BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM
-----------------------------

TRƯƠNG TRƯỜNG SƠN

ĐÁNH GIÁ SỐ LIỆU HẠT NHÂN TRONG PHƯƠNG
PHÁP k0-NAA ĐỐI VỚI BA HẠT NHÂN 110Ag, 116m2In, VÀ
183m
W CĨ TÍCH PHÂN CỘNG HƯỞNG LỚN HƠN TIẾT
DIỆN BẮT NEUTRON NHIỆT

LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ

TP. HCM – 2023


BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM
----------------------------TRƯƠNG TRƯỜNG SƠN

ĐÁNH GIÁ SỐ LIỆU HẠT NHÂN TRONG PHƯƠNG
PHÁP k0-NAA ĐỐI VỚI BA HẠT NHÂN 110Ag, 116m2In,
VÀ 183mW CĨ TÍCH PHÂN CỘNG HƯỞNG LỚN HƠN
TIẾT DIỆN BẮT NEUTRON NHIỆT

LUẬN ÁN TIẾN SĨ

Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân
Mã số: 9.44.01.06

Giáo viên hướng dẫn:
PGS.TS. Hồ Mạnh Dũng
TS. Hoàng Sỹ Minh Tuấn

TP. HCM – 2023


1


MỤC LỤ

MỞ ĐẦU..........................................................................................................................

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN...........................................................................................

I.1. Tình hình nghiên cứu..................................................................................................

I.1.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới....................................................................

I.1.2. Tình hình nghiên cứu trong nước......................................................................

I.2. Đối tượng nghiên cứu..................................................................................................

CHƯƠNG 2: PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON................................................


II.1. Giới thiệu phương pháp phân tích kích hoạt neutron.................................................

II.1.1. Phương pháp luận của phân tích kích hoạt neutron..........................................

II.1.2. Ưu điểm của phương pháp NAA.....................................................................

II.1.3. Nhược điểm của phương pháp NAA................................................................

II.2. Các phương pháp NAA..............................................................................................

CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM......................................................................................

III.1. Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt...................................................................................

III.2. Hệ chiếu mẫu nhanh Kênh 13-2 và Cột nhiệt...........................................................

CHƯƠNG 4: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN..................................................................
IV.1. Kết quả thông số phổ neutron tại vị trí chiếu mẫu Kênh 13-2 và Cột nhiệt

..........................................................................................................................................
ii


IV.2. Kết quả hiệu chuẩn hiệu suất ghi của đầu dò GMX-4076........................................

IV.3. Kết quả xác định hệ số k0,Au và Q0.............................................................................
Ước lượng sai số của phép đo hệ số Ước lượng sai số của phép đo hệ số k0 16
Ước lượng sai số của phép đo hệ số Ước lượng sai số của phép đo hệ số Q0 18


IV.4. Kết quả xác định hàm lượng nguyên tố sử dụng hệ số k0,Au mới...............................

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ.........................................................................................
DANH MỤC CƠNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN

ÁN.....................................................................................................................................

iii


MỞ ĐẦU
Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis – NAA) là
một trong những phương pháp phân tích vật lý hạt nhân khơng hủy mẫu có độ
nhạy và độ chính xác cao giúp giải quyết nhiều bài toán thực tế trong các lĩnh
vực nghiên cứu địa chất, khảo cổ, nông – sinh – y, vật liệu, mơi trường…[3]
Trong NAA, có 3 loại nguồn phát neutron thường được sử dụng gồm nguồn
đồng vị, máy gia tốc và lò phản ứng. Nguồn neutron từ lị phản ứng hạt nhân
nghiên cứu có thơng lượng neutron cao và không gian kích hoạt mẫu lớn, vì
vậy đây là nguồn neutron cho NAA có nhiều ưu điểm nhất trong 3 loại nguồn
kể trên. NAA cũng sử dụng 4 phương pháp chuẩn hoá khác nhau như chuẩn
hoá tuyệt đối, chuẩn hoá tương đối, chuẩn đơn và chuẩn theo k-zero [1]. Trong
số 4 phương pháp trên, phương pháp chuẩn theo k-zero của NAA (k0-NAA)
được đánh giá là phương pháp ổn định (về mặt sai số hệ thống), có độ nhạy và
độ chính xác cao, đặc biệt khi áp dụng để nghiên cứu một số đối tượng trong
các lĩnh vực mơi trường, địa chất, khảo cổ,… trong đó mối tương quan giữa các
nguyên tố trong nhiều mẫu nghiên cứu cần được phân tích rõ. Chính vì vậy mà
phương pháp k0-NAA đã được chọn và sử dụng phổ biến trên thế giới như một
phương pháp chuẩn (tham khảo) dùng để phê chuẩn (validation) cho các mẫu
chuẩn – tham khảo (standard reference materials) và cũng là phương pháp
chính để nghiên cứu nhiều đối tượng khác nhau [3, 4].

