ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG
TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA
⎯⎯⎯⎯⎯⎯⎯⎯⎯

TẠ ANH BẢO

NGHIÊN CỨU TĂNG CƯỜNG HIỆU QUẢ XỬ LÝ HỢP
CHẤT HỮU CƠ DỄ BAY HƠI BẰNG XÚC TÁC OXIT
MANGAN PHA TẠP

Chuyên ngành: Kỹ thuật hóa học
Mã ngành: 8520301

TĨM TẮT LUẬN VĂN THẠC SĨ
KỸ THUẬT HÓA HỌA
Đà Nẵng – Năm 2022


1

Cơng trình được hồn thành tại
TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA
Người hướng dẫn khoa học: TS. Nguyễn Đình Minh Tuấn
Phản biện 1: TS. Dương Thế Hy
Phản biện 2: PGS.TS.
Lê Minh Đức
90
80
70
60
50

40
30
20
10
0

East
West
North

1st Qtr 2nd Qtr 3rd Qtr 4th Qtr

Luận văn sẽ được bảo vệ trước Hội đồng chấm Luận
z văn tốt
nghiệp thạc sĩ Kỹ thuật hóa học họp tại Trường Đại học Bách
khoa vào ngày 27 tháng 7 năm 2022

Có thể tìm hiểu luận văn tại:
− Trung tâm Học liệu và Truyền Thông tại Trường Đại học Bách
khoa_ Đại học Đà Nẵng
− Thư viện Khoa Hóa, Trường Đại học Bách khoa - ĐHĐN

THƯ VIỆN TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG.

Lưu hành nội bộ


1

MỞ ĐẦU

1. Lí do chọn đề tài
Hợp chất hữu cơ dễ bay hơi (VOCs - Volatile Organic
Compounds) là các chất hữu cơ có nhiệt độ sơi thấp, thường được sử
dụng trong các khu cơng nghiệp hóa chất, dầu khí và trong các hoạt
động của con người (như là dung môi pha trong sơn, trong xử lý bề
mặt). Vì vậy, chúng rất dễ phát thải VOCs vào trong mơi trường
khơng khí, gây ảnh hưởng lớn đến sức khỏe của con người và mơi
trường sống do tính độc hại của chúng. Theo nhiều nghiên cứu cho
thấy, VOCs với một nồng độ thấp (vài ppm đến vài trăm ppm) như
toluen, benzen, formaldehyde, các loại rượu, ete, ketone hay các hợp
chất chứa clo như chloroform, trichloroethylene có thể gây kích thích
da, mắt, hệ thống khí quản, hệ tiêu hóa, ảnh hưởng đến hệ thần kinh
[1]. Việc tiếp xúc lâu dài với benzen thậm chí với nồng độ rất thấp
~1 ppm cũng có thể dẫn đến ung thư [2].
Theo các nghiên cứu, xúc tác sử dụng cho quá trình này
thường là kim loại quý trên chất mang như Pt, Pd, Au, và Ag cho
hoạt tính cao nhưng giá thành đắt, dễ bị ngộ độc và khơng bền. Vì
vậy, các nghiên cứu trên thế giới hiện nay đang hướng đến các oxit
kim loại chuyển tiếp như Fe2O3, Cr2O3, CuO, NiO, CeO2, MnO2 và
Co3O4 vì chúng có thể cho hoạt tính tương đương và có giá thành rẻ
hơn nhiều [4]. Trong số đó, các oxit mangan (như MnO2, Mn2O3 và
Mn3O4) được biết là có hoạt tính tốt trong q trình oxy hóa hồn
tồn hydrocarbon và thân thiện với mơi trường. Nhóm tác giả S. C.
Kim và đồng nghiệp đã thấy được hiệu quả tốt của các oxit mangan
này trong phản ứng oxy hóa hồn tồn benzen và toluen [5].
Chính vì lẽ đó, tơi tiến hành nghiên cứu đề tài “Nghiên cứu
tăng cường hiệu quả xử lý hợp chất hữu cơ dễ bay hơi bằng xúc tác

THƯ VIỆN TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG.


