Hóa chất.....................................................................................................41

2.2.2

Dụng cụ và thiết bị ....................................................................................42

2.3

Phương pháp nghiên cứu .................................................................................42

2.3.1

Tổng hợp cellulose aerogel từ xơ dừa .......................................................42

2.3.1.1 Tiền xử lí xơ dừa thu hồi cellulose ........................................................42
2.3.1.2 Tổng hợp cellulose aerogel từ xơ dừa tiền xử lý ...................................45
2.3.2
2.4

Tổng hợp carbon aerogel từ cellulose aerogel ..........................................47

Phương pháp phân tích đặc tính, cấu trúc, hình thái vật liệu ...........................48

2.4.1


Khối lượng riêng và độ rỗng .....................................................................48

2.4.2

Diện tích bề mặt riêng (Brunauer-Emmett-Teller - BET).........................49

2.4.3

Kính hiển vi điện tử quét SEM .................................................................49

vi


2.4.4

Quang phổ nhiễu xạ tia X (XRD) .............................................................50

2.4.5

Quang phổ hồng ngoại biến đổi Fourier (FTIR) .......................................50

2.4.6

Phân tích nhiệt trọng lượng (TGA) ...........................................................51

2.4.7

Quang phổ tử ngoại khả kiến (UV-Vis) ....................................................51


2.4.8

Khảo sát khả năng hấp phụ methylene blue ..............................................52

2.4.9

Hấp phụ dầu động cơ ................................................................................52

CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN..................................................................54
3.1

Hình thái bề mặt, khối lượng riêng, độ rỗng và diện tích bề mặt riêng ...........54

3.2

Phổ nhiễu xạ tia X (XRD) ................................................................................57

3.3

Phổ FTIR ..........................................................................................................59

3.4

Phân tích nhiệt trọng lượng TGA ....................................................................61

3.5

Khả năng hấp phụ methylene blue của cellulose aerogel ................................62

3.5.1


Dung lượng hấp phụ methylene blue ........................................................62

3.5.2

Động học hấp phụ methylene blue ............................................................63

3.5.2.1 Mơ hình động học hấp phụ biểu kiến bậc một ......................................63
3.5.2.2 Mô hình động học hấp phụ biểu kiến bậc hai ........................................65
3.6

Khả năng hấp phụ dầu của cellulose aerogel và carbon aerogel .....................66

3.6.1

Dung lượng hấp phụ dầu ...........................................................................66

3.6.2

Động học hấp phụ dầu...............................................................................67

3.6.2.1 Mơ hình động học hấp phụ biểu kiến bậc một ......................................67
3.6.2.2 Mơ hình động học hấp phụ biểu kiến bậc hai ........................................68
CHƯƠNG 4: ĐỀ XUẤT QUY TRÌNH SẢN XUẤT VẬT LIỆU CARBON AEROGEL
TỪ SINH KHỐI XƠ DỪA............................................................................................70
4.1

Quy trình cơng nghệ.........................................................................................70

4.2


Cân bằng vật chất .............................................................................................74

4.2.1

Giai đoạn chuẩn bị nguyên liệu xơ dừa.....................................................75
vii


4.2.2

Giai đoạn tiền xử lý xơ dừa .......................................................................78

4.2.3

Giai đoạn tổng hợp cellulose aerogel ........................................................83

4.2.4

Giai đoạn tổng hợp carbon aerogel ...........................................................86

CHƯƠNG 5: KIẾN NGHỊ VÀ KẾT LUẬN ...............................................................90
5.1

Kết luận ............................................................................................................90

5.2

Kiến nghị ..........................................................................................................90


DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC ..................................................................91
TÀI LIỆU THAM KHẢO .............................................................................................92
PHỤ LỤC ....................................................................................................................106
LÝ LỊCH TRÍCH NGANG .........................................................................................110

viii


DANH MỤC HÌNH ẢNH
Hình 1.1 Phân loại aerogel dựa theo nguồn gốc của tiền chất cấu trúc thành vật liệu. ...2
Hình 1.2 Phương pháp tổng hợp aerogel sinh học ..........................................................3
Hình 1.3 Minh họa q trình sấy thơng qua giản đồ pha: (a) sấy ở áp suất khí quyển, (b)
sấy siêu tới hạn và (c) sấy đơng khơ. ...............................................................................5
Hình 1.4 Minh họa quy trình tổng hợp cellulose aerogel từ xơ dừa ...............................8
Hình 1.5 Minh họa quá trình tạo lỗ rỗng của vật liệu carbon aerogel .............................9
Hình 1.6 Minh họa quá trình tổng hợp carbon aerogel từ hợp chất hữu cơ. .................11
Hình 1.7 Sơ đồ tổng hợp carbon aerogel từ CNT.........................................................11
Hình 1.8 Sơ đồ tổng hợp carbon aerogel từ graphene ...................................................12
Hình 1.9 Sơ đồ tổng hợp carbon aerogel từ cellulose ...................................................13
Hình 1.10 Sơ đồ tổng hợp graphene aerogel 3D có chức năng thionine. ......................14
Hình 1.11 Quá trình tổng hợp vật liệu graphene aerogel pha tạp nitơ (CoNx/NGA) ...14
Hình 1.12 Minh họa cho một quy trình chế tạo vật liệu carbon aerogel .......................17
Hình 1.13 Sơ đồ hòa tan/ phân tán cellulose trong dung dịch NaOH/Urê: (a) sợi cellulose
trong dung môi, (b) cellulose trương nở trong dung dịch, (c) dung dịch cellulose trong
suốt.................................................................................................................................18
Hình 1.14 Gel cellulose (a), cellulose aerogel được tổng hợp bằng sấy siêu tới hạn (b),
carbon aerogel được tổng hợp bằng sấy siêu tới hạn (c), cellulose aerogel được tổng hợp
bằng sấy đông khô (d) và carbon aerogel được tổng hợp bằng sấy đơng khơ (e) .........19
Hình 1.15 Q trình carbon hóa ....................................................................................20
Hình 1.16 Cây dừa Việt Nam ........................................................................................24