Trong NAA, tiết diện bắt neutron và nhiều hằng số hạt nhân khác được lấy
từ các tài liệu mới nhất, nhưng thực tế hiện nay các số liệu này có thăng giáng
lớn. Một số giá trị báo cáo có độ sai khác kết quả khá cao giữa các tác giả. Đôi
khi sai số của các kết quả khơng được cơng bố. Vì vậy, việc đo đạc kiểm chứng
thêm là rất cần thiết. Cơng trình của De Corte và đồng nghiệp [6, 7, 8],
Simonits và đồng nghiệp [2, 8] và Moens và đồng nghiệp [9, 34, 84] đã chỉ ra
rằng các hằng số phản ứng hạt nhân và hằng số hạt nhân khác được sử dụng
trong kỹ thuật có thể được nhóm lại thành một tổ hợp và gọi là “hệ số k0" cho
mỗi phản ứng quan tâm và bức xạ phát ra [10, 11]. Các hệ số k0 giải quyết được
những bất tiện của các hằng số cụ thể cho từng phòng thí nghiệm như "hệ số k"
đã được giới thiệu trước đó bởi Girardi et al. [12], bằng cách chuẩn hóa chúng
độc lập với điều kiện chiếu và đo [13]. Do đó, các hệ số k0 có thể được xác định
bằng thực nghiệm bởi các phịng thí nghiệm chun biệt, với độ khơng đảm
bảo đo (uncertainty) thấp hơn hoặc bằng 5% (tại mức độ tin cậy 95%), và sau
iv


đó được sử dụng bởi các phịng thí nghiệm NAA khác ở nước ngoài bằng cách
áp dụng phương pháp chuẩn hóa k0 [14, 34, 38, 46].
Phương pháp k0 là một trong bốn phương pháp tính toán hàm lượng
nguyên tố trong NAA, được giới thiệu lần đầu tiên vào năm 1974 bởi hai tác
giả là F. De Corte và A. Simonits [7]. Từ đó cho đến nay, k0-NAA ln được
quan tâm phát triển tại nhiều phòng thí nghiệm NAA và đã được hiệp hội phân
tích hạt nhân công nhận như một phương pháp phân tích chuẩn hóa [6].
Phương pháp k0-NAA đã được bắt đầu nghiên cứu tại Viện Nghiên cứu hạt
nhân từ những năm 1980 của thế kỷ trước. Đến năm 2002, phương pháp này
được áp dụng một cách chính thức thơng qua chương trình k0-DALAT [15]. Ưu
điểm của phương pháp k0-NAA là đơn giản trong thực nghiệm so với phương
pháp tương đối, độ chính xác cao so với phương pháp tuyệt đối và linh hoạt khi
thay đổi điều kiện chiếu và đo so với phương pháp chuẩn đơn. Đặc biệt là

không cần dùng mẫu chuẩn khi phân tích một số lượng lớn mẫu.
Các hệ số k0 đầu tiên được xác định trong khoảng thời gian 1980-1990 chủ
yếu bởi 2 viện: Viện Khoa học Hạt nhân (INW) tại Đại học Gent ở Gent (Bỉ)
và Viện Nghiên cứu Nguyên tử Központi Fizakai Kutató Intézet (KFKI)
(Hungary; hiện nay là AEKI), ngồi ra có một số hợp tác với Risø tại Viện
Quốc gia Năng lượng Bền vững Danmarks Tekniske Universitet (Đan Mạch;
giải thể vào năm 2012) [10, 16, 37, 47, 52, 53].
Trong những năm đầu của thập niên 90, việc tiếp nhận và áp dụng phương
pháp chuẩn hóa k0 trên tồn thế giới đã phát triển vượt bậc trong cộng đồng
người dùng kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron [12, 17, 44, 45, 49, 51, 54, 55,
77]. Mỗi thập kỷ đều có các bản sửa đổi, xác định lại các giá trị cốt lõi của
phương pháp này bởi hội đồng k0 quốc tế. Tuy nhiên có thể thấy hệ số k0 của
một số hạt nhân chỉ được xác định một lần khoảng vài chục năm trước và đến
nay cũng chưa được xác định lại [4]. Một số kết quả độc lập [18, 50, 79] đã có
sẵn nhưng chưa được đánh giá và đưa vào thư viện. Một lý do khác cho thấy sự
cần thiết của việc xác định lại các hệ số k0 là sau hơn 30 năm kể từ khi phương
pháp k0 được giới thiệu, còn thiếu một bộ dữ liệu đủ thống kê về dữ liệu thực
nghiệm k0 độc lập, từ đó cộng đồng k0 có thể rút ra kết luận về độ chính xác của
cơ sở dữ liệu hiện tại [19, 82].
Độ chính xác và khả năng áp dụng của phương pháp k0-NAA phụ
thuộc đáng kể vào độ tin cậy của các số liệu hạt nhân sẵn có. Việc đánh giá các
số liệu hạt nhân này trong lĩnh vực khoa học và cơng nghệ hạt nhân nói chung
và trong phương pháp k0-NAA nói riêng là việc làm quan trọng và cần thiết để
v


từ đó xem xét lại một số các số liệu hạt nhân có cịn phù hợp nữa hay khơng và
có cần thiết phải xác định lại các số liệu này. Kết quả của việc xác định lại các
số liệu hạt nhân trong phương pháp k0-NAA sẽ góp phần cải thiện độ chính xác
và độ tin cậy của phương pháp này, mặt khác nó cũng góp phần thiết lập và xây