Lưu hành nội bộ


2

oxit mangan pha tạp” với một trong các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi
VOCs điển hình như toluen, ethyl acetate, isopropanol hay acetone...
2. Mục tiêu của đề tài
Tổng hợp thành công oxit mangan kết hợp với một số
nguyên tố khác như Cu, Co, Ni hoặc Ce có hiệu quả cho phản ứng
oxy hóa hồn tồn VOCs.
3. Nội dung của đề tài
3.1. Nghiên cứu tổng quan về lý thuyết, tổng thuật tài liệu
Nghiên cứu lý thuyết, tổng thuật tài liệu về các hợp chất hữu
cơ dễ bay hơi VOCs.
Nghiên cứu lý thuyết tổng quan, tổng thuật tài liệu về vật
liệu oxit mangan.
Nghiên cứu lý thuyết, tổng thuật tài liệu về các phương pháp
tổng hợp xúc tác oxit mangan pha tạp.
3.2. Tổng hợp xúc tác
Tổng hợp xúc tác oxit mangan pha với một số nguyên tố
khác như Cu, Co, Ni bằng phương pháp như thủy nhiệt, nhỏ giọt đi
từ các muối nitrat của kim loại và các nguyên liệu khác.
3.3. Xác định tính chất hóa lý của xác tác
Xác định các đặc trưng cấu trúc của xúc tác bằng nhiễu xạ tia
X (XRD), kính hiển vi điện tử quét (SEM), phương pháp đo diện tích
bề mặt riêng (BET), phương pháp H2 –TPR.

THƯ VIỆN TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG.


Lưu hành nội bộ


3

3.4. Đánh giá hiệu quả xúc tác
Đánh giá hoạt tính của xúc tác oxit mangan đã pha tạp trên
hệ thiết bị phản ứng liên tục trong pha khí và phân tích sản phẩm
bằng sắc ký khí. Hỗn hợp khí (một trong các VOCs và khơng khí) đi
qua thiết bị phản ứng có chứa chất xúc tác, oxy hóa hồn tồn VOCs
thành CO2 và nước. Xác định độ chuyển hóa và đánh giá được hoạt
tính của xúc tác đã tổng hợp.
4. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của đề tài
Đề tài nghiên cứu tăng cường hiệu quả xử lý hợp chất hữu cơ
dễ bay hơi bằng xúc tác oxit mangan pha tạp, đây là phương pháp xử
lý có hiệu quả và tính khả thi cao, có thể xử lý ở nồng độ lỗng, nhiệt
độ thấp, thích hợp sử dụng rộng rãi trong công nghiệp. Kết quả
nghiên cứu của đề tài có khả năng nghiên cứu mở rộng để thương
mại hóa.

Chương 1 - TỔNG QUAN
1. Hợp chất hữu cơ dễ bay hơi VOCs
1.1. Khái niệm
Hợp chất hữu cơ dễ bay hơi (VOCs - Volatile Organic
Compounds) là các hợp chất hữu cơ có nhiệt độ sơi từ 50-2600C và
áp suất hơi bão hòa trên 133.32 Pa. Ở nhiệt độ phòng, chúng tồn tại ở
dạng hơi, bao gồm các hydrocacbon béo, thơm, chứa oxy, halogen,
chứa nitơ và chứa lưu huỳnh...[4].
1.2. Nguồn phát thải VOCs
Nguồn phát thải VOCs có thể chia thành 02 loại: Nguồn phát

thải tự nhiên và nguồn phát thải nhân tạo [4].
1.3. Ảnh hưởng của VOCs đến môi trường và con người
1.3.1. Ảnh hưởng đến môi trường

THƯ VIỆN TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG.