Hình 1.17 Một số ứng dụng của quả dừa ......................................................................24
Hình 1.18 Vỏ dừa bỏ đi .................................................................................................25
Hình 1.19 Mặt cắt sợi xơ dừa .......................................................................................25
Hình 1.20 Mơ tả cấu trúc của sợi thực vật.....................................................................26
Hình 1.21 Nội phân tử (chấm xanh) và liên phân tử (chấm đỏ) ....................................26
Hình 1.22 Phá vỡ sợi lignocellulose để thu hồi cellulose. ............................................27
Hình 1.23 Minh họa các phản ứng tạo gốc từ H2O2. .....................................................28
Hình 1.24 Hiện trạng ơ nhiễm nước thải dệt nhuộm .....................................................29
Hình 1.25 Minh họa khả năng hấp phụ màu của vật liệu aerogel sinh học...................31
ix


Hình 1.26 Sự cố tràn dầu (a) tại giàn khoan dầu Deepwater Horizon, và (b) tại Mauritius.
.......................................................................................................................................32
Hình 1.27 Ngăn chặn tràn dầu (a), và vớt dầu tràn (b). .................................................33
Hình 1.28 Kính silica aerogel trong suốt (a); Tấm polyurethane aerogel cách nhiệt (b)
.......................................................................................................................................36
Hình 1.29 Sơ đồ thiết lập sấy khơ siêu tới hạn ..............................................................39
Hình 2.1 Thiết bị sử dụng trong quá trình tiền xử lý .....................................................43
Hình 2.2 Sơ đồ quy trình cơng nghệ của q trình tiền xử lý xơ dừa thu hồi cellulose 44
Hình 2.3 Xơ dừa sau các bước tiền xử lý ......................................................................45
Hình 2.4 Các bươc tổng hợp vật liệu cellulose aerogel từ xơ dừa ................................46
Hình 2.5 Sơ đồ qui trình tổng hợp cellulose aerogel từ xơ dừa ....................................47
Hình 2.6 Sơ đồ qui trình tổng hợp carbon aerogel từ cellulose aerogel ........................47
Hình 2.7 Thiết bị carbon hóa MPCVD-70 tại VITTEP. ...............................................48
Hình 2.8 Thiết bị đo diện tích bề mặt riêng ...................................................................49
Hình 2.9 Thiết bị FE-SEM S4800 từ Hitachi, Nhật Bản ...............................................50
Hình 2.10 Thiết bị đo UV-Vis Lavibond XD7000 ........................................................51
Hình 3.1 Cellulose aerogel (a) và carbon aerogel (b) sau khi tổng hợp thành cơng. ....54
Hình 3.2 Ảnh SEM của cellulose aerogel: (a) mạng lưới liên kết, (b) hình ảnh mặt cắt

dọc và (c) mặt cắt ngang của các sợi cellulose. .............................................................54
Hình 3.3 Ảnh SEM của cellulose aerogel (a1-a3) và carbon aerogel (b1-b3) với nồng độ
xơ dừa là 2 % kl. (a1,b1), 4 % kl. (a2, b2) và 6 % kl. (a3, b3)......................................55
Hình 3.4 Khối lượng riêng và độ rỗng của cellulose aerogel ........................................56
Hình 3.5 Khối lượng riêng và độ rỗng của carbon aerogel ...........................................57
Hình 3.6 Phổ nhiễu xạ tia X (XRD) của xơ dừa (a), xơ dừa kiềm hóa (b), xơ dừa tẩy
trắng (c), cellulose aerogel (d), và carbon aerogel (e). ..................................................58
Hình 3.7 Phổ FTIR của xơ dừa (a), xơ dừa kiềm hóa (b), xơ dừa tẩy trắng (c), cellulose
aerogel (d) và carbon aerogel (e) ...................................................................................61
Hình 3.8 Phổ TGA của xơ dừa (a), xơ dừa kiềm hóa (b), xơ dừa tẩy trắng (c), cellulose
aerogel (d) và carbon aerogel ........................................................................................62
Hình 3.9 Khả năng hấp phụ MB theo thời gian của các mẫu cellulose aerogel ở các nồng
độ xơ dừa khác nhau. .....................................................................................................63
x