dựng một cơ sở dữ liệu hạt nhân ở cấp phòng thí nghiệm hoặc cơ sở nghiên
cứu, tiến tới đóng góp vào cơ sở dữ liệu hạt nhân của Việt Nam (nếu có) hoặc
sẽ xây dựng trong tương lai.
Phản ứng hạt nhân trong NAA phụ thuộc vào năng lượng của neutron
tới. Các neutron này đóng vai trị như là các hạt tới kích thích phản ứng, tạo ra
các hạt nhân phóng xạ. Các hạt nhân phóng xạ được tạo ra sẽ ở trạng thái
khơng bền và ln có xu hướng trở về trạng thái bền bằng cách phát ra các tia
gamma. Tiết diện bắt neutron của hạt nhân nguyên tử trong mẫu cũng phụ
thuộc vào năng lượng neutron. Ở vùng năng lượng thấp, hay gọi là vùng năng
lượng nhiệt, tiết diện bắt neutron (ký hiệu là 0) là xác suất bắt neutron tương
ứng ở vận tốc 2200 m/s [10]. Ở vùng năng lượng cao hơn, gọi là vùng trên
nhiệt hay vùng năng lượng cộng hưởng, xác suất bắt neutron được thể hiện
thông qua tích phân cộng hưởng (ký hiệu là I0), cũng chính là tiết diện bắt
neutron cộng hưởng. Tại vùng năng lượng này, hàm phân bố của tiết diện
thường không có đỉnh đơn mà bao gồm nhiều đỉnh chồng chập rất phức tạp,
thường phải tính bằng tích phân cả vùng năng lượng theo công thức BreitWigner [5, 10]. Phương pháp chủ yếu dựa trên phản ứng (n, ) gây bởi các
neutron có năng lượng ở vùng nhiệt hoặc trên nhiệt (vùng cộng hưởng).
Phương pháp k0-NAA trước đây được hiệu chỉnh để sử dụng rộng rãi
với các lò phản ứng, ví dụ như SLOWPOKE tại phòng thí nghiệm Ecole
Polytechnique SLOWPOKE [20]. Độ chính xác của k0-NAA đã được kiểm
chứng nhiều lần thông qua nhiều so sánh với các tiêu chuẩn của các nguyên tố
khác nhau và kết quả đạt được với sai số trung bình khoảng 3,5% [15, 23]. Tuy
nhiên, đối với một vài nguyên tố có giá trị Q0 cao (Q0 được tính bằng tỷ lệ giữa
tích phân cộng hưởng với tiết diện bắt neutron nhiệt), được kích hoạt chủ yếu
bởi các neutron trên nhiệt tại vị trí chiếu xạ bên trong của lị phản ứng, thì sai
số của kết quả là tương đối cao (khoảng 10%) [10, 30, 31]. Do đó, để có thể lý
giải cho điều này một cách rõ ràng thì cần có những đánh giá chính xác số liệu
hạt nhân của những nguyên tố có Q0 lớn này. Ngoài ra, các số liệu hạt nhân này
cũng có thể dùng để dự đoán được sự ảnh hưởng mạnh của neutron trên nhiệt
lên phổ phát xạ và có thể giải thích được tại sao phổ này lại bị lệch khỏi quy

luật 1/E. Các hạt nhân có giá trị tích phân cộng hưởng lớn hơn giá trị tiết diện
bắt neutron nhiệt (tức là Q0 > 1) có vai trị đặc biệt trong nghiên cứu vật lý hạt
nhân nói chung và ứng dụng phát triển phương pháp k0-NAA nói riêng [15]. Vì
vi


vậy các số liệu hạt nhân trong phương pháp k0-NAA của những hạt nhân có
tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt cần được xem xét và
đánh giá một cách tồn diện.
Tóm lại việc nghiên cứu phát triển, ứng dụng phương pháp k0-NAA trong
lò phản ứng hạt nhân là cần thiết trong nghiên cứu về Vật lý hạt nhân. Đây
cũng là lý do để tôi lựa chọn đề tài “Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương
pháp k0-NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng
hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt” nhằm xác định các hệ số k0 của một
số hạt nhân có giá trị Q0 > 1 dựa trên phương pháp lá dò chiếu trần tại lò phản
ứng hạt nhân Đà Lạt.
Mục đích của luận án là đánh giá số liệu hạt nhân trong phương pháp k0NAA cho những hạt nhân sống ngắn có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện
bắt neutron nhiệt và được trình bày gồm 3 nội dung sau:
 Xác định các hệ số k0,Au và Q0 của 3 hạt nhân (110Ag, 116m2In, 183mW) dựa
trên phương pháp lá dò chiếu trần tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. (k0,Au là hệ
số k0 của nguyên tố so với Au).
 Đánh giá các số liệu mới đo được qua việc so sánh với cơng trình khác
và áp dụng các số liệu mới vào phương pháp k0-NAA để phân tích mẫu chuẩn.
 Cập nhật các số liệu mới vào chương trình k0-DALAT.
Nội dung chi tiết của luận án: “Đánh giá số liệu hạt nhân trong phương
pháp k0-NAA đối với ba hạt nhân 110Ag, 116m2In, và 183mW có tích phân cộng
hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt”, bao gồm:
• Khảo sát danh sách các hạt nhân phóng xạ cần xác định lại hệ số k0,Au
được hội đồng khoa học quốc tế k0 - ISC đưa ra.
• Lựa chọn các hạt nhân có Q0 > 1 và những hạt nhân này phải có trong

các vật liệu có thể tìm được để nghiên cứu tại Việt Nam, bao gồm:
110
Ag, 116m2In và 183mW.
• Xác định bằng thực nghiệm hệ số k0,Au và Q0 của các hạt nhân này và so
sánh kết quả với các tác giả trước đây.
• Áp dụng số liệu k0,Au mới vào phương pháp k0-NAA để xác định hàm
lượng nguyên tố trong mẫu chuẩn.
Cập nhật số liệu hạt nhân là nhu cầu thường xuyên của các phòng thí
nghiệm nghiên cứu thuộc lĩnh vực phân tích kích hoạt neutron, vừa để chính
xác hóa các kết quả phân tích ngun tố của chính phịng thí nghiệm, đồng thời
cịn đóng góp vào dữ liệu của Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế. Luận
án sẽ thực hiện đánh giá số liệu hạt nhân cho 3 hạt nhân sống ngắn có tích phân
cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt neutron nhiệt là 110Ag, 116m2In và 183mW với
vii