Lưu hành nội bộ


4

Việc phát thải VOCs vào môi trường sẽ gây ra các tác động
tiêu cực như sương mù quang hóa và tăng cường hiệu ứng nhà kính
tồn cầu [5].
1.3.2. Ảnh hưởng đến con người
Với một nồng độ thấp (vài ppm đến vài trăm ppm) như
toluen, benzen, fomandehit, các loại rượu, ete, xeton hay các hợp
chất chứa clo như chloroform, trichloroethylene có thể gây kích thích
da, mắt, hệ thống khí quản, hệ tiêu hóa, ảnh hưởng đến hệ thần kinh
[1]. Việc tiếp xúc lâu dài với benzen thậm chí với nồng độ rất thấp
~1 ppm cũng có thể dẫn đến ung thư [2].
1.4. Các phương pháp xử lý VOCs
Có rất nhiều phương pháp xử lý VOCs, tùy theo loại VOCs
mức độ ô nhiễm, nồng độ cần xử lý. Trong báo cáo này xin giới thiệu
các phương pháp sau: Phương pháp hấp thụ, phương pháp hấp phụ,
phương pháp ngưng tụ ở nhiệt độ thấp, phương pháp hóa sinh,
phương pháp oxy hóa trực tiếp, phương pháp oxy hóa có xúc tác,
phương pháp oxy hóa bằng xúc tác dị thể [11].
1.4.1. Phương pháp hấp thụ
Khí thải phát sinh được dẫn qua tháp hấp thụ chứa dung dịch

hấp thụ để xử lý trước khi ra khỏi mơi trường. Hấp thụ là q trình
hịa tan các ngun tố khí trong dung mơi lỏng. Chất lỏng thường
dùng hấp thụ các khí là nước, dung mơi hữu cơ có độ bay hơi thấp.
Phương pháp này xảy ra chậm và tốn nhiều dung môi. Phụ thuộc
cách thức tiếp xúc pha có thể chia các hệ thống xử lý như sau:
1.4.2. Phương pháp hấp phụ
Khí thải phát sinh được dẫn qua tháp hấp phụ chứa than hoạt
tính để xử lý trước khi ra khỏi mơi trường. Than hoạt tính được dùng
rộng rãi để hấp phụ các khí thải có nồng độ ẩm cao. Tuy nhiên,
nhược điểm của nó là dễ cháy, kém bền cơ học. Còn zeolit là chất

THƯ VIỆN TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG.

Lưu hành nội bộ


5

hấp phụ có độ chọn lọc cao, nhược điểm là hiệu quả giảm khi hàm
ẩm trong khí thải lớn. Sau một thời gian hấp phụ, các chất hấp phụ sẽ
bị “no”, do vậy cần phải tái sinh chất hấp phụ.
1.4.3. Phương pháp ngưng tụ
Ngưng tụ là quá trình thay đổi trạng thái vật chất từ trạng
thái khí sang trạng thái lỏng, và là quá trình ngược của bay hơi. Từ
này chủ yếu mô tả chu kỳ trạng thái của nước. Ngưng tụ là q trình
tiến hành bảo hịa VOCs bằng các làm lạnh dịng khí đến điểm sương
mù để ngưng tụ. Phương pháp này áp dụng cho các VOCs thấp có
nồng độ thấp [3]. Ưu điểm của phương pháp này là có thể thu hồi
được các dung mơi hữu cơ. Nhược điểm là thiết bị cồng kềnh phức
tạp và giá thành đầu tư khá cao.

1.4.4. Phương pháp hoá sinh
Cơ sở của phương pháp này là sử dụng một số chủng vi sinh
vật chọn lọc phân hủy các hợp chất hữu cơ. Khí thải được thu gom
và cho sục vào bể chứa vi sinh vật, tại đây các vi sinh vật sẽ phân
hủy các hợp chất hữu cơ cho ra CO2 và nước. Tuy nhiên phương
pháp này khó có khả năng ứng dụng thực tế vì thời gian để các vi
sinh vật cần để phân hủy các hợp chất hữu cơ rất dài và nồng độ các
chất hữu cơ trong khí thải thường thấp.
1.4.5. Phương pháp oxy hóa
Dưới tác dụng của nhiệt, oxy khơng khí, các hợp chất VOCs
được chuyển hóa thành H2O và CO2. Phương pháp này chuyển hóa
triệt để chất các chất ô nhiễm độc thành các chất không độc và sản
phẩm dễ dàng được loại bỏ (khí CO2 hình thành có thể loại ra bằng
cách cho hấp thụ bằng nước vơi trong hay sữa vơi). Oxy hóa là quá
trình đốt cháy VOCs trong oxy ở nhiệt độ rất cao, từ 700-9000C [11].
Phương pháp này tiêu tốn rất nhiều năng lượng.
1.4.6. Phương pháp oxy hóa có xúc tác

THƯ VIỆN TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG.