Hình 3.10 Đồ thị phụ thuộc giữa ln(Qe – Qt) vào t của quá trình hấp phụ MB của cellulose
aerogel ...........................................................................................................................64
Hình 3.11 Đồ thể hiện mối quan hệ giữa t/Qt theo t của quá trình hấp phụ MB vào
cellulose aerogel ............................................................................................................65
Hình 3.12 Dung lượng hấp phụ dầu của cellulose aerogel và carbon aerogel có nồng độ
sợi xơ dừa là 2% ............................................................................................................66
Hình 3.13 Đồ thị phụ thuộc giữa ln(Qe – Qt) vào t của quá trình hấp phụ dầu của
cellulose aerogel và carbon aerogel ...............................................................................67
Hình 3.14 Đồ thể hiện mối quan hệ giữa t/Qt theo t của quá trình hấp phụ dầu vào
cellulose aerogel và carbon aerogel ...............................................................................68
Hình 4.1 Sơ đồ quy trình cơng nghệ tổng hợp carbon aerogel từ sinh khối..................70
Hình 4.2 Mơ phỏng quy trình cơng nghệ tổng hợp carbon aerogel từ sinh khối ..........71
Hình 4.3 Sơ đồ quy trình chuẩn bị nguyên liệu xơ dừa.................................................72
Hình 4.4 Sơ đồ quy trình tiền xử lý xơ dừa ...................................................................73

Hình 4.5 Sơ đồ quy trình tổng hợp cellulose aerogel ....................................................74
Hình 4.6 Sơ đồ quy trình tổng hợp carbon aerogel .......................................................74
Hình 4.7 Sơ đồ cân bằng vật chất giai đoạn chuẩn bị nguyên liệu xơ dừa ...................75
Hình 4.8 Mơ phỏng q trình chuẩn bị nguyên liệu xơ dừa bằng SuperPro Designer .76
Hình 4.9 Sơ đồ cân bằng vật chất giai đoạn tiền xử lý xơ dừa ......................................79
Hình 4.10 Mơ phỏng q trình tiền xử lý xơ dừa bằng SuperPro Designer..................80
Hình 4.11 Sơ đồ cân bằng vật chất giai đoạn tổng hợp cellulose aerogel .....................84
Hình 4.12 Mơ phỏng q trình tổng hợp cellulose aerogel bằng SuperPro Designer ...85
Hình 4.13 Sơ đồ cân bằng vật chất giai đoạn tổng hợp cellulose aerogel .....................87
Hình 4.14 Phản ứng giả thiết cho q trình carbon hóa cellulose aerogel ...................87
Hình 4.15 Mơ phỏng q trình tổng hợp carbon aerogel bằng SuperPro Designer ......88

xi


DANH MỤC BẢNG
Bảng 1.1 Một số tính chất tiêu biểu của carbon aerogel. ................................................9
Bảng 2.1 Các hóa chất được sử dụng trong nghiên cứu ................................................42
Bảng 2.2 Khảo sát nồng độ xơ dừa ...............................................................................46
Bảng 3.1 Độ tinh thể của các mẫu vật liệu ....................................................................59
Bảng 3.2 Thông số động học biểu kiến bậc một của quá trình hấp phụ MB của cellulose
aerogel ...........................................................................................................................64
Bảng 3.3 Thông số động học biểu kiến bậc hai của quá trình hấp phụ MB của cellulose
aerogel ...........................................................................................................................65
Bảng 3.4 Thông số động học biểu kiến bậc một của quá trình hấp phụ dầu của cellulose
aerogel và carbon aerogel ..............................................................................................67
Bảng 3.5 Thông số động học biểu kiến hai một của quá trình hấp phụ dầu của cellulose
aerogel và carbon aerogel ..............................................................................................68
Bảng 4.1 Thành phần hóa học của sợi xơ dừa thô từ cơ sở sản xuất [129] ...................76
Bảng 4.2 Danh mục tổng hợp thiết bị đầu tư cho giai đoạn chuẩn bị nguyên liệu xơ dừa