thời gian bán rã tương ứng là 24,56 giây; 2,16 giây; và 5,2 giây, nhằm mục
đích cập nhật vào dữ liệu của phần mềm k0-DALAT để đáp ứng nhu cầu phân
tích các hạt nhân được kích hoạt bằng neutron trên nhiệt.
CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN

ghiên cứu
I.1.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới
Phân tích kích hoạt neutron (NAA) dựa trên phản ứng (n, γ) ) qua việc
chiếu mẫu kích hoạt bởi neutron từ lò phản ứng nên ưu điểm của phương pháp
này là dễ thực hiện và có độ chính xác cao; neutron tương tác với nguyên tố
trong mẫu làm cho chúng trở thành hạt nhân phóng xạ phát ra tia gamma đặc
trưng, phân tích phổ gamma đặc trưng này sẽ giúp chúng ta phân tích mẫu cả
về mặt định tính lẫn định lượng. Trong NAA bao gồm các phương pháp sau:
PGNAA (đo gamma tức thời); CNAA (đo gamma lăp vòng); INAA (đo gamma

trễ); RNAA (có thêm phân tách hóa học để cô lập (các) nguyên tố quan tâm
khỏi matrix mẫu, nhằm nâng cao giới hạn phát hiện) [3].
Với việc thực hiện tương đối dễ dàng và có độ chính xác cao nên NAA
là một phương pháp phổ biến trong phân tích hàm lượng đa nguyên tố, mối
quan hệ giữa hàm lượng nguyên tố và tín hiệu đo gần như độc lập với matrix
mẫu, việc chuẩn bị mẫu cũng đơn giản và nhanh chóng do đó giảm thiểu rủi ro
mất mát, ơ nhiễm [13, 36]. Ngồi ra có thể xử lý mẫu sau khi chiếu xạ điều này
cho phép thực hiện các thao tác như khắc, hịa tan, tách hóa, bổ sung các chất
mang trơ và xác định hiệu suất tách. Dễ dàng phân tích các nguyên tố qua việc
phân tích phổ gamma đặc trưng, gamma có khả năng đâm xuyên mạnh nên có
thể phân tích khơng phá hủy mẫu. Có thể đo phổ gamma bằng hệ phổ kế
gamma HPGe siêu tinh khiết có độ phân giải cao.
Trên thế giới, các nước đi đầu trong việc nghiên cứu phát triển và áp
dụng phương pháp k0-NAA đầu tiên vào cuối những năm 1970 phải kể đến là
Viện INW ở Bỉ và Viện KFKI ở Hungary. Sau đó, những năm 1980, một số
phịng thí nghiệm như NIST (Hoa Kỳ), Delft (Hà Lan), SACLAY (Pháp), đã
tham gia lĩnh vực này [47]. Tiếp theo những năm 1990, các nước như Viện
KFA (Đức), JAERI (Nhật Bản), Trung Quốc, Việt Nam, Hàn Quốc và
Malaysia đã nghiên cứu áp dụng phương pháp k0-NAA trong kỹ thuật phân tích
kích hoạt neutron [1, 3, 4, 5,16,17, 51]. Năm 1993 trong cơng trình của Roth đã
cơng bố giá trị hệ số k0,Au của hạt nhân 116m2In là 0,0471 với sai số là 0,3% [24].
Năm 1999, Van Lierde và cộng sự đã xác định được giá trị hệ số k0,Au của 110Ag
viii


là 0,0306 với sai số là 0,4% [25]. Ngoài ra năm 2006 thì Szentmikiosi và cơng
sự cũng đã tính được giá trị hệ số k0,Au cho 110Ag là 0,03627 với sai số 1,7%
[26]. Năm 2010, trong cơng trình của Szentmikiosi cũng đã tính được giá trị hệ
số k0,Au cho 116m2In là 0,0455 [27]. Gần đây có cơng trình của Acharya năm 2012
đã công bố hệ số k0,Au cho 183mW là 1,73.10-4 với sai số là 3,81.10-6 và 110Ag là

3,52.10-2 và sai số là 5,98.10-4 [27]. Như vậy có thể thấy rằng hiện nay trên thế
giới số liệu hạt nhân của các hạt nhân sống ngắn, có tích phân cộng hưởng lớn
hơn tiết diện bắt neutron nhiệt đang rất hạn chế, các số liệu được cơng bố đã cũ
cần phải có nhiều cơng trình nghiên cứu cập nhật hơn.
Cho đến nay những nhân phóng xạ có thời gian sống ngắn, có tỉ số tích
phân cộng hưởng và tiết diện bắt neutron nhiệt chưa thật sự được quan tâm một
cách đầy đủ việc đánh giá lại các số liệu hạt nhân cho những nhân phóng xạ
này là hết sức cần thiết và cấp bách [29, 71, 83, 84].