Lưu hành nội bộ


6

Thay vì đốt VOCs ở nhiệt độ cao, có thể dùng xúc tác cho
q trình oxy hóa để hạ nhiệt độ đốt xuống từ 200-5000C [12]. Vai
trò của chất xúc tác là làm cho các quá trình phân hủy hay chuyển
hóa các chất ơ nhiễm xảy ra dễ dàng hơn và với tốc độ nhanh hơn.
Như vậy người ta có thể phân hủy nhiệt có xúc tác các chất hữu cơ

thành CO2 và nước ở nhiệt độ thấp hơn nhiều so với so với phân hủy
nhiệt không xúc tác. Cơ chế cụ thể của phản ứng oxy hóa trên các
xúc tác khác nhau có thể rất khác nhau, song có một nguyên lý chung
là chất xúc tác phải có khả năng chuyển oxy cho phân tử chất bị oxy
hóa thơng qua bề mặt của mình và tái oxy hóa bằng oxy trong dòng
phản ứng [20].
2. Oxit mangan
2.1. Tổng quan về oxit mangan
Mangan oxit là một hợp chất vơ cơ, nó tồn tại dưới dạng tinh
thể xám xanh lục [13]. Mangan có nhiều hóa trị nên oxit mangan rất
đa dạng. Một số oxit mangan bền trong tự nhiên dưới dạng khoáng
chất như: MnO, Mn3O4, Mn2O3, MnO2, MnO, hay còn gọi là đá muối
[14]. Tuy nhiên oxit mangan trong tự nhiên thường có độ tinh thể
khơng cao và thường là hỗn hợp của nhiều loại khác nhau. Chính vì
vậy việc tổng hợp oxit mangan với cấu trúc tinh thể và hình thái học
xác định để ứng dụng cho các mục đích cụ thể được quan tâm nghiên
cứu nhiều trong những năm gần đây.
2.2. Đặc điểm cấu trúc của oxit mangan
Cấu trúc cơ sở của oxit mangan là hình bát diện, nguyên tử
Mn nằm ở tâm và các nguyên tử oxy nằm ở 06 góc. Trong đơn vị cấu
trúc này, nguyên tử Mn nằm ở tâm bát diện còn các nguyên tử oxi
nằm ở 6 góc của bát diện. Các đơn vị cấu trúc MnO6 liên kết với
nhau bằng cách chung cạnh hoặc chung góc tạo nên các cấu trúc một

THƯ VIỆN TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG.

Lưu hành nội bộ


7


chiều, hai chiều và cấu trúc không gian 3 chiều, chủ yếu tạo thành
các ống và các lớp.

Hình 1 1. Đơn vị cấu trúc cơ sở của oxit mangan [14]
Cấu trúc lớp: Oxit mangan dạng lớp tạo bởi các tấm chồng
lên nhau và các tấm tạo bởi các bát diệm MnO6 chung cạnh với nhau

Hình 1 2. Cấu trúc lớp của birnessite [14]

THƯ VIỆN TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG.

Lưu hành nội bộ


8

Hình 1 3. Cấu trúc dạng cryptomelane dạng hầm của a-MnO2

Hình 1 4. Cấu trúc β-MnO2 [14]

THƯ VIỆN TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG.

Lưu hành nội bộ


9

Hình 1 5. Cấu trúc γ-MnO2 [14]


CO2 + H2O

Mn4+

Quá trình oxi hóa

VOCs + O2

O2

Q trình khử

Mn3+

O2-

Hình 1.8. Sơ đồ biểu diễn cơ chế oxi hóa khử của MnOx
[15]

THƯ VIỆN TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG.