(*)...................................................................................................................................76
Bảng 4.3 Nguyên liệu và hóa chất cho một mẻ .............................................................77
Bảng 4.4 Thành phần thải của một mẻ ..........................................................................77
Bảng 4.5 Danh mục tổng hợp thiết bị đầu tư cho giai đoạn tiền xử lý xơ dừa (*) ........80
Bảng 4.6 Nguyên liệu và hóa chất cho một mẻ .............................................................83
Bảng 4.7 Thành phần thải của một mẻ ..........................................................................83
Bảng 4.8 Danh mục tổng hợp thiết bị đầu tư cho giai đoạn tổng hợp cellulose aerogel
.......................................................................................................................................85
Bảng 4.9 Nguyên liệu và hóa chất cho một mẻ .............................................................86
Bảng 4.10 Thành phần thải của một mẻ ........................................................................86
Bảng 4.11 Danh mục tổng hợp thiết bị đầu tư cho giai đoạn tổng hợp carbon aerogel 88
Bảng 4.12 Thành phần thải của một mẻ ........................................................................88

xii


DANH MỤC TỪ VIẾT TẮT
Từ viết tắt

Tên đầy đủ

SEM

Scanning Electron Microscope

TEM

Transmission Electron Microscope

FTIR


Fourrier Transform Infrared Spectroscopy

BET

Brunauer-Emmett-Teller

TGA

Thermogravimetric analysis

CNT

Carbon Nanotube

XRD

X – Ray Diffraction

xiii


LỜI MỞ ĐẦU
Với tốc độ phát triển công nghiệp nhanh chóng của xã hội hiện đại, vấn đề ơ nhiễm
mơi trường (đặc biệt là ô nhiễm nguồn nước) đã trở thành một chủ đề nóng trên tồn thế
giới. Ơ nhiễm môi trường nước đã trở thành một vấn đề môi trường cấp bách, với hơn
50.000 tấn thuốc nhuộm công nghiệp được thải ra sông hoặc biển mỗi năm. Nước thải
chứa thuốc nhuộm có thể gây nguy hiểm cho mơi trường sống của động vật và con người
vì bản chất độc hại của chúng. Ngồi ra, vấn đề rị rỉ dầu thơ từ tàu chở dầu, giàn khoan
và giếng khoan ngồi khơi cũng gây ô nhiễm môi trường nghiêm trọng. Chúng tác động

xấu đến môi trường sinh thái và cư dân trên biển. Do đó, việc loại bỏ các chất ơ nhiễm
như thuốc nhuộm và dầu ra khỏi nguồn nước trở thành mối quan tâm lớn về mơi trường.
Ngồi ra, quan sát thấy một nguồn sinh khối tiềm năng nhưng phần lớn bị lãng phí
là xơ dừa, nghiên cứu đã xem xét tận dụng nguồn nguyên liệu này để tổng hợp nên một
loại vật liệu aerogel ứng dụng xử lý ô nhiễm mơi trường. Xơ dừa có nguồn gốc từ vỏ
dừa có rất nhiều ứng dụng trong đời sống và cơng nghiệp. Tuy nhiên, vỏ của chúng
thường bị vứt đi sau khi cơm dừa và nước dừa được sử dụng, dẫn đến lãng phí một lượng
lớn xơ dừa. Xơ dừa thường được ứng dụng trong các lĩnh vực xây dựng, xử lý môi
trường, công nghệ sinh học,….
Hiện nay, vật liệu sinh học nói chung và aerogel có nguồn gốc sinh học nói riêng
đã thu hút nhiều nghiên cứu do chi phí thấp, dễ xử lý và có khả năng phân hủy sinh học.
Aerogel sinh học đã được sử dụng cho nhiều ứng dụng xử lý ô nhiễm môi trường khác
nhau, trong đó có ứng dụng để tách (hấp phụ) thuốc nhuộm và dầu.
Kết hợp tất cả các khía cạnh nêu trên, đề tài “Nghiên cứu quy trình tổng hợp vật
liệu aerogels từ xơ dừa và ứng dụng hấp phụ” được thực hiện nhằm cố gắng tận dụng
tốt nhất lượng xơ dừa phế thải, biến chúng thành vật liệu cellulose aerogel và carbon
aerogel. Cellulose aerogel và carbon aerogel đã được báo cáo là có khả năng hấp phụ
methylene blue và dầu tốt, do đó chúng có thể góp phần giải quyết các vấn đề liên quan
đến ơ nhiễm mơi trường nước. Ngồi ra, một số đánh giá, mơ tả đặc tính và so sánh cần
thiết của nguyên liệu cũng như sản phẩm liên quan, cụ thể là xơ dừa tiền xử lý, cellulose
aerogel và carbon aerogel cũng được thực hiện để có cái nhìn một cách tồn diện hơn
về đề tài luận văn này.