hình nghiên cứu trong nước
Ở nước ta, phương pháp k0-NAA trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt
đã được nghiên cứu từ những năm cuối của thập niên 1980 và đầu thập niên
1990, chủ yếu xác định các hệ số k0,Au của các hạt nhân sống ngắn như trong
cơng trình của Phạm Duy Hiển và cộng sự năm 1991 đã xác định giá trị hệ số
k0,Au cho hạt nhân 110Ag là 3,74.10-2 với sai số là 7,48.10-4 [30]. Đầu những năm
2000, nhóm nghiên cứu của Hồ Mạnh Dũng đã phát triển phương pháp k0-NAA
trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt [2, 3, 11, 14, 41, 43], từ việc xác định thực
nghiệm các thông số phổ neutron tại các vị trí chiếu kích hoạt mẫu trong lò
phản ứng hạt nhân cho đến việc hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma, phát triển phần
mềm xử lý số liệu, v.v... Trong đó, đặc biệt nhất là hệ chương trình “k0DALAT” cho phép tính toán tất cả các số liệu của bài toán k0-NAA và được
ứng dụng để phân tích nhiều nguyên tố [20, 40, 43, 56, 57, 69, 70, 78, 85].
Gần đây, nhóm nghiên cứu của Hồ Mạnh Dũng cũng đã phát triển thêm kỹ
thuật dùng neutron trên nhiệt (epithermal neutrons) [29, 75, 80, 86] và kỹ thuật
kích hoạt lặp vòng (cyclic NAA) trong phương pháp k0-NAA [16, 63, 64, 66,
67, 74, 76]. Đặc biệt, nhóm nghiên cứu đang tiến hành đánh giá lại các số liệu
hạt nhân trong phương pháp k0-NAA để cập nhật vào thư viện dữ liệu của
chương trình k0-DALAT [75]. Trong các nghiên cứu này, số liệu hạt nhân trong
phương pháp k0-NAA bao gồm: hệ số k0 – tổ hợp của các hằng số hạt nhân
(khối lượng nguyên tử, độ phổ biến đồng vị, hiệu suất phát tia gamma và tiết
diện bắt neutron nhiệt); Q0 – tỷ số giữa tích phân cộng hưởng (I0) và tiết diện

bắt neutron nhiệt (0); và Er – năng lượng cộng hưởng hiệu dụng. Một số trong
ix


các số liệu hạt nhân này được đo bằng thực nghiệm, trong khi một số khác thu
được bằng tính toán.
Trong phương pháp NAA, phương pháp k0-NAA đã được áp dụng thành
công để phân tích phổ khoảng hơn một trăm hạt nhân [18, 39, 46, 48, 59, 60].
Tuy nhiên, một số hạt nhân tồn tại rất ngắn với thời gian sống dưới 100 giây
(Bảng 1.1) đã chưa được quan tâm tại lò phản ứng nghiên cứu Đà Lạt. Một
trong những lý do là giá trị của hệ số k0,Au và Q0 của các hạt nhân này khác nhau
đáng kể. Do đó, trong luận án này chúng tôi tập trung vào việc xác định lại và
đánh giá dữ liệu hạt nhân của một vài hạt nhân sống ngắn có hệ số Q0 lớn hơn 1
bao gồm: 110Ag (T1/2 = 24 giây), 116m2In (T1/2 = 2,16 giây) và 183mW (T1/2 = 5,2
giây) [19]. Các thơng số của 3 hạt nhân này được trình bày trong trong Bảng
1.2.
Bảng 1.2. Các hạt nhân sống ngắn được hình thành bởi
phản ứng (n, ) [19]
Nguyên tố

Hạt nhân

Trạng thái các hạt nhân
phóng xạ

T1/2
(giây)

Sai số
(giây)


In

115

In

116m2

In

2,18

0,04

W

182

W

183m

W

5,15

0,15

Ag


109

Ag

110

Ag

24,60

0,20

Phương pháp chuẩn hóa k0-NAA là một phương pháp đáng tin cậy và
chính xác được áp dụng để xác định hàm lượng của nguyên tố trong các mẫu
khác nhau. Độ chính xác của phương pháp k0-NAA phụ thuộc trực tiếp vào hệ
số k0,Au [10, 39]. Gần đây, dữ liệu hạt nhân của hệ số k0,Au đã được cập nhật cho
các năm 2003, 2012 và 2015 [36]. Tuy nhiên, có một số dữ liệu về các hạt nhân
sống ngắn chưa được cập nhật hoặc chỉ được đo bằng một phịng thí nghiệm
duy nhất nên nó khơng có độ tin cậy cao. Phương pháp chuẩn hóa k0,Au trong
NAA đã được phát triển và áp dụng cho lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt từ năm
1991 [30]. Hệ số k0,Au của các hạt nhân sống ngắn đã được xác định bằng kỹ
thuật kích hoạt neutron nhiệt trên DRR kể từ năm 1991 [30]. Tuy nhiên, các hạt
nhân 110Ag, 116m2In và 183mW chưa được sử dụng trong phân tích hàm lượng của
các nguyên tố.

x


Bảng 1.3. Hệ số k0,Au của 110Ag, 116m2In và 183mW đo được trước đây

Hạt
nhân

110

Ag

T1/2
(giây)

24,56

E (keV)

657,5




4,5

Giá trị hệ số
k0,Au (%RSD)

Tài liệu tham khảo

0,0374 (2,0)

Hien, 1991 [30]


0,0306 (0,4)

Van Lierde, 1999 [25]

0,03627 (1,7)

Szentmikiosi, 2006
[26]

0,0352 (1,7)

Acharya, 2012 [28]

0,0471(0,3)

Roth, 1993 [24]

116m2

In

2,16

162,4

36,8

0,0455 (1,4)

Szentmiklosi, 2010

[27]

183m

W

5,2

107,9

18,9

1,73.10-4
(3,81.10-4)

Acharya, 2012 [28]