Lưu hành nội bộ


10

Chương 2 - CÁC PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
VÀ THỰC NGHIỆM

1.. Phương pháp tổng hợp oxit mangan kết hợp với một

số nguyên tố khác như Cu, Co, Ni
1.1. Thuyết minh quy trình tổng hợp
Dung dịch A: Cân 1.818 g KMnO4 và cho vào 200 ml nước
cất và khuấy từ trong 5 phút với tốc độ khuấy 300 vòng/phút.
Dung dịch B: Cân một lượng xác định các muối của Cu2+,
Ni2+, Co3+ (khối lượng muối theo phần trăm khối lượng kim loại cần
pha tạp trên lượng MnO2 là 10%) cho vào vào hỗn hợp gồm 25 ml
H2O và 25 ml ethanol, khuấy từ trong 5 phút, tốc độ khuấy 300
vịng/phút.
2. Thơng số tổng hợp oxit mangan pha tạp
Bảng 2. 1 Thông số tổng hợp oxit hỗn hợp bằng phương pháp nhỏ
giọt oxy hóa khử
Mẫu

Khối lượng
KMnO4 (g)

Khối lượng
muối

Thể tích
Ethanol
(ml)

Mn-Cu-10

1.818

0.3775


25

Mn-Co-10

1.818

0.4156

25

Mn-Ni-10

1.818

0.3113

25

THƯ VIỆN TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG.

Lưu hành nội bộ


11

Chương 3 - KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
1. Thành phần pha và cấu trúc tinh thể của xúc tác

Intensity (a.u.)


d

c

b

a
10

20

30

40

50

60

70

2-theta (deg)

Hình 3.23 Giản đồ XRD của các mẫu (a)Mn-0, (b) Mn-Cu-10, (c)
Mn-Ni-10, (d) Mn-Co-10 sau khi nung ở 400oC trong 4 giờ
Hình 3.23 thể hiện phổ nhiễu xạ tia X của các mẫu xúc tác
Mn-0, Mn-Cu-10, Mn-Co-10, Mn-Ni-10 sau khi tổng hợp bằng
phương pháp nhỏ giọt và nung ở 400oC trong 4 giờ. Các mẫu pha tạp
niken Mn-Ni-10 và mẫu pha tạp đồng Mn-Cu-10 cho kết quả XRD
cũng có các pic tương ứng với pha α-MnO2, tuy nhiên vị trí các pic

bị dịch chuyển so với của mẫu MnO2 không pha tạp. Sau khi pha tạp
Ni hoặc Cu, pic tại vị trí 2θ = 12.7 bị dịch chuyển về phía góc thấp
(Hình 3.24). Điều này chứng tỏ Ni hoặc Cu đã được pha tạp vào
trong cấu trúc của MnO2. Ngoài ra, đối với mẫu Mn-Ni-10 có 01 pic

THƯ VIỆN TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG.

Lưu hành nội bộ


12

nhỏ NiMnO3 tại vị trí 2θ = 37. Đối với mẫu pha tạp kim loại cobalt
(Mn-Co-10), các pic tương ứng với pha birnessite. Như vậy, pha
birnessite đã không chuyển thành pha cryptomelane giống như trong
trường hợp mẫu MnO2 không pha tạp và pha tạp Cu và Ni.
2. Bề mặt riêng và phân bố lỗ xốp
Đồ thị đường cong hấp phụ đẳng nhiệt ở Hình 3.24 thể hiện
thể tích nitơ hấp phụ - giải hấp N2 theo áp suất tương đối P/Po.
Đường cong hấp phụ của các mẫu xúc tác đều có vịng trễ do sự
chênh lệch giữa hấp phụ và giải hấp gây ra bởi hiện tượng ngưng tụ
mao quản. Đường hấp phụ - khử hấp phụ N2 của các mẫu sau khi
nung ở 400oC trong 4 giờ thuộc loại IV và đường trễ thuộc loại H3
theo phân loại của IUPAC đặc trưng cho mao quản dạng khe hẹp
[33]. Khi pha tạp thêm Co vào MnO2, bề mặt riêng (SBET) của mẫu
Mn-Co-10 là lớn nhất (130 m2/g), lớn hơn gấp đơi so với mẫu Mn-0.
Trong khi đó, giá trị SBET gần như không đổi khi pha tạp Cu và giảm
đáng kể khi pha tạp Ni (42 m2/g). Khi bề mặt riêng của xúc tác càng
lớn có thể làm tăng khả năng hấp phụ toluene trong quá trình thực
hiện phản ứng và ngược lại (hình 3.27).


THƯ VIỆN TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG.