1


CHƯƠNG 1:

TỔNG QUAN


1.1 Tổng quan vật liệu aerogel
1.1.1 Aerogel sinh học

1.1.1.1 Giới thiệu
Trong những thập kỉ gần đây, vật liệu aerogel đã phát triển nhanh chóng cùng với
những tiến bộ của khoa học và công nghệ, nhờ sở hữu một số tính chất đặc biệt cũng
như khả năng ứng dụng trong nhiều lĩnh vực khác nhau. Aerogel là vật liệu rắn có cấu
trúc rỗng xốp ba chiều, chúng sở hữu một số tính chất đặc biệt như khối lượng riêng và
độ dẫn nhiệt thấp; diện tích bề mặt riêng và độ rỗng xốp cao; khả năng chống va đập,
chống cháy và chống ẩm cao. Do đó, aerogel thường được ứng dụng trong các lĩnh vực
khác nhau như y tế, dược phẩm, mỹ phẩm, xây dựng, xúc tác, xử lý nước thải và xử lý
ô nhiễm môi trường [1].
Aerogel là vật liệu được tổng hợp bằng cách thay thế dung môi trong các mắt lưới
của mạng lưới gel bằng khơng khí. Việc thay thế này được thực hiện bằng quá trình sấy
khô như sấy siêu tới hạn, sấy đông khô hoặc sấy ở điều kiện áp suất khí quyển thơng
thường. Khơng khí chiếm khoảng 95 % theo thể tích trong cấu trúc aerogel, do đó chúng
có khối lượng riêng thấp và độ rỗng xốp cao. Các lỗ xốp có kích thước micro (<2 nm),
meso và macro (>50 nm) phân bố ngẫu nhiên trong cấu trúc của aerogel [1].
Aerogel đầu tiên được công bố bởi Kistler vào năm 1931 [2] và được phát triển
nhanh chóng trong những thập kỷ qua nhờ sự phát triển của phương pháp sol-gel và
công nghệ sấy siêu tới hạn. Có thể phân loại aerogel thành hai loại lớn là aerogel vô cơ
và aerogel hữu cơ, mỗi loại lớn này cũng sẽ được phân nhỏ dựa vào nguồn gốc của tiền
chất cấu trúc thành vật liệu (Hình 1.1) [1].
Aerogels

Vơ cơ

Florua

Silica


Kim loại

Hữu cơ

Oxit kim loại

Chalcogen

Polymers

Tổng hợp

Carbon

Sinh học

Hình 1.1 Phân loại aerogel dựa theo nguồn gốc của tiền chất cấu trúc thành vật liệu.
2


Trong đó, aerogel có nguồn gốc từ polymer sinh học đang thu hút nhiều nghiên
cứu gần đây vì chúng có khả năng phân hủy sinh học và giảm các tác động xấu đến môi
trường. Thông thường, aerogel sinh học được tổng hợp từ các nguồn nguyên liệu tái tạo
như đường mía, protein, tinh bột, dầu thực vật, cellulose, lignin, chitosan,… [1].

1.1.1.2 Phương pháp tổng hợp
Phương pháp tổng hợp vật liệu aerogel sinh học bao gồm 3 bước chính: (1) pha
trộn các tiền chất trong điều kiện phản ứng thích hợp để tạo sol; (2) q trình tạo gel và
già hóa để hình thành gel ướt; (3) sấy khơ để loại bỏ dung môi lấp đầy lỗ rỗng trong cấu

trúc gel ướt, quá trình này giúp aerogel giữ nguyên hình dạng cấu trúc của tiền chất gel
ướt sau khi sấy (Hình 1.2) [1].
Hịa trộn tiền chất
- Tiền chất
- Dung mơi
- Chất tạo liên kết
- Điều kiện phản ứng
pH
Nhiệt độ
Tỷ lệ tiền chất
Nồng độ

Sản phẩm
Tạo sol

Tạo gel

Già hóa

Sấy khơ
Gel ướt
Siêu tới hạn

Khí
quyển

Aerogel

Đơng khơ
Cryogel


Hình 1.2 Phương pháp tổng hợp aerogel sinh học

1.1.1.3 Phương pháp sấy khơ
Sấy khơ là một bước chính yếu trong quá trình tổng hợp aerogel. Hình thái, độ xốp
và cấu trúc của vật liệu aerogel phụ thuộc hoàn toàn vào bước sấy khô này. Khi sử dụng
các phương pháp sấy khơ thơng thường, áp suất mao dẫn có thể gây ra sự sụp đổ cấu
trúc lỗ xốp của gel. Do đó, các phương pháp sấy khơ thay thế đã được sử dụng như
phương pháp sấy siêu tới hạn, sấy đông khơ, sấy chân khơng, sấy ở áp suất khí quyển,
sấy lị vi sóng [3]. Q trình sấy khơ được minh họa thơng qua giản đồ pha như trong
Hình 1.3.
3