Một số hệ số k0,Au của các hạt nhân sống ngắn có sự tương đồng giữa các
cơng trình nghiên cứu. Tuy nhiên, hệ số k0,Au của 110Ag trong tài liệu tham khảo
Van Lierde năm 1999 [25] khác biệt đáng kể so với dữ liệu hiện có trong các
tài liệu tham khảo khác như chúng ta có thể thấy trong Bảng 1.3. Ngồi ra ta
thấy khơng có nhiều dữ liệu được đề xuất cho 116m2In và chỉ có hai giá trị do
Roth công bố năm 1993 [24] và Acharya công bố năm 2012 [28]. Bảng 1.3
cũng cho thấy rằng mới chỉ có một giá trị k0,Au của 183mW được đề xuất bởi
Acharya năm 2012 [28]. Do đó, trước khi sử dụng hệ số k0,Au của các hạt nhân
sống ngắn, việc xác định lại các hệ số k0,Au của các hạt nhân 110Ag; 116m2In và
183m
W là cần thiết cho những ứng dụng gần đây, hướng tới mục đích cập nhật
cơ sở dữ liệu trên phần mềm k0-DALAT.
Trong luận án các hệ số k0,Au và Q0 cho 3 hạt nhân phóng xạ sống ngắn

(110Ag, 116m2In và 183mW) đã được xác định bằng thực nghiệm tại lị phản ứng hạt
nhân Đà Lạt có cơng suất 0,5 MW của Việt Nam. Trong đó, các hệ số k0,Au
được xác định bằng phương pháp "chiếu trần" tại vị trí chiếu xạ là Cột nhiệt.
Còn các giá trị Q0 thì được xác định bằng phương pháp "Tỷ số Cd" tại vị trí
chiếu xạ là Kênh 13-2, được lắp đặt trong Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt.
xi


ghiên cứu
Đối tượng nghiên cứu của luận án chính là 3 hạt nhân phóng xạ sống ngắn
(110Ag, 116m2In và 183mW) và có tích phân cộng hưởng lớn hơn tiết diện bắt
neutron nhiệt (Q0 > 1).
CHƯƠNG 2: PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON

phương pháp phân tích kích hoạt neutron

ơng pháp luận của phân tích kích hoạt neutron
Nguyên tắc chung trong phương pháp NAA là mẫu được kích hoạt bởi
neutron. Sau quá trình chiếu xạ, các đồng vị bền trong mẫu ở dạng tự nhiên của
các nguyên tố được trở thành những đồng vị phóng xạ qua việc bắt neutron.
Các đồng vị phóng xạ này sẽ được nhận dạng dựa trên những tính chất bức xạ
khác nhau hay dựa vào các hoạt tính phóng xạ đặc trưng của chúng cụ thể là
loại bức xạ, năng lượng bức xạ, chu kỳ bán rã. Đây là cơ sở lý thuyết cho việc
nhận diện nguyên tố (phương pháp định tính) và xác định hàm lượng nguyên tố
trong mẫu dựa trên việc đo cường độ bức xạ gamma đặc trưng phát ra từ các
sản phẩm kích hoạt (phương pháp định lượng).
Phần quan trọng nhất trong NAA là phản ứng (n, ), trong đó hạt nhân X
(hạt nhân bia) sẽ hấp thụ một neutron sau đó tạo ra một hạt nhân phóng xạ với
số ngun tử Z khơng đổi nhưng có số khối A tăng lên một đơn vị. Hạt nhân
phóng xạ mới sẽ phát ra tia gamma đặc trưng và quá trình này được biểu diễn

bởi phản ứng [10]:
A
Z

X + 10n →¿

Trong đó: A là số khối của hạt nhân bia; Z là số hiệu nguyên tử của hạt nhân
bia.
Ký hiệu () trong quá trình để biểu diễn cho hạt nhân hợp phần trong giai
đoạn trung gian.

ểm của phương pháp NAA
-

Có khả năng phân tích nhiều nguyên tố trong nhiều loại mẫu khác nhau.
Có giới hạn phát hiện thấp tới 10-6 mg.kg-1.[3, 72]
Không bị các hiệu ứng nhiễu do maxtrix mẫu (hiệu ứng ảnh hưởng qua lại
giữa các thành phần bên trong mẫu).
xii


-

Có thể phân tích mà khơng cần phá hủy mẫu, gọi là phân tích kích hoạt
neutron dụng cụ (INAA).
Có khả năng định tính cao dựa vào các tia gamma đặc trưng của hạt nhân
phóng xạ phát ra.
Phương pháp này có cơ sở lý thuyết đơn giản, rõ ràng và dễ hiểu.
Có thể lựa chọn mật độ thơng lượng neutron và năng lượng neutron ở các
mức độ nhất định, điều này giúp chúng ta có được các kết quả tốt nhất khi

sử dụng tối ưu hóa, cũng như kích hoạt có chọn lọc [23, 48, 62, 68].

ợc điểm của phương pháp NAA
-

-

Khi kích hoạt mẫu cần phải có lị phản ứng hoặc nguồn neutron là những
thiết bị khó tiếp cận đối với số đông.
Người nghiên cứu phải làm việc trong môi trường phóng xạ. Cần phải có
quá trình xử lý chất thải phóng xạ cũng như che chắn phóng xạ và định
liều cá nhân theo quy định an toàn bức xạ.
Việc triển khai ứng dụng trong công nghiệp không được thường xuyên và
phổ biến.
Chỉ có thể áp dụng cho một số nguyên tố chứ không phải áp dụng được
cho tất cả các nguyên tố.
Các mẫu phân tích tốt nhất cần được sấy khơ trước khi kích hoạt bởi vì
trong quá trính chiếu mẫu ở lị phản ứng thì các phân tử nước có thể tách
ra tạo thành các ion, dẫn đến việc tăng áp suất trong container chiếu mẫu
và có nguy cơ gây nổ, hỏng mẫu đo.
Đối với các nguyên tố có thời gian sống dài thì quá trình phân tích tốn khá
nhiều thời gian.