Lưu hành nội bộ


13

Hình 3.2 5 Đường đẳng nhiệt hấp phụ-khử hấp phụ N2 ở 77K
3. Kết quả TPR-H2 của các mẫu xúc tác
Kết quả nghiên cứu tính chất oxi khử của các mẫu xúc tác
khác nhau bằng phương pháp TPR-H2 được thể hiện ở Hình 3.26.
Mẫu Mn-0 có 2 pic chồng lên nhau tại khoảng từ 260-320°C do diễn
ra hai quá trình khử từ MnO2 về Mn3O4 và từ Mn3O4 về MnO khi
khử các xúc tác bởi dịng khí H2 pha lỗng theo nhiệt độ [36]. Với
mẫu Mn-Cu-10 khi pha tạp thêm đồng vào trong xúc tác MnO2, các
pic khử của các oxyt hỗn hợp có xu hướng dịch chuyển về phía nhiệt
độ thấp hơn. Điều đó là do đồng làm tăng tính khử của H2 ở nhiệt độ
thấp hơn. Tính khử của mẫu ở nhiệt độ thấp hơn cũng phản ánh rằng
độ linh động của các nguyên tử oxy trong cấu trúc và trên bề mặt xúc
tác là lớn hơn. Sự có mặt của đồng có thể làm xuất hiện cầu liên kết
Mn4+-O2--Cu2+ với các nguyên tử oxy linh động hơn, giúp quá trình
khử bằng H2 diễn ra tốt hơn. Trên cầu liên kết diễn ra quá trình sau:
Mn4+-O2--Cu2+ ↔ Mn3+- O2 -u+ + ½ O2 (trong đó O2 là lỗ trống) (2).

4. Hoạt tính xúc tác
Hình 3.27 thể hiện lần lượt hoạt tính của 0.1g các mẫu xúc
tác Mn-0, Mn-Cu-10, Mn-Co-10, Mn-Ni-10 thơng qua phản ứng oxi
hố hồn tồn toluene trong khơng khí ở khoảng nhiệt độ từ 30oC400 oC.


THƯ VIỆN TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG.

Lưu hành nội bộ


14

110
100

Mn-0

Toluene Conversion (%)

90
Mn-Cu-10

80
70

Mn-Co-10

60

Mn-Ni-10

50
40
30
20

10
0
0

80

160

240
Temperature (oC)

320

400

Hình 3.3 1 Hoạt tính của các mẫu xúc tác đối với phản ứng oxi
hoá toluene
Từ kết quả (hình 3.32) ta thấy rằng khi nhiệt độ tăng thì độ
chuyển hóa tăng. Q trình với oxi hố toluene với phản ứng như
sau:
C7H8 + 9O2

7CO2 + 4H2O

to
Catalyst

Các mẫu Mn-0 và Mn-Ni-10 thậm chí khơng thể đạt độ
chuyển hóa toluene 100% tại 400 oC. Có thể kết luận, khi pha tạp
niken vào MnO2, hoạt tính xúc tác khơng được cải thiện, thậm chí

cịn khơng tốt bằng mẫu khơng pha tạp. Còn khi Co được pha tạp
giúp giảm đáng kể nhiệt độ oxi hóa hồn tồn toluene, cải thiện hoạt
tính xúc tác. Kết quả hoạt tính tương đồng với tính khử của xúc tác ở
nhiệt độ thấp theo như phân tích bằng kỹ thuật TPR-H2. Tức là các
mẫu Mn-Cu-10 và Mn-Co-10 có chứa các phần tử oxi hoạt tính trên
bề mặt làm tăng cường hoạt tính ở nhiệt độ thấp. Trong tất cả các
mẫu, hoạt tính của xúc tác Mn-Cu-10 là mẫu có hoạt tính tốt nhất với

THƯ VIỆN TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG.

Lưu hành nội bộ


15

độ chuyển hoá tại T90 là 2350C và T100 là 295 oC. Trong đó, T90 , T100
là độ chuyển hóa của toluene tại 90% và 100%. Điều này cho thấy
Cu là kim loại tốt nhất trong số các kim loại dùng trong nghiên cứu
lần này để oxi hố hồn tồn toluene.

THƯ VIỆN TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA – ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG.

Lưu hành nội bộ