Phương pháp sấy siêu tới hạn
Sấy siêu tới hạn là phương pháp gia nhiệt gel ướt trong một bình chứa kín cho đến
khi nhiệt độ và áp suất vượt quá nhiệt độ và áp suất tới hạn của dung môi bị mắc kẹt
trong các lỗ xốp của gel ướt (minh họa theo hướng b trong Hình 1.3). Tại điểm tới hạn
này không thể phân biệt được pha lỏng và pha khí do đó khơng xuất hiện lực mao dẫn
gây sụp đổ cấu trúc aerogel. Sau khi làm khô dung môi, aerogel được đưa về nhiệt độ
phòng và lấy ra khỏi thiết bị sấy. Trong điều kiện siêu tới hạn, sức căng bề mặt của
lỏng/khí bằng 0, vì khơng cịn mặt phân chia giữa lỏng và khí. Ngồi ra, sấy khơ bằng
CO2 siêu tới hạn có thể bảo vệ cấu trúc gel và tạo ra vật liệu có tỷ lệ co rút thấp, kích
thước lỗ xốp nhỏ hơn và diện tích bề mặt riêng cao hơn [4]. Khi sử dụng phương pháp
này cấu trúc và lỗ xốp ở kích thước nano của aerogel được bảo toàn. Tuy nhiên, nhược
điểm lớn của phương pháp làm khơ siêu tới hạn là quy trình sấy tốn nhiều thời gian.
Hơn nữa, cần một lượng dung mơi đáng kể và quy trình sấy tương đối đắt tiền, làm tăng
thêm chi phí và tác động đến mơi trường trong giai đoạn sản xuất. Sấy siêu tới hạn cũng
đòi hỏi các điều kiện cụ thể khác nhau tùy thuộc vào dung môi được sử dụng [1].
Nhiều nghiên cứu gần đây đã thay thế phương pháp sấy siêu tới hạn bằng sấy đơng

lạnh hoặc sấy với áp suất khí quyển để giảm chi phí và thân thiện với mơi trường hơn.
Phương pháp sấy ở áp suất khí quyển
Một trong những phương pháp sấy được sử dụng cho mục đích cơng nghiệp là sấy
ở áp suất khí quyển vì đây là một phương pháp đơn giản và tiết kiệm năng lượng hơn so
với các phương pháp sấy aerogel khác. Aerogel sinh học thu được bằng cách sử dụng
phương pháp sol-gel, sau đó trao đổi dung mơi với các dung điển hình như acetone hoặc
ethanol và cuối cùng là sấy khơ trong điều kiện áp suất khí quyển (minh họa theo hướng
a trong Hình 1.3). Tuy nhiên, sự bay hơi của dung mơi từ hydrogel trong điều kiện áp
suất khí quyển có thể gây ra sự co rút cấu trúc lớn hoặc tạo thành màng rắn khơng có độ
rỗng xốp [3].
Phương pháp sấy đông khô (thăng hoa)
Sấy đông khô là một quá trình thăng hoa của chất rắn (thường là nước đóng băng
hoặc dung mơi đóng băng) từ các lỗ xốp của gel ướt. Trong phương pháp này, dung môi
4


lỏng từ gel ướt được đơng lạnh và sau đó được loại bỏ bằng thăng hoa ở áp suất thấp
(minh họa theo hướng c trong Hình 1.3). Ưu điểm của phương pháp sấy đơng khơ này
là đơn giản, chi phí thấp và thân thiện với môi trường hơn. Bắt nguồn từ việc sử dụng
nước làm dung môi và sự đơn giản của quy trình sấy khơ, cũng như có khả năng áp dụng
cho các aerogel có nguồn gốc từ polymer sinh học như casein, pectin, alginate, gelatin,
axit hyaluronic và cellulose. Nhược điểm của phương pháp này là thời gian sấy lâu, sự
thay đổi thể tích khi chất lỏng đóng băng có thể gây ra sự sụp đổ cấu trúc aerogel và có

Áp suất

mức tiêu thụ năng lượng cao [5].

Pha rắn


b

Áp suất tới hạn

Pha
lỏng

a
(

c
Pha khí

Pha
khí

Nhiệt độ
tới hạn
Nhiệt độ

Hình 1.3 Minh họa q trình sấy thơng qua giản đồ pha: (a) sấy ở áp suất khí quyển,
(b) sấy siêu tới hạn và (c) sấy đông khô.
Trong luận văn này, phương pháp sấy đông khô được lựa chọn sử dụng để tổng
hợp vật liệu aerogel sinh học.

1.1.1.4 Tình hình nghiên cứu
Polysaccharide được xem là thành phần chính trong việc chế tạo vật liệu sinh học
cho khoa học đời sống (ví dụ như: thực phẩm, mỹ phẩm, thuốc và dược phẩm). Ngoài
ra, polysaccharide cũng được biết đến với khả năng tự lắp ráp hoặc tự sắp xếp thành một