g pháp NAA
Những phương pháp sau đây thường được sử dụng để tăng xác suất của
các phản ứng cần thiết giữa neutron và hạt nhân bia của mẫu đo (xác suất của
phản ứng phụ thuộc vào năng lượng neutron) và hạn chế hình thành các nhiễu
khơng mong muốn của matrix.
a) Phân tích kích hoạt neutron nhiệt (TNAA)
Mẫu đo được chiếu chỉ bằng neutron nhiệt, được thu bởi quá trình

tương tác của neutron phân hạch và chất làm chậm. Vì vậy, chúng ta cần phải
có một khối làm chậm tại nguồn neutron (chẳng hạn như khoảng cách, khối
graphite, cột graphite bên trong lò phản ứng). Khi neutron di chuyển xuyên qua
các khối này thì năng lượng sẽ bị giảm và chúng trở thành các neutron nhiệt
sau đó sử dụng cho việc kích hoạt.
xiii


b) Phân tích kích hoạt neutron trên nhiệt (ENAA)
Mẫu đo được chiếu bởi neutron có năng lượng cao hơn 0,55 eV. Được
sử dụng trong những trường hợp các hạt nhân có vùng cộng hưởng cao đối với
việc bắt neutron có năng lượng trên 0,55 eV. Để kích hoạt bằng những neutron
này thì chúng ta cần phải che chắn neutron nhiệt, để thực hiện việc này người
ta thường sử dụng Cadimi hoặc Bo.
c) Phân tích kích hoạt neutron nhanh (FNAA)
Phương pháp phân tích kích hoạt neutron nhanh thường được dùng để
nghiên cứu các phản ứng hạt nhân với neutron nhanh, ví dụ như (n, p), (n, 2n),
(n, •), v.v... neutron nhanh có thể thu được từ lị phản ứng cũng tương tự như
neutron trên nhiệt, nghĩa là phải che chắn neutron nhiệt hoặc cũng có thể lấy
neutron nhanh từ các nguồn neutron khác (ví dụ như các máy gia tốc).
CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM
III.1. Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt
Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt (LPƯĐL) tọa lạc trong khuôn viên của Viện
nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt, đây là loại lị phản ứng hạt nhân có chất làm chậm
neutron và chất tải nhiệt đều là nước thường (H 2O). LPƯĐL công suất 500 kW
đã được thiết kế xây dựng lại dựa trên cơ sở hạ tầng còn lại của lị phản ứng
TRIGA-MARK II cơng suất 250kW. LPƯĐL bắt đầu làm việc ở công suất
danh định vào đầu tháng 2 năm 1984 và hệ điều khiển được nâng cấp vào năm
2007. LPƯĐL dùng cho nghiên cứu và ứng dụng trong nhiều lĩnh vực như:
nơng-sinh-y, trong đó phân tích kích hoạt neutron và sản xuất đồng vị đã được

phát triển mạnh cho đến ngày nay. LPƯĐL dùng cho nghiên cứu đa mục đích
nên nó có nhiều kênh chiếu xạ khác nhau, tùy theo mục đích sử dụng. LPƯĐL
có các kênh chiếu mẫu: tại vùng trung tâm vùng hoạt, Kênh 1-4, Kênh 7-1,
Kênh 13-2, Mâm quay và Cột nhiệt.
- Mâm quay: Nằm ở vành phản xạ, có 40 hốc chiếu, là vị trí chiếu ướt
dùng cho các phép chiếu dài (trên 1 giờ). Vì là kênh ướt nên mẫu được chiếu
phải được đặt vào trong container chuyên dụng cho việc chiếu mẫu tại Mâm
quay.
- Kênh 7-1 và Kênh 13-2: Là hai kênh khô được kết nối với hệ chuyển
mẫu tự động khí nén thích hợp cho việc chiếu mẫu trong thời gian từ vài giây
đến vài chục phút.

xiv


- Cột nhiệt: Là vị trí có độ nhiệt hóa neutron rất lớn, được kết nối với
hệ chuyển mẫu khí nén nên có thể dùng trong phân tích kích hoạt neutron lặp
vòng cũng như các phương pháp phân tích kích hoạt neutron khác.
III.2. Hệ chiếu mẫu nhanh Kênh 13-2 và Cột nhiệt
Hệ chuyển mẫu khí nén (Pneumatic Transfer System - PTS) của một lò
phản ứng hạt nhân là một thiết bị quan trọng, nó được dùng để đưa mẫu vào
bên trong lò đến đúng vị trí chiếu xạ nhằm mục đích kích hoạt mẫu bằng
neutron trong lò phản ứng với khoảng thời gian chiếu đặt trước và sau đó mẫu
được đưa đến vị trí đo. Từ dự án viện trợ kỹ thuật (RER/4/028) của IAEA, Lò
phản ứng hạt nhân Đà Lạt đã được trang bị một hệ phân tích nhanh sử dụng hệ
chuyển mẫu bằng khí nén để xác định các nguyên tố thông qua những đồng vị
sống ngắn.