5


cấu trúc hoặc khn mẫu có tổ chức. Do đó, chúng tạo thành các cấu trúc giống gel trong
dung dịch nước với nồng độ nhất định để chế tạo thành vật liệu aerogel. Polysaccharide
aerogel có độ xốp lớn (90-99%), khối lượng riêng thấp và diện tích bề mặt riêng lớn.
Hơn nữa, với các tính chất đặc biệt của polysaccharide như khả năng phân hủy sinh học,
không độc hại, thân thiện mơi trường và chi phí xử lý thấp đã thu hút nhiều nghiên cứu
tổng hợp vật liệu aerogel sinh học từ polysaccharide [1] .
Aerogel dựa trên cellulose
Gần đây, việc sản xuất vật liệu aerogel dựa trên tiền chất sinh khối có chi phí thấp
đã thu hút được sự quan tâm cả về mặt học thuật và thương mại do có nhiều lợi thế về
mặt kinh tế và hóa học. Aerogel được tổng hợp bằng cách sử dụng cellulose như một
loại polymer tự nhiên có thể tái tạo và phân hủy sinh học có ưu điểm là tương thích sinh
học, độ xốp và diện tích bề mặt riêng lớn. Do những ưu điểm này mà cellulose aerogel
được ứng dụng trong nhiều lĩnh vực khác nhau như hấp phụ và tách dầu/nước, cách
nhiệt và các ứng dụng y học [1].
Năm 2008, Hoepfner và cộng sự đã nghiên cứu tổng hợp cellulose aerogel bằng
cách phân tán cellulose trong canxi thiocynate ngậm nước. Tiếp theo đó là q trình
trương nở, tạo gel, già hóa và cuối cùng là sấy khô để thu được cellulose aerogel nguyên
khối. Các aerogel được tạo ra, có khối lượng riêng nằm trong khoảng từ 10-60 kg m−3
và diện tích bề mặt riêng từ 200-220 m2 g−1 [6].
Năm 2011, Sehaqui và cộng sự đã nghiên cứu tổng hợp sợi nano cellulose aerogel
(NCF-aerogel) từ bột gỗ. Sợi nano cellulose được phân tán trong nước và được trao đổi
dung môi với tert-butanol hoặc ethanol. NFC-aerogel có độ xốp cao và khối lượng riêng
thấp thu được bằng cách ly tâm hỗn hợp và sau đó sấy đơng khơ [7].
Năm 2015, Seantier và cộng sự đã tổng hợp vật liệu aerogel sinh học dựa trên sợi
cellulose đã tẩy trắng và các hạt nano cellulose với hình thái và tính chất hóa lý khác
nhau bằng phương pháp sấy đông khô [8]. Các sợi cellulose tẩy trắng tạo thành một
mạng lưới 3D và chúng được bao quanh bởi các màng mỏng hạt nano cellulose giúp

giảm đáng kể kích thước của các lỗ xốp so với aerogel dựa trên sợi cellulose thông

6


thường. Vật liệu tổng hợp aerogel sinh học dựa trên cellulose này có tính chất siêu cách
nhiệt và cấu trúc có thể điều chỉnh được [1].
Năm 2019, Zeng và cộng sự đã sử dụng nhiều loại vải denim phế thải khác nhau
(100% cotton) để tổng hợp aerogel dựa trên cellulose. Những mảnh vải denim nhỏ được
sấy khơ trong lị và được phân tán trong nước bằng cách khuấy từ ở 100°C. Dung dịch
denim phân tán hoàn toàn được đổ vào khn ngâm trong nước để tái sinh và q trình
rửa được thực hiện nhiều lần để hình thành hydrogel. Sấy đông khô và sấy siêu tới hạn
được sử dụng để sản xuất cellulose aerogel. Quá trình sấy siêu tới hạn được phát hiện là
tạo ra aerogel có độ xốp cao và diện tích bề mặt riêng lớn hơn so với aerogel được tạo
thành bằng cách sấy đông khô [9].
Cellulose tái sinh hay cellulose-II thu được bằng cách hòa tan cellulose-I trong
dung dịch kiềm đậm đặc thu được cellulose có cấu trúc mềm mượt nên được ứng dụng
rộng rãi trong ngành dệt may. Sự khác biệt giữa cellulose I và II dựa trên cấu trúc tinh
thể, cấu trúc này chủ yếu thay đổi theo cách tổ chức các liên kết hydro giữa các chuỗi
cellulose. Cellulose-II aerogel có khối lượng riêng nhỏ và diện tích bề mặt riêng cao.
Q trình tạo gel thường được bỏ qua vì cellulose có khả năng hình thành cấu trúc 3D
trong q trình trao đổi dung mơi. Việc thay đổi các điều kiện xử lý và loại cellulose có
thể thay đổi hình thái và tính chất của aerogel dựa trên cellulose [10].
Năm 2019, Fauziyah và cộng sự đã nghiên cứu đề xuất thành cơng quy trình chế
tạo cellulose aerogel từ xơ dừa bằng phương pháp NaOH/Urê và ứng dụng hấp thụ (minh
họa trong Hình 1.4). Nghiên cứu này đã đề xuất một phương pháp không chứa lưu huỳnh
để tiền xử lý loại bỏ lignin khỏi xơ dừa và sử dụng phương pháp dung dịch NaOH/Urê
để tạo ra cellulose aerogel. NaOH/Urê đóng một vai trị quan trọng trong quá trình tổng
hợp aerogel bằng cách biến cellulose-I thành cấu trúc cellulose-II và tạo liên kết ngang
để tạo ra cấu trúc aerogel. Cellulose aerogel thu được có cấu trúc xốp 3 chiều, khối lượng

riêng thấp, độ xốp cao và độ bền tốt. Hiệu suất hấp thụ cao của cellulose aerogel được
chứng minh bằng khả năng hấp thụ tốt của nó đối với nước và dầu, lần lượt là 22 và 18
lần trọng lượng khơ của aerogel. Cellulose aerogel cũng có khả năng hấp phụ cao đối
với MB (xanh methylene) là 62 g/g, cao hơn 100 lần so với các aerogel từ sinh khối

7


khác. Do đó, cellulose aerogel thu được có thể được sử dụng làm chất hấp thụ cho bất
kỳ sự cố tràn chất lỏng nào, chất hấp phụ để loại bỏ thuốc nhuộm và cách nhiệt [11].