xv



CHƯƠNG 4: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
Quy trình kỹ thuật để xác định hệ số k0 so với Au (k0,Au) và Q0 của các
hạt nhân sống ngắn đã được thiết lập sử dụng Kênh 13-2 và Cột nhiệt trong Lò
phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Thiết bị cho quy trình thực nghiệm đã được chuẩn
hóa một cách cẩn thận trước khi áp dụng để xác định hệ số k0,Au và Q0 trong
luận án này. Đồng thời, kết quả xác định các thông số phổ neutron tại hai vị trí
Kênh 13-2 và Cột nhiệt cùng với hiệu suất ghi của đầu dị được trình bày trong
chương này. Ngồi ra, kết quả chính của nghiên cứu về xác định bằng thực
nghiệm các hệ số k0,Au và Q0 của các hạt nhân có thời gian sống rất ngắn 110Ag,
116m2
In và 183W cũng được trình bày trong chương này. Kết quả của luận án đã
được đánh giá qua việc so sánh với số liệu của các tác giả khác.
IV.1. Kết quả thông số phổ neutron tại vị trí chiếu mẫu Kênh 13-2 và Cột
nhiệt
Để xác định hệ số k0,Au và Q0 cho phương pháp k0-NAA, các thông số phổ
neutron tại hai vị trí chiếu mẫu Kênh 13-2 và Cột nhiệt đã được xác định khi lị
phản ứng vận hành ở cơng suất danh định 500 kW, bao gồm thông lượng
neutron nhiệt ( ❑th ), hệ số biểu diễn độ lệch phân bố phổ neutron trên nhiệt khỏi
qui luật 1/E ( α ), tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên neutron trên nhiệt ( f ). Kết
quả đo thông số phổ của Kênh 13-2 và Cột nhiệt được thể hiện trong Bảng 4.1.
Vị trí
chiếu

th (n/cm2/s)

α

f


Tn (K)

fF

Kênh
13-2

(4,2  0,14) x 1012

-0,038 ± 0,006

10,7  2,4

312  05

0,637

Cột
nhiệt

(1,24  0,03) x 1011

0,092  0,035

195  4

297  03

145,96


Bảng 4.1. Kết quả các thông số phổ neutron tại các vị trí chiếu xạ dùng cho thí
nghiệm xác định hệ số k0,Au và Q0
Tác giả đã thực hiện đo giá trị α, f , Tn , fF và ϕ th bằng thực nghiệm, các công
thức tính α, f , Tn , fF và ϕ th được trình bày trong mục 3.7. Kết quả thực nghiệm
ta thấy: hệ số α của Kênh 13-2 có giá trị âm trong khi của Cột nhiệt có giá trị
dương. Giá trị hệ số f tại Cột nhiệt lớn gấp khoảng 20 lần so với giá trị của hệ
số f ở Kênh 13-2.

xvi


IV.2. Kết quả hiệu chuẩn hiệu suất ghi của đầu dò GMX-4076
Giá trị hiệu suất của đầu dò GMX-4076 được trình bày trong Bảng 4.2
được xác định bằng thực nghiệm với bộ nguồn chuẩn đặt tại các vị trí cách mặt
đầu dò 5 cm, 10 cm, 15 cm và 18 cm.
Bảng 4.2. Giá trị hiệu suất thực nghiệm và sai số đối với nguồn
tại khoảng
cách0,00542
5 cm, 100,00030
cm, 15 cm
và 18 0,00037
cm
444,0điểm
0,01300
0,00082
0,00280
0,00222 0,00026
661,7

0,00917


0,00014

0,00366

0,00018

0,00190

0,00009

0,00141

0,00007

778,9

0,00823

0,00023

0,00321

0,00007

0,00173

0,00008

0,00132


0,00005

867,4

0,00667

0,00050

0,00287

0,00015

0,00165

0,00019

0,00098

0,00014

964,1

0,00655

0,00022

0,00276

0,00009


0,00141

0,00009

0,00105

0,00005

1085,8

0,00621

0,00024

0,00245

0,00007

0,00135

0,00009

0,00101

0,00006

1089,7

0,00569


0,00028

0,00265

0,00036

0,00127

0,00006

0,00094

0,00005

1112,1

0,00598

0,00020

0,00249

0,00012

0,00130

0,00007

0,00098


0,00005

1299,1

0,00482

0,00024

0,00227

0,00030

0,00107

0,00005

0,00080

0,00004

1408,0

0,00495

0,00014

0,00207

0,00005


0,00103

0,00004

0,00080

0,00004

xvii


Giá trị hiệu suất được tính toán từ phương trình đa thức bậc 4 theo thang

log ε p với trục tung và logE với trục hồnh có các tham số được trình bày trong
Bảng 4.3.
Bảng 4.3. Các hệ số làm khớp của đường cong hiệu suất
đầu dò GMX-4076
Vị trí đo
5 cm
10 cm
15 cm
18 cm

a0

a1

a2


a3

a4

-22,993
-8,297
-15,632
-23,032

34,146
9,502
21,836
32,912

-19,822
-4,943
-12,964
-19,232

5,008
1,059
3,352
4,915

-0,475
-0,085
-0,328
-0,473

IV.3. Kết quả xác định hệ số k0,Au và Q0

Các hệ số k0,Au của các hạt nhân quan tâm được xác định bằng phương pháp
"chiếu trần". Bảng 4.4 trình bày kết quả thí nghiệm xác định các hệ số k0,Au đối
với các hạt nhân sống ngắn sử dụng Cột nhiệt tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt
so với các tác giả khác.
Bảng 4.4. Hệ số k0,Au của các hạt nhân sống ngắn được xác định bằng phương pháp
"chiếu trần" sử dụng Cột nhiệt tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt

Hạt
nhân

Eγ
(keV)

Tham khảo

(%)

(%)

k0,Au

Ag

116m2

In

657,5

162,4


4,5

36,8

*)

∆k0,Au
-2

110

Thực nghiệm

Độ
lệch

-4

3,74.10

7,48.10

a

3,06.10-2

1,22.10-4

c, d


3,63.10-2

6,17.10-4

e

3,52.10

-2

5,98.10

-4

i

4,71.10-1

3,30.10-3

b

-1

-2

h

4,55.10


1,41.10

xviii

k0,Au

∆k0,Au
1,6

3,68.10-2

1,20.10-3

20,3
1,4
4,5

5,52.10-1

1,63.10-2

17,2
21,3