XƠ DỪA

Sợi cellulose

Tiền xử lý

Tạo liên kết ngang

Hình 1.4 Minh họa quy trình tổng hợp cellulose aerogel từ xơ dừa
Aerogel dựa trên lignin
Lignin là polymer sinh học phổ biến thứ hai sau cellulose, là một tiền chất được
lựa chọn để tổng hợp aerogel bởi vì lignin có cấu trúc đại phân tử, phân nhánh và có
nhiều nhóm chức khác nhau. Tuy nhiên, lignin là một nguồn tài ngun khơng được sử
dụng, chỉ có 2% lượng lignin sản xuất trên toàn thế giới được sử dụng để làm ngun
liệu. Do đó, việc tìm kiếm các cách sử dụng lignin thay thế sẽ có lợi về mặt thương mại
do sự phong phú của loại polymer sinh học để làm nguyên liệu thô này.
Năm 2013, Grishechko và cộng sự đã tổng hợp aerogel sinh học dựa trên tanin và
lignin có độ xốp cao. Aerogel sinh học (làm khơ bằng CO2 siêu tới hạn) được phân tích
hình thái bề mặt cho kết quả là cấu trúc vật liệu có các lỗ xốp kích thước macro (>50

nm), meso (2–50 nm) và micro (<2 nm) phân bố ngẫu nhiên. Ảnh hưởng của hàm lượng
các thành phần lên độ rỗng xốp đã được nghiên cứu và phân tích bằng SEM. Nhóm
nghiên cứu đã chứng minh rằng việc thay thế thành phần tanin bằng lignin đã làm thay
đổi sự phân bố kích thước lỗ xốp [12].
Aerogel dựa trên các nguồn sinh học khác
Ngoài các polymer sinh học phổ biến là cellulose và lignin, aerogel sinh học còn
được tổng hợp từ các nguồn sinh học khác nhau như pectin, alginate, tinh bột, chitosan,
protein, albumin, casein, gelatin,…

8


1.1.2 Carbon aerogel

1.1.2.1 Giới thiệu
Hiện nay, rất nhiều nghiên cứu đang tập trung vào vật liệu carbon vì chúng sở hữu
một số đặc tính cơ học, hóa học và độ dẫn điện đặc biệt. Tuy nhiên, sự có mặt của nhiều
loại tạp chất có trong carbon tự nhiên cũng như khó khăn trong việc điều chỉnh cấu trúc
là nguyên nhân dẫn đến sự hạn chế ứng dụng của loại vật liệu này. Từ những hạn chế
này đã dẫn đến sự ra đời của các vật liệu carbon tổng hợp, điển hình là carbon aerogel
với các đặc tính vật lý và hóa học có thể điều chỉnh được [13, 14]. Carbon aerogel là
một loại gel xốp tổng hợp, trong đó khơng khí chiếm 90-99% tồn bộ thể tích của cấu
trúc. Gel xốp này duy trì mạng lưới ba chiều và có độ xốp cao mà không bị co rút cấu
trúc [15, 16]. Độ rỗng xốp cao của carbon aerogel mang lại nhiều tính chất đặc biệt như
khối lượng riêng thấp, độ dẫn nhiệt thấp, cách điện và diện tích bề mặt riêng lớn (Bảng
1.1) [17]. Minh họa quá trình tạo lỗ rỗng trong cấu trúc vật liệu carbon aerogel được thể
hiện trong Hình 1.5 [18].
Bảng 1.1 Một số tính chất tiêu biểu của carbon aerogel.
Khối lượng riêng


0.01–0,5 g/cm3

Độ xốp

80-98 %

Diện tích bề mặt riêng

Lên tới 1100 m2/g

Kích thước lỗ rỗng/đườngkính

1-100 nm, thường < 20 nm

Tính dẫn điện

25-100 S/cm

Nhờ những tính chất đặc biệt này của carbon aerogel đã dẫn đến sự phát triển của
các ứng dụng khác nhau như vật liệu lưu trữ năng lượng, chất xúc tác, chất hỗ trợ xúc
tác, chất hấp phụ, chất cách nhiệt và chất cách âm [17], [19].
Lỗ rỗng

Carbon hóa

Mạng lưới lỗ rỗng

polypyrrole

Hình 1.5 Minh họa quá trình tạo lỗ rỗng của vật liệu carbon aerogel


9